石榴叶纳米铁非均相Fenton氧化处理焦化废水研究

发布时间：2020-06-23 02:16

【摘要】：焦化废水是煤焦化过程中产生的高浓度有机废水,其成分复杂,毒性较强,污染危害严重,是煤化工废水中典型的难处理废水。近年来,高级氧化技术(AOTs)因其反应快速,处理效果好等特点,在废水处理领域中逐渐得到应用。基于纳米铁系材料的类Fenton反应,可以充分利用纳米铁(Fe NPs)吸附性能好、反应活性高等特点,对于难降解有机废水的处理显示出其独特的优势,通过植物提取液制备的纳米铁具有环保、低成本且无毒等优点。本研究通过石榴叶提取液绿色合成纳米铁作为类Fenton氧化催化剂对溶液中的苯酚进行降解,同时探讨了温度、pH、纳米铁用量、H_2O_2浓度对苯酚降解效果的影响。并对纳米铁吸附热力学、动力学和氧化降解动力学进行研究以及通过表征对纳米铁在反应前后的变化分析苯酚降解机制,最后将纳米铁类Fenton氧化应用于实际焦化废水中有机物的降解。通过研究得到以下结论:(1)石榴叶纳米铁吸附对苯酚去除率达到63%,类Fenton氧化对苯酚去除率提高到86%。经条件优化后得到苯酚降解最优条件:纳米铁的用量为100 mL,温度为323 K,H_2O_2浓度为10 mM,pH为3。(2)对纳米铁吸附热力学、动力学和氧化降解动力学进行研究。结果表明:吸附热力学表明Langmuir模型可以更好的描述Fe NPs对苯酚的去除过程,Fe NPs对苯酚的去除过程是一个有利于吸附的反应过程。纳米铁对苯酚吸附遵循准二级动力学模型,吸附过程为化学吸附,它是由苯酚和氧化铁之间的静电相互作用或离子交换引起的速率控制步骤,纳米铁类Fenton氧化对苯酚的降解动力学研究表明两种动力学模型均适合模拟苯酚降解,纳米铁类Fenton氧化苯酚为吸热反应,这主要是电子在溶液中从纳米铁颗粒表面迁移到H_2O_2。(3)采用SEM-EDS、TEM、FTIR、XPS等表征技术手段对纳米铁表面的变化进一步分析苯酚降解的的机理。结果表明反应后的纳米铁出现了腐蚀团聚现象,合成的纳米铁表面包覆着来自石榴叶提取液中的有机物质,纳米铁是由零价铁和铁氧化物组成,在酸性条件下,纳米铁表面溶蚀,释放出Fe~(2+)/Fe~(3+),与H_2O_2反应产生羟基自由基,继而氧化苯酚,基于以上研究提出了苯酚降解机理过程。(4)将纳米铁类Fenton氧化应用于实际焦化废水中有机物的降解,结果表明纳米铁类Fenton氧化对焦化废水原水及生化出水有机物去除效果显著,可以去除大部分有机物,尤其是一些结构复杂,性质稳定,难降解的有机物,从而提高了废水的可生化性,有利于后续的处理。
【学位授予单位】：山西大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X784
【图文】：

制备装置,纳米铁

1.三口烧瓶 2.恒温水浴磁力搅拌器 3.氮气瓶 4.蠕动泵 5.烧杯图 2.1 纳米铁制备装置.2 氧化降解实验将 30.0 mg / L 苯酚（100 mL）的水溶液放入锥形瓶中，调节溶液 pH，加入纳液 100 mL，再加入一定量 H2O2，将其置于振荡器中以 180 r/min 的速度振荡时，通过 NaOH 溶液调节溶液 pH 至中性来终止反应继续进行。分析方法在反应过程中相应的时间点取降解液上层清液用二氯甲烷萃取，取萃取液MS 分析，每组实验做三次。基于以下等式计算苯酚的去除效率： % 100%00 CCCRt(其中 R（%）代表苯酚降解效率，C0和 Ct分别代表苯酚的初始浓度和 t 时刻的

纳米铁,类Fenton,反应温度

图 2.2 反应温度对纳米铁类 Fenton 氧化苯酚的影响度对纳米铁类 Fenton 氧化苯酚的影响如图 2.2，其中实验在 303初始浓度为 30 mg/L，pH=3，纳米铁悬浊液 100 mL，温度从去除率从 75%上升到 86%。由此可见，温度对纳米铁类 Fento于吸附，升高温度可能通过增加苯酚分子转移到纳米铁表面迁移于类 Fenton 氧化，温度的升高加快了羟基自由基的产生，同时苯酚分子之间的碰撞，进而使得苯酚的降解速率提高[61]。铁类 Fenton 氧化降解苯酚的影响

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