基于厌氧发酵的剩余污泥产中链脂肪酸研究
发布时间：2020-07-25 20:01
【摘要】：厌氧发酵过程中,厌氧微生物对有机废弃物或有机生物质进行无害化处理的同时,还可将其转化为可提取的高能量物质,既可有效解决有机废弃物处置不当引起的环境污染问题,又可促进能源供应的可持续发展。厌氧发酵能源回收技术的目标产物主要包括可直接作为能源的甲烷和氢气、以及作为能量物质前体物的挥发性脂肪酸和中链脂肪酸。中链脂肪酸具有较长的疏水性碳链,易于从水中分离,是一些高附加值产品的前体物质,可以用于制造生物燃料,润滑剂,橡胶和染料等产品。本文为了探讨不同的电子供体与电子受体相组合参与碳链延长反应的机理,将乙醇和乳酸作为碳链延长发酵的电子供体,乙酸和丁酸作为碳链延长发酵的电子受体,考察了不同组合的电子供体与电子受体对厌氧混合菌碳链延长发酵效果的影响。研究表明单一电子共同体和单一电子受体条件下,乳酸作为电子供体,乙酸作为电子受体的组合是最适合厌氧混合菌发酵进行碳链延长反应的碳源组合,该组合加入混合菌培养基瓶进行厌氧发酵后得到了四组试验中最高的正己酸浓度482.94mMC(9.35g/L),而乙醇乙酸组试验中正己酸浓度达到132.72mMC(2.57g/L)后微生物受到抑制,己酸浓度不再增加。当微生物以乳酸为电子供体,以乙酸和丁酸为电子受体进行碳链延长发酵时,较高的乙酸浓度有利于产高浓度正己酸,较高的正丁酸浓度可能能够缩短产丁酸累积过程,提高产物中正己酸占比,因此以乳酸、乙酸和丁酸的混合酸组合可能更有利于产高浓度的正己酸。为了探讨剩余污泥产中链脂肪酸的可行性,以不同浓度的剩余污泥为原料,经产酸发酵后取上清液进行碳链延长反应。试验将低浓度剩余污泥置于温度为30℃(300mL剩余污加200mL上清液),pH为5和10的条件下进行为期7天的厌氧发酵,pH=10的培养基瓶中得到了较高的乙酸浓度117.86mMC(3.54g/L)和丁酸浓度25.56mMC(0.56g/L)。随后将高浓度剩余污泥(未稀释的剩余污泥)置于相同条件下(温度为30℃,pH=10)厌氧发酵7天,得到了最高的乙酸浓度224.1mMC(6.72g/L)和最高丁酸浓度27.2mMC(0.60 g/L)。将高浓度剩余污泥厌氧发酵7天后的上清液与厌氧混合菌混合后加入乳酸进行厌氧发酵,最终产得103.92mMC(2.01g/L)正己酸,表明依靠厌氧发酵利用剩余污泥产中链脂肪酸具有一定的可行性。
【学位授予单位】：湖南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X703
【图文】：
６Ｈ＋逡逑图１．邋１较高底物浓度条件下乙醇和乙酸转化为正丁酸逡逑在还原反应中有两个步骤是依靠ＮＡＤＨ完成的（图１．１中的（ｉ）和（ｉｉ））。过逡逑程（ｉ）中，在３－羟基丁酰辅酶Ａ脱氢酶的催化作用下，ＮＡＤＨ将质子转移，使得５逡逑分子乙酰乙酰辅酶Ａ被还原为３－羟基丁酰辅酶Ａ。过程（ｉｉ）中，Ａ）邋丁酰辅酶Ａ脱逡逑氢酶和Ｂ）电子转移黄素蛋白组成的复合物ＢｃｄＡ－ＥｔｆＢＣ将电子分流（图１．１、图１．３），逡逑在它的催化作用下，源自ＮＡＤＨ的两个电子转移到不同的受体上。１０个电子被转逡逑移到５分子２－丁烯酰辅酶Ａ上，产生５分子丁酰辅酶Ａ；另外１０个电子将氧化态的铁逡逑氧化还原蛋白（图１．１、图１．３中Ｆｄ〗ｘ）还原至还原态（图１．１、图１．３中Ｆｄｒｅｄ）。逡逑后续反应中，１０个Ｆｄｒａｄ再一次通过两个途径（图１．１中的（ｉｉｉ）和（ｉｖ））氧逡逑化成ＦｄＪｘ。在过程（ｉｉｉ）中，４个质子在氢化酶的催化作用下还原为２分子Ｈ２；过逡逑程（ｉｖ）中
