微纳多层次管状马达的制备及其应用

发布时间：2020-07-05 19:25

【摘要】：吸附法是一种应用广泛的污水处理方法。但传统的吸附剂吸附效率不够高,并且不具有选择性。我们通过将微米马达与分子印迹技术相结合,制备既高效又具有选择性的吸附剂材料。酶催化氧化是一种有效的污水处理方法。但游离酶易失活,稳定性差,难以回收再利用。固定化酶技术可以有效地解决这个问题。我们将固定化酶技术与微米马达相结合,制备了高活性的固定化酶微马达。具体的研究工作从以下两部分展开。1、采用天然木棉为生物模板,成功制备出分子印迹聚合物微马达(MIPs-MgAl-LDH/Mn_3O_4微马达),对其进行XRD、SEM、EDS-mapping、TEM、FT-IR、N_2吸附-脱附和TG-DTA等测试分析。结果显示,MIPs-MgAl-LDH/Mn_3O_4微马达保留了木棉的中空管状不对称结构,表面负载着MgAl-LDH纳米片和超薄分子印迹膜,具有微纳多层次结构,比表面积达到211.9 m~2 g~(-1),吸附活性位点多。研究了MIPs-MgAl-LDH/Mn_3O_4微马达对多西环素的吸附性能。结果表明,在没有H_2O_2的环境中,MIPs-MgAl-LDH/Mn_3O_4微马达吸附72 h后达到吸附平衡,对多西环素的最大吸附量为209.33 mg g~(-1);在2%的H_2O_2环境中,MIPs-MgAl-LDH/Mn_3O_4微马达仅吸附7 h就达到吸附平衡,并且最大吸附量达到224.23 mg g~(-1),因此,微马达的设计,大大提高了吸附剂的吸附效率。此外,MIPs-MgAl-LDH/Mn_3O_4微马达对多西环素的吸附还具有良好的特异性和重复性。最后研究了MIPs-MgAl-LDH/Mn_3O_4微马达的运动性能,在一定范围内,随着H_2O_2浓度的增加,马达速度增大,当H_2O_2浓度为10%时,马达速度达到197.86μm s~(-1)。对MIPs-MgAl-LDH/Mn_3O_4微马达加磁后,磁性MIPs-MgAl-LDH/Mn_3O_4微马达吸附性能几乎不受影响,具有良好的磁控特性和回收再利用的性能。2、以木棉为生物模板分别成功合成ZIF-67/MoS_2固定化漆酶磁性微马达和ZIF-67/NiAl-LDH固定化辣根过氧化物酶磁性微马达。对合成试样的微观形貌和物理性能进行了测试和分析。结果显示,两种固定化酶磁性微马达都完整保留了木棉的中空管状结构,表面负载着MoS_2纳米片/NiAl-LDH纳米片和菱形十二面体的ZIF-67,透射图显示ZIF-67中成功包覆上了酶,整个材料具有微纳多层次结构,ZIF-67/MoS_2固定化漆酶磁性微马达和ZIF-67/NiAl-LDH固定化辣根过氧化物酶磁性微马达的比表面积分别达到511.6 m~2 g~(-1)和499.4 m~2 g~(-1)。研究了两种固定化酶磁性微马达的酶学性质。结果表明,当漆酶制备加入量为5 mg时其比活力和活力回收率最高,分别为27840 IU/g和376.2%。固定化漆酶磁性微马达的最佳pH值为4,最佳温度为40℃。具有良好的pH稳定性、温度稳定性和重复使用性。当辣根过氧化物酶制备加入量为10 mg时其酶活性和酶活性保留值最高,分别为456.82和72.21%。固定化辣根过氧化物酶磁性微马达的最佳pH值为7,具有良好的重复使用性。最后研究了两种固定化酶磁性微马达的运动性能,ZIF-67/MoS_2固定化漆酶磁性微马达和ZIF-67/NiAl-LDH固定化辣根过氧化物酶磁性微马达都具有良好的运动性能和磁控特性,可以实现高效降解污染物和磁回收再利用。
【学位授予单位】：济南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X703
【图文】：

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从而产生推动力，实现马达的自主运动。微纳米马[26-28]，分段纳米线[29]和一些其他不规则的结构[3扩散[23]，自电泳[33]，超声[34]和磁场推进[35]。的驱动机制机制用蒸镀的方法在TiO2微球上半边包覆上Au，制备）。该微马达通过紫外光驱动。当TiO2微球表面暴子，电子跃迁到导带，因为Au的导电作用，电子留下空穴。空穴将水氧化，产生H+：2H2O+4h+ H+还原成H2：4H++4e- 2H2。TiO2一侧产生H+，转移到Au一侧，在微球表面形成H+流，导致微球向）。H+的自扩散电泳推动了TiO2-Au Janus微马达的

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济南大学硕士学位论文扩散驱动机制等人[23]在WO3@C微球上一半镀Au，制备了Au-WO3@C Janus微马微马达通过紫外光驱动。当紫外光照射到WO3一侧时，WO3上产子将氧气还原成·O2-，空穴将水氧化成·OH和H+，·O2-、·OH和H+分解成小分子产物。随着氧化还原反应的进行，WO3一侧产物浓度度，产物通过扩散作用从WO3一侧向Au侧移动，渗透流从低溶质，推动微马达向Au侧移动。产物的自扩散推动了Au-WO3@C Jan泳和自扩散驱动机制的关键都是构造浓度梯度，实现微马达的运

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图 1.3 管状微马达的气泡驱动机制示意图[32]米马达的制备方法的微纳米马达一般是通过构造不对称的结构或成分，比如利用引入不同性质的材料，使其受力不平衡而产生运动。但由于微以制备比较复杂，不易操作，制备过程中对设备要求高，因此一个极具挑战性的问题。学沉积法助电化学沉积是指在电场作用下，通过电化学沉积技术在模板所需要的镀层，获得具有多种功能的膜层材料。为了制备结构通常选用多孔的氧化铝膜或聚碳酸酯膜（PC 膜），在其孔腔内微马达。Ye[25]等人利用平均孔径为 5 mm 的多孔聚碳酸酯膜为

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