制备及应用石墨烯基阳极电化学氧化印染废水

发布时间：2020-07-29 21:26

【摘要】：为寻求一种高效且环境友好型的处理染料废水的方法,本文着眼于电化学氧化降解废水中的有机物。制备了不同比例的负载和未负载铂金的石墨烯二氧化钛(GN-TiO_2)复合材料电极并与负载和未负载Pt的活性炭涂层电极。利用X-射线衍射图(XRD)、透射电子显微镜图(TEM)、热稳定分析(TGA)、场发射电子扫描电镜图(FESEM)、能量色散谱图(EDS)、元素分布扫描图(Mapping)和傅里叶变换红外光谱分析图(FTIR)等表征手段,对氧化石墨、负载和未负载Pt的活性炭电极及石墨烯基复合材料电极进行形貌、组成和晶型等情况进行分析。并以典型的偶氮染料RBk5为目标污染物,应用这些电极材料进行电化学氧化实验,结果表明:(1)通过改良的Hummers法成功制备了氧化石墨(GO),该材料具有层数少,厚度薄的优点。GO表面含有大量的含氧基团,层间距增大,亲水性增强,因而在TiO_2和GO混合液中二者可以均匀混合。以TiO_2和GO混合液为原材料,通过高温高压水热法合成的GN-TiO_2复合材料,TiO_2均匀地分布在石墨烯上,二者以共价键的形式结合,合成的GN-TiO_2复合材料的稳定性好。(2)通过水热法制备了不同比例石墨烯-二氧化钛GN-TiO_2复合材料。以聚偏氟乙烯(PVDF)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)和N,N-二甲基乙酰胺(DMAC)为原料制备成黏着剂。用黏着剂将GN-TiO_2复合材料均匀地涂覆在导电碳布,制备成碳布基GN-TiO_2复合材料电极。同样的方法制备了碳布基活性炭涂层电极。通过场发射电子扫描电镜比较发现,负载Pt前后,各种材料电极的形貌变化不大。(3)探究pH对GN-TiO_2(1:4)电极电化学氧化10ppm的RBk5染料废水的影响时发现:当pH=6.6(即不调节酸碱度),50min即达到反应平衡,降解效率为94.8%。当pH=3时,降解效率仅为6.6%。pH升高到10时,RBk5的降解率提升到85.3%,但反应平衡时间增加到210min。由此可见,pH是对电极电催化性能起着至关重要的作用。(4)石墨烯基电化学处理RBk5的最佳工艺条件为:阳极为GN-TiO_2(1:4),pH=6.6,RBk5初始浓度为10ppm,应用电流密度为2.5mA·cm~(-2),RBk5的降解效率为94.8%,反应时间50min,电流效率和能耗分别为54.05%和14.8kWh/kg。且对浓度20ppm以下的RBk5染料废水有着良好的降解效果。(5)在不同电流密度下进行反应动力学拟合,符合拟一级反应动力学。当电流密度增大3倍时,反应速率常数仅增加2.3倍,说明电流密度增大会降低电化学氧化降解RBk5的电流效率。
【学位授予单位】：华侨大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X791
【图文】：

电化学氧化机理示意图

技术路线

制备氧化石墨过程中反应液颜色的变化

【参考文献】

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本文编号：2774513