邯郸市碳质气溶胶及单颗粒的理化特征研究

发布时间：2020-07-24 04:06

【摘要】：碳质气溶胶是大气气溶胶的重要组成部分,对环境和大气气候有重要的影响。有研究表明,有机碳(organic carbon,OC)中含有多环芳香烃、多氯联苯等有毒有害物质,对人体健康危害极大;元素碳(element carbon,EC)对可见光和红外光有强烈的吸收能力,是大气当中重要的增温组分。因此深入研究不同粒径段中OC和EC的浓度及其来源,对控制城市大气污染、探索大气污染的治理途径有重要的意义。近年来华北地区成为我国乃至世界灰霾污染最为严重的地区之一,故本研究选取华北平原地区污染严重的邯郸进行碳质气溶胶及其单颗粒的理化特征研究。邯郸是典型的燃煤重工业型城市,具有一定的代表性。通过研究发现,2016年邯郸冬季PM_(2.5)超标率最高,为68.75%,其次为春季(62.50%),夏季最低(60.00%)。通过比较不同阶段(PM_(2.5)、PM_(10)、TSP)颗粒物浓度的超标率相比,发现邯郸细颗粒物污染最为严重。PM_(2.5)、PM_(10)、TSP中的OC和EC均在冬季达到最大,其中冬季的PM_(2.5)、PM_(10)、TSP的OC的平均值为35.55μg·m~(-3)、70.29μg·m~(-3)、74.59μg·m~(-3),EC的平均值为10.41μg·m~(-3)、21.11μg·m~(-3)、25.16μg·m~(-3)。2016年四季OC和EC的变化趋势整体呈现为冬季秋季春季夏季,OC、EC在PM_(2.5)、PM_(10)、TSP中的占比也呈现相同的规律。反映了邯郸冬季燃煤供暖对OC、EC的排放的影响。与北方城市相比,邯郸市的PM_(2.5)中OC浓度略低于石家庄、郑州,高于北京、天津、济南、乌鲁木齐等北方城市,属于华北平原当中污染较为严重的城市。与南方海滨城市相比,邯郸OC、EC的浓度明显大于南方城市。邯郸市冬季(采暖期)PM_(2.5)、PM_(10)和TSP中OC、EC的相关性分别为0.68、0.88、0.88。与冬季相反,春季PM_(2.5)中OC、EC的相关性明显高于PM_(10)、TSP,可能是受春季季风沙尘的影响,粗粒子阶段相关性较低。夏、秋季不同颗粒物中OC、EC的相关性均较低,说明夏秋季OC、EC不仅受局地污染排放影响,也受二次生成及季风长距离传输影响。整体来看,邯郸市OC/EC的均值介于2.78-4.39,说明采样期间污染物主要来源于机动车、燃煤及生物质燃烧。邯郸冬季SOC在PM_(2.5)、PM_(10)和TSP中占比分别为16.33%、21.97%和9.09%,夏季SOC占比最小,分别为4.46%、11.11%、11.60%。冬季污染最为严重,说明冬季污染物排放的气态前体物排放量较大并且气象条件不利于污染物扩散,有利于SOC的生成。利用透射电镜(TEM)对邯郸冬季典型霾污染过程中的大气颗粒物的形貌及能谱成分进行分析。观察到的颗粒物主要类型有:烟尘集合体(soot aggregates)、有机颗粒(organic particle)、飞灰(fly ash)、矿物颗粒(mineral particle)、硫酸铵盐/硝酸铵盐类颗粒物(ammoninated sulfate/nitrate particle)、金属颗粒(metal rich particle)。霾天颗粒物主要呈近球形,主要是因为二次化学反应强烈,生成大量的硝酸盐、硫酸盐及铵盐等二次粒子,形成近球形的核壳结构的混合体。非霾天的颗粒物稀释现象不明显颗粒物轮廓及外侧印记清晰,无明显吸湿特点。颗粒物多以内混为主,尤其常见一些细小的烟尘、飞灰及有机颗粒与硫酸盐混合在一起,偶尔可见少量的新鲜烟尘结合体、硫酸钙与矿物颗粒。霾天颗粒物的数量-粒径谱分布图主要呈现双峰分布,主峰为0.4-0.5μm之间,次峰为0.6-0.7μm之间,非霾天呈单峰分布,峰值在0.2-0.3μm之间。霾天颗粒物粒径较非霾天有所增长。颗粒物在小粒径阶段主要是由近球形粒子贡献,在大粒径阶段主要是由矿物及烟尘集合体贡献。
【学位授予单位】：河北工程大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X513
【图文】：

技术路线图,创新点,科学意义

技术路线图

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如图 2-1 所示，采样点设置在河北工程大学行政楼楼顶（邯郸矿院监测站36.57N，114.50E），海拔 56.5m，距地面约 16m。该采样点位于邯郸市的东南方向周围均为生活区和教学区，在距采样点 500m 处为邯郸市环城路，机动车辆较多距离采样地点 5.8 公里处有大型的钢厂（河钢集团邯钢公司）、火电厂和水泥厂附近无工业厂房与高大建筑物。

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气溶胶样品的采集选择的是 Unray ZR-3930D 仪器（图 2-2），流速为 16.7L·min-1，采集粒径为 2.5μm、10μm 的颗粒物和 TSP。采样中使用两种滤膜，Teflon膜样品用于颗粒物质量浓度的分析，石英膜用于碳质组分的分析。全样样品采集时长为 11.5h，从早上 8 点开始到 19：30 结束（Day-样品），然后 20:00 开始到次日 7:30（Night-样品）。2016 年四季具体的采样时间如表 2-1 所示。表 2-1. 观测期间全样样品采集详情Table. 2-1 Sample collection details during observation period.时间地点 Teflon 样品个数石英膜样品个数2016.01.23-2016.01.30 邯郸市矿院监测点 16 482016.04.17-2016.04.24 邯郸市矿院监测点 16 482016.07.01-2016.07.10 邯郸市矿院监测点 20 602016.09.26-2016.10.09 邯郸市矿院监测点 26 78

【参考文献】