石墨烯基催化剂制备及其光催化处理卡马西平的研究

发布时间：2020-06-21 20:28

【摘要】：卡马西平是药物及个人护理品(PPCPs)中一种典型代表物,其使用后的残留物长期暴露于环境中将给生态环境和人类健康带来潜在风险。由于卡马西平的生物难降解性,污水处理厂常规工艺难以将其完全降解。光催化降解法因具有反应条件温和、高效、节能等优势,在PPCPs处理中日益受到关注。现有光催化剂存在可见光响应较弱、电子-空穴对易于复合等问题导致催化效率较低。石墨烯是一种具有优异的电子传导性的二维晶体材料,理想的光催化剂载体。将石墨烯和可见光响应催化剂相结合,以期通过石墨烯优异的电子传导性能,抑制电子和空穴对的复合,提高催化剂的稳定性和光催化性能。试验对比了石墨烯/磷酸银(rGO/Ag_3PO_4)和石墨烯/钒酸铋(rGO/BiVO_4)两种催化剂用于光催化降解卡马西平的效能,确定了较优的催化剂为rGO/Ag_3PO_4。对该催化剂制备条件进行优化,发现石墨烯掺量为0.7%,水热温度为180℃,水热时间为9 h时制备的催化剂效能最高。对该催化剂进行材料表征,分析发现:将石墨烯和磷酸银复合可以控制磷酸银的生长和团聚,提高材料的比表面积和可见光吸收能力,从而提高材料的光催化性能。对rGO/Ag_3PO_4光催化降解卡马西平的特性进行考察,发现石墨烯和磷酸银复合能较大幅度提高催化剂的光催化活性,并改善其稳定性,且在石墨烯掺杂量为0.7%,催化剂投加量为200 mg/L,300 W氙灯全波辐射条件下,rGO/Ag_3PO_4光催化体系在较宽的pH范围内(5~9),均可在6 min内实现200μg/L卡马西平的完全降解。rGO/Ag_3PO_4光催化体系的降解速率受卡马西平初始浓度和催化剂投加量的影响较大,受温度和pH的影响较小。水体中的Cl~-、SO_4~(2-)、HCO_3~-、腐殖酸等共存物质对rGO/Ag_3PO_4光催化体系降解卡马西平具有一定抑制作用。为了方便rGO/Ag_3PO_4的回收和重复利用,将该催化剂与纳米Fe_3O_4进行复合,制备磁性石墨烯复合催化剂(Fe_3O_4/rGO/Ag_3PO_4)。与rGO/Ag_3PO_4相比Fe_3O_4/rGO/Ag_3PO_4的光催化活性虽然略有下降,仍能在催化剂投加量为200 mg/L,300 W氙灯全波辐射条件下,较宽的pH范围内(5~9),反应32 min,实现200μg/L卡马西平的完全降解。各影响因素对Fe_3O_4/rGO/Ag_3PO_4体系的影响规律与rGO/Ag_3PO_4体系基本相同。Fe_3O_4/rGO/Ag_3PO_4具有较好的回收性能,磁分离回收率为89%;经过5次循环后降解性能仍能达到79%以上,催化剂稳定性较好。
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TQ426;X703
【图文】：

图 1-1 卡马西平的结构Ps 中一种典型的代表物质。该物质随着环境产生潜在威胁，同时造成水体污染，对人体健康造成危害。西平的降解方法包括生物法、吸附法、生物法降解卡马西平主要是通过筛选卡卡马西平降解菌，在 30℃，pH=7.2，卡0r/min条件下，降解菌降解5天后，卡马西生物膜法结合，构建了一个小型生物膜和 PPCPs，研究结果表明，随着处理时间 6.45%~18.6%之间变化。吴春英[14]采用研究了膜生物反应器与序批式活性污泥处理效果表明卡马西平在两种反应器中看出，常规的活性污泥法对卡马西平降解马西平降解菌，但去除效果仍有限。

a）Ag3PO4b）rGO/Ag3PO4图 3-5 Ag3PO4和 rGO/Ag3PO4的 SEM 图3.3.2 UV-vis 分析GO、Ag3PO4、rGO/Ag3PO4的光响应能力如图 3-6 所示。a）Ag3PO4，GO 和 rGO/Ag3PO4的 UV-Vis 图00.511.5200 300 400 500 600 700波长（nm）GOrGO/Ag3PO4Ag3PO4光度吸10

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本文编号：2724597