典型人工纳米颗粒对针铁矿吸附环丙沙星的影响

发布时间：2020-06-26 03:25

【摘要】：过度使用抗生素已成为全球严重的生态问题。近年来,国内外已经报道了关于针铁矿吸附各种抗生素的研究。但是,随着越来越多的人工纳米颗粒应用于各个领域,它们已经在环境中被检出,特别是纳米银颗粒和纳米二氧化钛颗粒。抗生素和人工纳米颗粒能够在环境中共存,例如医疗废水、污水处理厂污水及污泥中。因此,有必要研究共存的纳米颗粒和抗生素进入土壤环境时,在针铁矿上的吸附行为。本实验选择柠檬酸盐包覆的纳米银颗粒(Citrate-AgNPs)和纳米二氧化钛颗粒(TiO2 NPs)作为典型人工纳米颗粒,选择环丙沙星(CIP)作为代表性抗生素,比较了不同水化学条件下典型人工纳米颗粒的共存与否,吸附平衡后剩余CIP浓度的差异;分析了典型人工纳米颗粒、CIP和针铁矿三者之间的相互作用;最后,结合XPS、FTIR等表征手段探讨了Citrate-AgNPs或TiO_2 NPs抑制针铁矿吸附CIP的机理。主要研究成果如下:(1)针铁矿吸附CIP的动力学过程符合伪二级动力学模型;Citrate-AgNPs或TiO_2 NPs与CIP共存时,该体系吸附CIP的动力学过程仍然符合伪二级动力学模型。针铁矿与CIP的相互作用机制包括静电作用和络合作用;TiO_2 NPs主要通过静电作用和络合作用等吸附CIP。pH=6.5时,Citrate-AgNPs与针铁矿之间存在静电引力,但TiO_2 NPs与针铁矿之间静电作用微弱。(2)Citrate-AgNPs的共存会抑制针铁矿对CIP的吸附。主要是因为柠檬酸盐和柠檬酸盐包覆的AgNPs会争夺CIP在针铁矿上的吸附位点。随着pH(5~9)的升高,Citrate-AgNPs对针铁矿吸附CIP的抑制作用减弱;随着离子强度(0.01~0.1 mol/L)的增加,Citrate-AgNPs对针铁矿吸附CIP的抑制作用增强;随着镁离子浓度(0.01~0.1 mol/L)的增大,Citrate-AgNPs对针铁矿吸附CIP的抑制作用也会增强。(3)TiO_2 NPs的共存也会抑制针铁矿对CIP的吸附,并且随着TiO_2 NPs浓度的升高,抑制作用会增强。主要原因是TiO_2 NPs与针铁矿形成的竞争吸附关系使得针铁矿对CIP的吸附减少。随着pH(5~9)的升高,TiO_2 NPs对针铁矿吸附CIP的抑制作用先小幅增强后减弱;随着钙或镁离子浓度(0.01~0.1mol/L)的增大,TiO_2 NPs对针铁矿吸附CIP的抑制作用会减弱。
【学位授予单位】：中国地质大学(北京)
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X703;O647.3
【图文】：

针铁矿

整体离子强度为 0.20 mol/L 确保不同浓度钙/镁离子溶液的离 pH调节液调节 pH=6.5。准确移取 20 mL 配制好的不同钙/镁 μL 100 mg/L CIP溶液（pH=6.5）和 100 μL Citrate-AgNPs 于中，一式三份。置于 25 ℃、175 r/min的摇床中避光恒温振荡离心，取上清液待测。与讨论制针铁矿的表征结果针铁矿的 XRD 图如图 2-1，对比标准卡片，符合针铁矿的出现杂峰表明自制针铁矿为纯的 α-FeOOH，不含其他杂质。面积为 93.45 m2/g。自制针铁矿的 PZC≈9.5。

形态图,形态

不同的pH条件下CIP分子的形态

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