非均相催化臭氧氧化对氯硝基苯效能与机理研究

发布时间：2020-07-30 12:17

【摘要】：我国经济的快速粗犷式发展与民众疲软的环保意识之间的矛盾导致我国水环境污染愈加严重,饮用水中有害有机污染物的种类也日益复杂。去除微量有害有机污染物是我国进一步提升饮用水水质的当务之急。化学氧化法是目前我国水厂使用最为广泛的有机污染物去除方法,然而部分难降解有害有机污染物很难被常规氧化剂(如高锰酸钾、液氯、次氯酸钠及臭氧等)有效氧化去除。非均相催化臭氧氧化是强化臭氧氧化去除微量难降解有机物的有效手段。掌握非均相催化臭氧氧化有机污染物的基本规律及相应强化机理,是高效实用型催化剂的定向制备及推广运用的基础。本文以商品纳米二氧化钛(n-TiO2)及实验室制备的介孔氧化硅(SBA-15)、炭黑(CB)、钛-碳复合氧化物(TiO2-C)及氧化铈(CeP2)为催化剂,选择具有高毒性且在水体中易检出的难降解有机污染物一对氯硝基苯(pCNB)为目标物,用静态实验研究了各类催化剂催化臭氧氧化pCNB的效能及机理。本研究发现各体系中臭氧的分解总体遵循假一级反应动力学且分为两个阶段。在初始阶段,臭氧的分解并不遵循假一级反应动力学；而在第二阶段,则较好地符合假-级反应动力学模型(R2≥98.4%)。原因可能是pCNB的臭氧化产物能够与臭氧直接反应,造成相应的动力学偏差。n-TiO2、CB及TiO2-C能够促进臭氧的分解及pCNB的降解,而SBA-15及Ce02对pCNB的降解具有抑制作用,其中SBA-15对pCNB降解的抑制作用最为明显。反应温度、pCNB初始浓度及臭氧投量的提高都能够提高表观反应速率常数,促进pCNB的降解。而不同催化剂的投量的改变则对相应体系中臭氧分解及pCNB降解产生不同的影响。反应溶液pH的改变会显著影响臭氧的分解及催化剂活性。C1-、HC03-、S042-及HPO42-等无机阴离子会通过络合作用或捕获HO-明显减弱催化剂活性及臭氧氧化体系中pCNB的降解。少量腐殖酸的存在会通过促进臭氧链式反应促进pCNB的降解,而大量腐殖酸会过量消耗臭氧,降低pCNB的去除率。本文发现n-Ti02在不同pH条件下的凝聚可能会改变其催化活性,从而影响其催化臭氧氧化的能力。在等电荷点附近,n-TiO2的凝聚速率最快,凝聚使其表面特性发生变化,催化活性最低。不同pH下n-TiO2的凝聚速率与pCNB的相对去除率呈反相关关系。O3、pCNB及N03对n-TiO2的凝聚影响较小,而HA及PO43-会显著降低n-TiO2的表面zeta电位,抑制凝聚。考察催化剂吸附及自由基抑制剂一叔丁醇对体系的影响可以发现在催化臭氧氧化体系中pCNB的降解主要靠羟基自由基的氧化及催化剂的吸附完成。而目标物及臭氧化产物在催化剂表面的吸附也导致了不同催化剂产生不同的催化效果。通过对催化臭氧氧化pCNB的矿化效果、对自来水中pCNB的催化降解效果、金属离子溶出情况及催化剂重复使用情况等的考察,研究认为所用催化剂具有较强的稳定性和实用性。
【学位授予单位】：西南交通大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X52

【相似文献】

相关期刊论文 前10条

1 李旭凯;谢桂红;郭转弟;黄婧虹;;活性炭及其负载活性组分催化臭氧氧化机理[J];广东化工;2012年05期

2 宋世龙;张志强;;基于臭氧氧化的垃圾渗沥液处理技术[J];环境卫生工程;2012年04期

3 齐飞;陈忠林;徐冰冰;焦中志;;氧化铝催化臭氧氧化去除水中痕量嗅味物质[J];哈尔滨工业大学学报;2008年10期

4 李旭凯;郭杏妹;张秋云;李来胜;;天然水体主要本底成分对催化臭氧氧化草酸的影响[J];华南师范大学学报(自然科学版);2017年02期

5 李旭凯;谭子君;郑丹丹;李鑫;温海连;;活性炭催化臭氧氧化水中诺氟沙星[J];化工环保;2016年04期

6 尹献林;王海英;;臭氧氧化炭黑表面改性的研究[J];河北化工;2006年08期

7 袁亚茹;申哲民;郭卫民;;臭氧氧化对有机物降解的构效关系[J];净水技术;2017年09期

8 龚小芝;赵辉;万国晖;刘正;栾金义;;石化厂污水反渗透浓水的催化臭氧氧化处理[J];化工环保;2012年05期

9 ;ITT研究发现臭氧氧化能有效处理环境内分泌干扰物[J];中国给水排水;2009年14期

10 崔龙哲;申哲昊;吴桂萍;丁太燮;;活性炭臭氧氧化处理水中聚乙二醇的研究[J];环境科学与技术;2006年08期

相关会议论文 前10条

1 邴吉帅;聂玉伦;胡春;;Fe_2O_3/Al_2O_3@SBA-15催化臭氧氧化水中布洛芬的机理研究[A];2014年第12届全国水处理化学大会暨学术研讨会论文摘要集[C];2014年