＇＇逦（２）逡逑较低浓度的底物条件下，产丁酸的过程发生了一些变化（图１．２中的（ｖ）和逡逑（ｖｉ））。过程（ｖ）中较低的底物浓度降低了乙酰乙酰辅酶Ａ的浓度，进而在下一逡逑部过程（ｖｉ）中，若依靠ＮＡＤＨ作为还原剂反应接近平衡，难以将乙酰乙酰辅酶Ａ逡逑还原成３－羟基丁酰辅酶Ａ，因此微生物依靠ＮＡＤＰＨ来将反应平衡推向丁酰辅酶Ａ逡逑的合成［８４］。ＮＡＤＰＨ可以使微生物在较低的乙酰乙酰辅酶Ａ浓度条件下快速的完成逡逑还原反应。尽管ＮＡＤ＋和ＮＡＤＰ＋的氧化还原电位相同（Ｅａ＝－３２０ｍＶ），但微生物能够逡逑保持ＮＡＤＰＨ／ＮＡＤＰ＋？１００邋（Ｅ’＝－３８０ｍＶ），而ＮＡＤＨ／ＮＡＤ＋？０．０５邋（Ｅ＝－２８０ｍＶ）邋［８５］，因逡逑而ＮＡＤＰ还原性更强。克氏梭菌依靠ＮＡＤＨ依赖型还原态铁氧化还原蛋白（ＮＡＤＰ逡逑还原酶，Ｎｆｎ）将ＮＡＤＰ＋还原为ＮＡＤＰＨ邋（图邋１．２）邋［８６］。逡逑图１．２的过程（ｖｉｉ）和（ｖｉｉｉ）中，来源与两个不同电子供体（ＮＡＤＨ和Ｆｄｒｅｄ）逡逑９逡逑
逡逑前述克氏梭菌发酵途径中产生的丁酸可以继续参与逆Ｐ氧化循环使碳链进一逡逑步延长产己酸（图１．３）。循环反应过程与前述反应类似，过程（ｉｘ）中正丁酸与己逡逑酰辅酶Ａ交换基团转化为丁酰辅酶Ａ，随后丁酰辅酶Ａ与乙醇转化而来的乙酰辅酶逡逑Ａ反应转化为３－酮基己酰辅酶Ａ。过程（ｘ）中，依靠ＮＡＤＨ，邋３－酮基己酰辅酶Ａ被逡逑还原为３－羟基己酰辅酶Ａ，进而脱水转化为２－己烯酰辅酶Ａ。随后的过程（ｘｉ）中，逡逑在己酰辅酶Ａ脱氢酶和电子传递黄素蛋白的作用下，来自ＮＡＤＨ的电子被转移至２－逡逑己烯酰辅酶Ａ还原得到己酰辅酶Ａ，最终得到己酸［８７］逡逑１．５．７利用易降解原料产中链脂肪酸逡逑易降解原料主要由短链脂肪酸、其他单体或短链聚合物如蔗糖组成。相较于逡逑复杂的底物，微生物处理这些物质所需要的时间较短（＜２天）。Ｓｔｅｉｎｂｕｓｃｈ等人逡逑（２０１１）邋［１３］以及［８８，８９］Ｇｒｏｏｔｓｃｈｏｌｔｅｎ等人（２０１３）在试验中用工业生产的乙醇和乙逡逑酸作为底物
【学位授予单位】：湖南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X703
【图文】：
