尿素法同时脱硫脱硝中NO_x最佳氧化度的研究

发布时间：2020-08-10 20:50

【摘要】：随着船舶硫化物及氮氧化物排放法规的日益严格,同时脱硫脱硝技术研究越来越受到人们的关注。本文介绍了目前国内外同时脱硫脱硝的研究现状和发展趋势并进行了综合评价,其中尿素法有以下优点:尿素是一种稳定的化合物,在船上使用和贮存较为安全;脱硫脱硝的最终产物为N_2、CO_2和硫酸铵,不存在二次污染,且硫酸铵有回收利用价值。但目前尿素法在船舶领域的研究和应用较少,且脱硝效率有限。为提高尿素法脱硝的效率,目前研究者们多利用低温等离子体等技术对NO_x进行氧化后再结合尿素溶液进行吸收脱除,现阶段尿素法的研究中关于“脱硝效率最高时所对应的NO_x氧化度”问题,不同学者试验得出的结论差异很大,该最佳氧化度可能随着边界条件的改变而改变,因此有必要对不同边界条件下,当脱硝效率最高时所对应的NO_x最佳氧化度进行试验研究,从而更加高效地使用氧化技术。本文的主要工作如下:1)模拟船舶排气实际工况,对尿素法同时脱硫脱硝试验台架进行了详细的设计计算与搭建。结果如下:设计排气流量为2～5 L/min,塔内径为25 mm,塔高1 200 mm,泛点气速为0.30 m/s,实际气速为0.07～0.17 m/s,烟气在填料层的停留时间为6～15 s。2)利用搭建的台架,确定了尿素法同时脱硫脱硝最佳的试验条件:填料选择Φ6×6金属鲍尔环,填料高度100 cm,喷淋密度40 m~3/(m~2·h),尿素溶液质量分数5%～10%,排气流量2 L/min,反应温度10～20℃;在最佳试验条件下,当NO_x初始体积分数为874×10~(-6)、SO_2初始体积分数987×10~(-6)、O_2体积分数15%、洗涤塔入口NO_x氧化度为10%时,SO_2的平均脱除效率可达到98%以上,NO_x的平均脱除效率为56%。3)进一步进行了脱硝试验,明确了NO_x氧化度对尿素法脱硝的影响规律,确定了不同排气流量、NO_x体积分数、反应温度等边界条件下的NO_x最佳氧化度。结果表明,在此试验条件下,使用尿素溶液进行脱硝时,当NO_x氧化度为50%时平均脱硝效率为67%;排气流量、NO_x体积分数、反应温度的改变对于“脱硝效率随着NO_x氧化度的增加而增加”这一规律没有影响,不同边界条件下当脱硝效率达到最高90%左右时对应的NO_x氧化度为90%。4)为进一步提高尿素法脱硝的效率,实现低NO_x氧化度达到高脱硝效率,使用NaOH溶液进行试验并与尿素溶液的试验结果进行对比。试验结果表明,使用NaOH溶液进行脱硝时,最高脱硝效率为90%,对应的NO_x氧化度为50%左右。原因在于NaOH溶液能够快速和NO_x进入液相后形成的HNO_2发生中和反应,从而大大提升了脱硝的效率。综上所述,使用尿素法进行同时脱硫脱硝时的关键问题除提高气相中NO_x的氧化度外,还需寻求合适的反应条件以提高尿素与进入液相的NO_x的还原反应速率。
【学位授予单位】：武汉理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X736.3
【图文】：

柴油机燃料普遍含硫，最高含硫量达3.5%，其中的硫燃烧后会中缓慢氧化成 SO3。SO2和 SO3都具有很强的亲水性，溶于水的口鼻粘膜造成强烈刺激。通常情况下排气中的 SO2在大气周，但是当它遇水形成硫酸烟雾后，它的停留时间就会大大毒性往往是 SO2的 10 倍，对环境造成巨大危害。排放的 SOx约占全球总量的 3%~7%。船舶 SOx的排放较高，含硫量普遍较高。中国环境科学研究院开展的《船舶和港口项目》的研究成果表明，仅内河船舶排入大气的污染物（仅分）中 SOx排放约 10 万 t/年。香港 2017 年发布的最新的排放舶活动在 2015 年的 SO2排放贡献率达到 58.6%[1]。限制船舶 SOx排放对大气造成的不良影响，国际海事组织（IM油机燃料油含硫量的限制规定。MARPOL73/78 附则 VI 第三舶柴油机 SOx排放等效燃油含硫限制限制值。对 SOx的排放控种不同要求，每个要求根据时间分为 3 个等级，具体见图 1.1 及

图 1-2 我国内河船舶大气污染物 NOx分担率船舶 NOx排放对大气造成的不良影响，国际海事组78 附则 VI 中规定了船用柴油机 NOx的排放限制值。Ox的排放限制根据时间分为 3 个等级，如图 1-3 及表图 1-3 船用柴油机 NOx排放限值

图 1-2 我国内河船舶大气污染物 NOx分担率为了限制船舶 NOx排放对大气造成的不良影响，国际海事组织（IMORPOL73/78 附则 VI 中规定了船用柴油机 NOx的排放限制值。MARPOL VI 对 NOx的排放限制根据时间分为 3 个等级，如图 1-3 及表 1-2。

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本文编号：2788595