2 陈伟锐;孙强强;李来胜;;改性有序硅基介孔分子筛在催化臭氧氧化中的应用研究[A];2014年第12届全国水处理化学大会暨学术研讨会论文摘要集[C];2014年

3 杜鑫;张泽田;唐鑫;杜烨;刘鑫;吴乾元;胡洪营;;臭氧氧化对印染废水有机物处理特性的研究[A];2018中国环境科学学会科学技术年会论文集（第一卷）[C];2018年

4 杜鑫;张泽田;唐鑫;杜烨;刘鑫;吴乾元;胡洪营;;臭氧氧化对印染废水有机物处理特性的研究[A];2018中国环境科学学会科学技术年会论文集（第二卷）[C];2018年

5 吕玉娟;刘芳;傅浩;张道斌;张晖;;超声强化臭氧氧化橙黄Ⅱ染料废水的脱色效能[A];中国化学会第八届水处理化学大会暨学术研讨会论文集[C];2006年

6 刘修恒;陈晖;詹炳炎;周江桥;祝恒成;陈志远;;臭氧氧化预处理对肾缺血再灌注损伤凋亡的影响[A];第十五届全国泌尿外科学术会议论文集[C];2008年

7 段丽杰;张道斌;张铭;周晶;张朝漾;张晖;;超声强化臭氧氧化甲基橙的脱色研究[A];第二届全国环境化学学术报告会论文集[C];2004年

8 马宁;刘操;王培京;孟庆义;李其军;;碳纤维复合材料强化催化臭氧氧化对再生水深度净化[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第20分会：环境与健康[C];2014年

9 周江桥;邱涛;陈晖;陈志远;祝恒成;葛名欢;胡云飞;刘修恒;;臭氧氧化预处理对肾缺血再灌注损伤的保护作用[A];2012中国器官移植大会论文汇编[C];2012年

10 孙庆峰;余刚;邓述波;;重组基因酵母检测DDT及其臭氧氧化产物雌激素活性[A];持久性有机污染物论坛2006暨第一届持久性有机污染物全国学术研讨会论文集[C];2006年

相关重要报纸文章 前6条

1 本报记者李良;臭氧氧化深度处理饮用水[N];中国环境报;2013年

2 本报记者 汤璇 通讯员 徐桂林 蒋明 王鹏翔;广州垃圾除臭走在全国前列[N];广东建设报;2004年

3 记者 叶平生 通讯员 徐桂林 蒋明 王鹏翔;明年起压缩站不再有臭味[N];广州日报;2004年

4 虢清伟 邴永鑫 邢飞龙;依托水专项创新科技 保障东深供水安全[N];中国环境报;2018年

5 文金品;广州垃圾压缩站采用新工艺[N];中华建筑报;2004年

6 本报记者 李娟 特约通讯员 王茂桓;腈纶行业松动环保“紧箍咒”[N];中国纺织报;2010年

相关博士学位论文 前10条

1 张建琳;陶瓷膜分离与MnO_2催化臭氧氧化耦合技术对污水深度处理的研究[D];大连理工大学;2017年

2 白智勇;催化臭氧技术降解污水中抗生素类污染物的效能和原理研究[D];中国地质大学(北京);2017年

3 齐飞;铝氧化物催化臭氧氧化水中嗅味物质的效能与机理研究[D];哈尔滨工业大学;2008年

4 吉励;吸附—催化臭氧氧化协同降解液相有机污染物的研究[D];浙江大学;2009年

5 王群;氧化铈催化臭氧氧化水中有机物及控制溴酸盐研究[D];哈尔滨工业大学;2010年

6 高国瀛;复合铁锰硅酸盐催化臭氧氧化水中磺胺甲恶唑的效能与机理研究[D];哈尔滨工业大学;2017年

7 Faheem Nawaz;氧化锰基材料催化臭氧氧化酚类混合污染物的活性物种及反应路径研究[D];中国科学院研究生院(过程工程研究所);2016年

8 袁磊;浮石及其载羟基化锌催化臭氧氧化对氯硝基苯的研究[D];哈尔滨工业大学;2013年

9 张静;金属掺杂改性TiO_2催化臭氧氧化水中有机污染物研究[D];哈尔滨工业大学;2010年

10 刘s

本文编号：2775527