６Ｈ＋逡逑图１．邋１较高底物浓度条件下乙醇和乙酸转化为正丁酸逡逑在还原反应中有两个步骤是依靠ＮＡＤＨ完成的（图１．１中的（ｉ）和（ｉｉ））。过逡逑程（ｉ）中，在３－羟基丁酰辅酶Ａ脱氢酶的催化作用下，ＮＡＤＨ将质子转移，使得５逡逑分子乙酰乙酰辅酶Ａ被还原为３－羟基丁酰辅酶Ａ。过程（ｉｉ）中，Ａ）邋丁酰辅酶Ａ脱逡逑氢酶和Ｂ）电子转移黄素蛋白组成的复合物ＢｃｄＡ－ＥｔｆＢＣ将电子分流（图１．１、图１．３），逡逑在它的催化作用下，源自ＮＡＤＨ的两个电子转移到不同的受体上。１０个电子被转逡逑移到５分子２－丁烯酰辅酶Ａ上，产生５分子丁酰辅酶Ａ；另外１０个电子将氧化态的铁逡逑氧化还原蛋白（图１．１、图１．３中Ｆｄ〗ｘ）还原至还原态（图１．１、图１．３中Ｆｄｒｅｄ）。逡逑后续反应中，１０个Ｆｄｒａｄ再一次通过两个途径（图１．１中的（ｉｉｉ）和（ｉｖ））氧逡逑化成ＦｄＪｘ。在过程（ｉｉｉ）中，４个质子在氢化酶的催化作用下还原为２分子Ｈ２；过逡逑程（ｉｖ）中
＇＇逦（２）逡逑较低浓度的底物条件下，产丁酸的过程发生了一些变化（图１．２中的（ｖ）和逡逑（ｖｉ））。过程（ｖ）中较低的底物浓度降低了乙酰乙酰辅酶Ａ的浓度，进而在下一逡逑部过程（ｖｉ）中，若依靠ＮＡＤＨ作为还原剂反应接近平衡，难以将乙酰乙酰辅酶Ａ逡逑还原成３－羟基丁酰辅酶Ａ，因此微生物依靠ＮＡＤＰＨ来将反应平衡推向丁酰辅酶Ａ逡逑的合成［８４］。ＮＡＤＰＨ可以使微生物在较低的乙酰乙酰辅酶Ａ浓度条件下快速的完成逡逑还原反应。尽管ＮＡＤ＋和ＮＡＤＰ＋的氧化还原电位相同（Ｅａ＝－３２０ｍＶ），但微生物能够逡逑保持ＮＡＤＰＨ／ＮＡＤＰ＋？１００邋（Ｅ’＝－３８０ｍＶ），而ＮＡＤＨ／ＮＡＤ＋？０．０５邋（Ｅ＝－２８０ｍＶ）邋［８５］，因逡逑而ＮＡＤＰ还原性更强。克氏梭菌依靠ＮＡＤＨ依赖型还原态铁氧化还原蛋白（ＮＡＤＰ逡逑还原酶，Ｎｆｎ）将ＮＡＤＰ＋还原为ＮＡＤＰＨ邋（图邋１．２）邋［８６］。逡逑图１．２的过程（ｖｉｉ）和（ｖｉｉｉ）中，来源与两个不同电子供体（ＮＡＤＨ和Ｆｄｒｅｄ）逡逑９逡逑
逡逑前述克氏梭菌发酵途径中产生的丁酸可以继续参与逆Ｐ氧化循环使碳链进一逡逑步延长产己酸（图１．３）。循环反应过程与前述反应类似，过程（ｉｘ）中正丁酸与己逡逑酰辅酶Ａ交换基团转化为丁酰辅酶Ａ，随后丁酰辅酶Ａ与乙醇转化而来的乙酰辅酶逡逑Ａ反应转化为３－酮基己酰辅酶Ａ。过程（ｘ）中，依靠ＮＡＤＨ，邋３－酮基己酰辅酶Ａ被逡逑还原为３－羟基己酰辅酶Ａ，进而脱水转化为２－己烯酰辅酶Ａ。随后的过程（ｘｉ）中，逡逑在己酰辅酶Ａ脱氢酶和电子传递黄素蛋白的作用下，来自ＮＡＤＨ的电子被转移至２－逡逑己烯酰辅酶Ａ还原得到己酰辅酶Ａ，最终得到己酸［８７］逡逑１．５．７利用易降解原料产中链脂肪酸逡逑易降解原料主要由短链脂肪酸、其他单体或短链聚合物如蔗糖组成。相较于逡逑复杂的底物，微生物处理这些物质所需要的时间较短（＜２天）。Ｓｔｅｉｎｂｕｓｃｈ等人逡逑（２０１１）邋［１３］以及［８８，８９］Ｇｒｏｏｔｓｃｈｏｌｔｅｎ等人（２０１３）在试验中用工业生产的乙醇和乙逡逑酸作为底物
【参考文献】
相关期刊论文 前6条
1 袁志慧;尤朝阳;王磊;张路广;;秸秆厌氧发酵产沼气技术现状进展[J];环保科技;2015年02期
2 赵宋敏;李定龙;王晋;马建锋;申荣艳;;基于活性污泥的厨余垃圾厌氧发酵产酸研究[J];环境工程学报;2011年01期
3 史金才;廖新O
本文编号：2770298
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