泰安市大气挥发性有机物的污染特征、来源解析及影响研究

发布时间：2020-07-16 08:19

【摘要】：挥发性有机化合物(Volatile organic compounds,VOCs)在大气复合污染形成的过程中起着关键的作用,是形成二次有机气溶胶(Secondary organic aerosols,SOA)和近地面臭氧(Ozone,03)的重要前体物,对光化学烟雾、酸雨、全球气候变暖等环境问题的产生起着重要作用。VOCs对生态和人体健康会造成危害,近些年越来越引起人们的关注和重视。本研究于2017年4月至12月利用SUMMA罐在泰安市山东农业大学校园内采集大气VOCs样品,并利用冷冻预浓缩-气相色谱/质谱法分析大气样品中烷烃(3种)、烯烃(1种)、卤代烃(29种)和芳香烃(15种)共48种VOCs的浓度,讨论了泰安市大气VOCs的浓度特征、污染水平、化学反应活性以及来源解析,并对VOCs人群暴露的健康风险进行评估。观测期间,泰安市大气48种VOCs的日均浓度为8.82±3.97 ppb,中值为7.72 ppb,污染天气条件下,VOCs普遍高于日均浓度。泰安苯系物浓度与国内外其他城市、背景站点相比处于中等偏下水平。本次观测的烷烃、烯烃、卤代烃、芳香烃四类组分对VOCs浓度的贡献分别为4.18%、6.19%、55.43%和34.20%。大气VOCs四类组分均呈现早晚浓度高、中午低的日变化特征,与人类活动、大气边界层高度以及光化学反应强度有关。对大气VOCs的月变化特征分析结果显示,夏季和冬季有明显的浓度波动变化,与夏、冬季节的人类活动和气候条件变化有关。本研究通过后推气流轨迹和潜在源贡献模型对泰安市大气VOCs的区域传输来源进行分析。后推气流轨迹结果表明采样期间主要受六种来向气团的影响,贡献最高的是来自泰安东南方向的气团,贡献全部气流轨迹的27%,其次是西南方向(23%)、当地源排放(21%)、北方的气团(16%)以及北部境外两个来向的气团(13%)。潜在源贡献模型结果与后推气流轨迹来向结果保持一致,泰安市大气VOCs主要受来自这些方向上工业以及居民生活排放的影响。综合分析两种方法,区域传输是泰安市大气VOCs来源的主要原因,另外当地源排放也是影响泰安市大气VOCs浓度的重要原因。对泰安市大气VOCs的排放来源进行正交矩阵因子分解,VOCs来源可以用工业生产和居民生活源、机动车尾气源、工业和燃烧源以及溶剂挥发源四个排放因子解释,分别能够解释32.68%、19.06%、25.95%和22.32%的变量。通过OH消耗速率和臭氧生成潜势法对泰安大气VOCs的化学反应活性进行分析,结果发现芳香烃的OH消耗速率最高,占总VOCs的60.03%,其次是烯烃(35.57%)、烷烃(4.40%),其中1,3-丁二烯和萘是OH消耗的关键活性物种;在臭氧生成潜势中,1,3-丁二烯和甲苯对臭氧生成贡献最大,春、夏、秋、冬四个季节均为芳香烃贡献最大,其次是烯烃、卤代烃和烷烃。综合分析两种方法,芳香烃和烯烃化学反应活性最强,对臭氧生成贡献最大。本研究根据美国环境保护局公布的有毒有害空气污染物名录,选取34种VOCs分析其对人群暴露的健康风险。结果表明,泰安大气VOCs对研究区人群不存在非致癌风险,但是萘、苯等9种VOCs的终生致癌风险超过可接受范围,对研究区暴露人群存在潜在的致癌风险,需引起关注。
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X701
【图文】：

样点,位置,环境风险,环境大气

０３污染严重，但是监测的臭氧前驱物ＰＡＭＳ含量并不高，结合以上原因，本研逡逑究根据美国ＥＰＡ邋ＴＯ－１５的方法对泰安市环境大气中不包含在ＰＡＭＳ里的同样有逡逑环境风险的ＶＯＣｓ进行观测，采样点具体位置见图２－ｌ（ａ）。逡逑图２－１懫样点位置逡逑Ｆｉｇ邋２－１邋Ｔｈｅ邋ｓａｍｐｌｉｎｇ邋ｓｉｔｅ逡逑９逡逑

样品气,间二甲苯,名称,内标物质

（３种）、烯烃（１种）、烺代烃（２９种）和芳香烃（１５种）共４８种ＶＯＣｓ进行逡逑研究，其中对二甲苯和间二甲苯几乎同时检出，不易区分，记为对间二甲苯，具逡逑体组分名称和气相色谱图见表２－１和图２－２，图２－２中红色名称为被检出污染物，逡逑黑色名称为内标物质。逡逑１２逡逑

研究观

对泰安市环境空气中４８种ＶＯＣｓ进行分析，结果表明观测期间泰安市环境逡逑空气中所观测的４８种ＶＯＣｓ日平均浓度为８．８２±３．９７邋ｐｐｂ，中值为７．７２邋ｐｐｂ，具逡逑体组分见表３－１和图３－１。表３－１中详细列出了观测期间每种ＶＯＣｓ以及４类ＶＯＣｓ逡逑的日均浓度和浓度范围，并且计算了它们的浓度贡献占比。图３－１很直观地显示逡逑４８种ＶＯＣｓ各物种的日均浓度值。从图３－１中可以看出，氯甲院和苯浓度最高，逡逑远高于其它ＶＯＣｓ物种，结合表３－１可以看出它们的值分别为１．３３邋ｐｐｂ和１．１１邋ｐｐｂ，逡逑分别贡献ＶＯＣｓ浓度的１４．９３％和１２．５４％；邋１，１－二氯乙烯、顺／反１，２－二氯乙烯、逡逑１，１，１－三氯乙烷、一溴二氯甲烷、顺／反－１，３－二氯丙烯、二溴氯甲烷、１，２－二溴乙烷、逡逑溴仿和１，１，２，２－四氯乙烷浓度较低，均低于１５邋ｐｐｔ，这１１种ＶＯＣｓ浓度和仅贡献逡逑了邋ＶＯＣｓ浓度的１．０６％。从图中可以看出正己烧、环己烷和庚烷３种烷烃浓度相逡逑差不大，均低于２００邋ｐｐｔ，邋１，３－丁二烯的浓度远高于烷烃的浓度，低于氯甲烷、苯、逡逑１

【参考文献】