改性活性炭低温吸附羰基硫的研究

发布时间：2020-08-12 04:49

【摘要】：使用煤、石油、天然气作为原料的化工生产过程往往会产生大量尾气,这些气体中包含多种可以被人们利用的资源,但气体中含有的微量硫杂质会限制其进一步的加工与利用。羰基硫(COS)是其中一种主要的有机气体硫杂质,低浓度的COS就能够对化工装置及管道产生腐蚀作用,并导致贵金属催化剂的失活。COS具有较为稳定的分子结构,是一种较难脱除的杂质气体,在实际应用中COS脱硫剂还面临着多次重复利用的问题,因此研究在低温下具备高吸附量且可再生的COS脱硫剂对工业脱硫领域有着重要的意义。本文以活性炭基脱硫剂为研究对象,分别探究了KOH及金属氧化物改性活性炭的低温脱硫性能和再生性能,结合多种表征方法研究了脱硫剂的结构。主要研究内容与结论如下:1.使用KOH溶液改性后活性炭对COS的脱除能力明显提高,KOH浸渍液浓度增加时脱硫剂对COS的穿透吸附量呈现先增大后减小的趋势,使用10 wt%KOH溶液改性的活性炭脱硫性能最佳,COS穿透吸附量为40.62 mg/g。脱硫剂内部孔道以微孔为主,COS在脱硫剂表面的反应产物主要为硫单质和硫酸盐类物质,活性炭表面含氧官能团可能起到了氧化的作用。考察KOH改性活性碳脱硫剂的最佳再生条件,再生时空气吹扫温度为90℃、KOH溶液浓度为6 wt%时脱硫剂再生后的脱硫性能最好,经四次再生后脱硫剂的再生效果优异,再生率为86%。2.考察不同金属负载型活性炭脱硫剂的脱硫能力,实验结果表明负载Ni的活性炭对COS的脱除能力最佳。考察制备条件的影响,发现Ni负载量增加时脱硫剂对COS的穿透吸附量先增大后减小,Ni负载量为30 wt%时活性炭的脱硫性能最佳,COS穿透吸附量为44.64 mg/g。脱硫剂内部孔道以微孔为主,Ni在活性炭表面主要以均匀分散的NiO与Ni_2O_3的形式存在,COS的硫化产物主要为硫酸盐与硫单质,活性炭表面的含氧官能团可能起到了氧化的作用。进一步考察焙烧温度对脱硫剂性能的影响,实验结果表明最佳焙烧温度为250℃,焙烧温度升高会导致NiO与Ni_2O_3晶粒团聚,进一步升高焙烧温度时活性炭会将镍的氧化物还原为无脱硫活性的Ni单质。探究Ni负载型活性炭脱硫剂的最佳再生方法,三步法的再生效果略优于氮气法与去离子水洗涤法,但多次再生效果不佳,经四次再生后再生率仅为21.1%。3.考察反应条件对脱硫剂性能的影响,结果表明在一定范围内脱硫剂对COS的穿透吸附量随着原料气流速的增大而减小,随着脱硫温度的升高而增大。
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X701;TQ424.1

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本文编号：2790070