多环芳烃污染土壤的化学氧化修复及微生物群落多样性研究

发布时间：2020-07-09 12:27

【摘要】：多环芳烃(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,简写为PAHs)是一类具有“三致”毒性的有机污染物,在环境中残留时间长、难降解。PAHs主要来源包括工业生产排污、石油泄漏和化石燃料的不完全燃烧等方面。通过自然沉降和迁移等过程PAH往往会汇集到土壤中,并经动植物吸收进入食物链从而威胁人体健康。化学氧化是修复多环芳烃污染土壤的常用方法之一。本文以蒽作为三环多环芳烃的代表,对蒽污染土壤的化学氧化修复方法开展实验室小试研究,选用过硫酸钠、高锰酸钾、Fenton试剂、过碳酸钠等氧化剂处理蒽污染土壤,通过改变氧化剂添加量、反应时间、土壤pH值等得出最优氧化条件,比选获得最优的氧化剂。分析最优条件下氧化土壤中蒽的降解产物和土壤理化性质的变化,并通过高通量测序技术分析蒽污染、化学氧化对土壤微生物群落结构的影响,探究了化学氧化处理后的土壤在自然环境下的微生物群落恢复情况。得到以下研究结果:(1)四种氧化剂的最优氧化条件及降解率分别为:活化过硫酸钠的最优条件为添加量2.5mmol/g、反应时间24h、土壤pH值8.38,降解率为99.4%;高锰酸钾的最优条件为添加量2.5mmol/g、反应时间24h、土壤pH值6.89,降解率为97.5%;Fenton试剂的最优条件为添加量3.0mmol/g、反应时间12h、土壤pH值5.24,降解率为92.8%;过碳酸钠的最优条件为添加量3.0mmol/g、反应时间12h、土壤pH值6.89,降解率39.9%。比较降解效果,最优氧化剂为活化过硫酸钠。(2)经活化过硫酸钠修复后,经GC-MS定性分析,土壤中蒽的降解产物包括9,10-蒽醌,土壤pH值从8.38±0.04降至6.87±0.05,有机质含量从6.38%±0.51%降至5.46%±0.26%,土壤pH值约下降1.5,有机质含量减少14%。活化过硫酸钠化学氧化处理不会使土壤中的毒性低的低价态铬转化为高毒性的六价铬。(3)多环芳烃污染和化学氧化处理均会使土壤微生物群落丰度、多样性降低。化学氧化处理后,芽孢杆菌(Bacillus)相对占比增加,成为氧化土壤中主要优势菌属。(4)自然环境下,化学氧化处理后土壤(HFT)的微生物群落丰度、多样性上升,但尚未恢复至土壤最初微生物群落结构。未氧化修复的土壤(DZT)的微生物群落丰度、多样性明显降低,远低于HFT。芽孢杆菌(Bacillus)是HFT的主要优势菌属,Paenisporosarcina是DZT的主要优势菌属。
【学位授予单位】：华东师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X53;X172
【图文】：

路线图,研究技术,技术路线,路线

研究技术路线

过硫酸钠,降解率,添加量,空白

表 3-2 不同处理条件下土壤 pH处理 pH空白 8.38 0.041mLHCl 6.89 0.023mLHCl 6.05 0.0312mLHCl 5.24 0.039%L 生石灰 9.41 0.063.2 活化过硫酸钠对土壤中蒽的去除3.2.1 氧化剂剂量对土壤中蒽去除的影响根据 3.1 表 3-1 实验条件设置，土壤 pH 以原始空白 pH（8.38 0.04）为件，反应时间选择 12h，得到降解效果如下：

过硫酸钠,反应时间,降解率,氧化剂

酸钠浓度高于 2.5mmol/g，降解率不会再明显地增加，反应达到饱和，土壤吸的多环芳烃不会再解吸出来。并非氧化剂投加得越多降解率就一定越高，过多氧化剂可能会与土壤中其他还原物质反应，从而减弱氧化剂对污染物的降解能根据降解率大小比较，可得到最优氧化剂添加量为 2.5mmol/g。学者研究[85]表活化过硫酸钠对蒽有较好的去除率，当添加量为 5.0mmol/g 时蒽的降解率超90%。不同的污染物初始浓度、反应时间可能会影响氧化剂对蒽的降解效果，超过 90%的去除率表明活化过硫酸钠对多环芳烃的降解效果较好。3.2.2 反应时间对土壤中蒽去除的影响根据上述实验结果得出活化过硫酸钠最优添加量为 2.5mmol/g，pH 值选择壤原始空白值 8.38，设置反应时间分别为 6h、12h、18h、24h、48h 探究反应间对活化过硫酸钠去除蒽的效果的影响。

【参考文献】