生物炭及其溶出组分用于Pb（Ⅱ）污染土壤修复的可行性研究

发布时间：2020-07-31 16:37

【摘要】：重金属污染广泛来源于工业生产、农业活动以及城市污水,影响范围大、污染程度深,其治理已成为技术难题。而生物炭(Biochar,BC)作为生物质热解形成的多孔炭材料,通过吸附、沉淀等物理化学作用对重金属污染物有较好的去除效果。但生物质在热解过程中会产生大量的可溶性物质(Dissolved Biochar,DBC),而DBC的成分较为复杂,含有溶解性的有机物质(Dissolved Organic Matter,DOM)、阴阳离子以及纳米颗粒等。但目前对DBC的研究有限,带来的环境影响仍不清晰。因此,本文以BC、水洗生物炭(Washed Biochar,WBC)、DBC为研究对象,对三者物理化学性质、吸附重金属Pb(Ⅱ)的交互作用与机理以及对重金属Pb(Ⅱ)污染土壤中微生物群落结构的影响开展了深入研究。热解温度和水洗过程可以显著影响生物炭的物理化学性质,低温热解的BC、WBC中含有大量羟基、羧基、亚甲基、芳香类结构等。提高热解温度后,H/C值(BC:0.07~0.018,WBC:0.061~0.015)的下降以及红外特征峰的减少表明官能团数量迅速减少,芳香性提高。热解温度的提高还增加了生物炭中Al、Ca、Mg、Mn、Na、Si离子的溶出,提高了BC的碱性。BC与WBC差异较大,相同热解温度下BC具有更多的官能团种类和更高的碳层缺陷程度(I_D/I_G值),而WBC具有更大的比表面积和芳香性。与BC相比,相同制备温度下WBC的吸附速率、容量及pH值均有降低。BC、WBC的差异主要是由于DBC造成,进而影响二者对重金属Pb(Ⅱ)的吸附能力与过程。热解温度的提高可增加吸附容量和速率,三维荧光光谱表明香蒲BC350中DOM主要为类富里酸(含43.36%)和类腐殖酸(含56.64%),且重金属Pb(Ⅱ)与类富里酸物质结合能力更强。加入重金属Pb(Ⅱ)后,BC350溶液DOM浓度下降了51.33%,而BC800溶液中几乎不含DOM,但其pH在7h内由10.49下降至8.04,表明DBC在低热解温度时主要靠DOM的结合作用去除重金属,在高热解温度时主要靠碱性的沉淀作用去除重金属离子。BC去除重金属Pb(Ⅱ)的过程符合Langmuir等温吸附模型与二级动力学模型。这其中包括物理、化学吸附,如不溶性碳骨架的孔吸附,DOM与重金属Pb(Ⅱ)的螯合络合,碱性物质的沉淀,表面电荷产生的引力,阳离子-π键,以及BC-DBC-Pb之间的关联交互作用等。BC、WBC在性质以及吸附能力上有较大差异,因此对土壤会产生不同的作用。通过高通量技术研究BC、WBC、DBC加入含Pb土壤后细菌群落的变化和演替规律,得出样本共产生1055条OTU,12个门,19个纲,60个目,103个科,194个属,261个种。加入BC的土壤Shannon、Ace、Chao指数均高于其它样品,Simpson指数小于其余样品,说明BC的加入有利于微生物多样性的增加,从而使土壤中细菌群落产生了改变。各土壤样本细菌的门水平上有所差异,其中变形菌门(Proteobacteria)丰度最高,其次为拟杆菌门(Bacteroidetes)和厚壁菌门(Firmicutes)等。细菌的属水平上也存在差异,其中Macellibacteroides属、芽胞杆菌属(Bacillus)、从毛单胞菌属(Comamonas)以及理研菌属(Petrimonas)丰度较高。
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X53
【图文】：

线路图,线路图,技术

哈尔滨工业大学工程硕士学位论文 Pb 的吸附，因此，在不同重金属浓度投加的条件下，可以得到三者之间作用情况；由于在工程应用中，BC 所使用的环境较为复杂，因此考虑在环境条件下 BC 吸附重金属 Pb(Ⅱ)的效果尤为重要，本研究设计不同的件研究对该过程的影响，并得到 BC 吸附重金属 Pb(Ⅱ)的反应动力学与反力学特性。（4）生物炭对土壤细菌群落的影响为研究 BC 在修复被重金属铅污染的土壤时土壤中生物群落的演替规C、WBC、DBC 加入含铅土壤中，测定土壤中生物群落变化，为 BC 工程时对土壤的影响提供指导，并且对 BC 在应用时对环境可能产生的影响做论支撑。.5.4 技术路线图本文技术线路图如图 1-1 所示

透射电子显微镜分析,比表面积

图 3-1WBC800 透射电子显微镜分析图a）1×103倍 b）1×104倍c）2×104倍 d）4×105倍2 比表面积分析比表面积较大是 BC 作为良好吸附材料的优势之一，温度、生物质工艺的差别都会影响到 BC 比表面积的大小进而影响其吸附性能[63]作 BC 与 WBC 比表面积等特征，对其进行氮气吸附脱附测试，图 N2等温吸附曲线，随着热解温度由 350℃提升到 800℃，BC 与 W吸附量明显提高，在相对压力小于 0.1 时，曲线上升速率较快，表较多的微孔结构，随着相对压力的继续增大，吸附量也随之增加。根结果，BC 比表面积与温度呈良好的正相关关系，BC 的比表面积在 700℃以小于 20 m2/g，当热解温度达到 800℃时，比表面积迅速增52 m2/g；对于 WBC，比表面积与温度呈正相关，但是其上升更为均温度达到 800℃时 BC 与 WBC 比表面积接近。BC 具有丰富的孔隙质热解过程中会产生大量有机物、生物油、微小颗粒等，这些物质生

维恩图

哈尔滨工业大学工程硕士学位论文图 5-3 为对照组和实验组的 OTU 分布维恩图，实验组有 BC、WBC、DB三个土壤样品，可以发现，实验组与对照组共有的 OTU 数目为 253 个，对组特有的 OTU 数目为 12 个，实验组特有的 OTU 数目为 69 个，表明加入 BCDBC、WBC 后改变了土壤的物理化学性质，在一定程度上有利于微生物的存和繁衍，致使微生物的多样性增加。图为 4 个样品的 OTU 分布维恩图，照组、BC、WBC、DBC 特有 OTU 数目分别为 12、13、14、11 个，表明四样品中微生物具有一定的差异性。而 4 个样本共有的 OTU 数目为 194 个，整体 OTU 的 76.68%，说明土壤中微生物本身具较高的稳定性，在土壤中加BC、WBC、DBC 后，大部分细菌种群没有消失，当土壤环境发生一定变化时细菌群落也相应产生了一定的变化。

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