二氧化钛纳米管负载碳量子点光催化降解萘普生及材料生物毒性研究

发布时间：2020-08-18 12:45

【摘要】：二氧化钛(TiO_2)具有光催化活性高、低毒及稳定等特点,在光催化领域应用广泛。二氧化钛纳米管(TNTs)比TiO_2有更大的比表面积、更强的吸附能力和更高的光催化活性,成为近年来纳米材料合成与催化应用领域的研究热点之一。本文采用碳量子点对TiO_2纳米管进行改性,制备出可在可见光下响应的复合光催化材料,并将其应用于的典型PPCPs的光催化降解,同时,考虑其进入水环境后的生物毒性。研究结果为二氧化钛纳米管负载碳量子点(TNTs/CDs)的推广应用提供了理论基础。研究结果如下:(1)通过水热法制备出具有较大比表面积的二氧化钛纳米管(TNTs),利用共热聚合法将溶剂法制备出的CDs负载到TNTs上得到TNTs/CDs复合材料。通过高透射电镜(HRTEM)表征,TNTs/CDs其管径约为9.5nm,管壁约3.5nm,管长约150nm,且CDs均匀的负载在TNTs表面。利用N_2静态吸附方法发现TNTs/CDs的比表面积为174.108m~2/g,X射线衍射发现其晶型结构没有发生明显变化,紫外漫反射(UV-vis/DRS)显示出CDs的引入使TNTs吸收波长从385nm拓展至431nm,同时,利用荧光分光光度计(PL)证明了电子-空穴的复合率降低。采用TNTs/CDs光催化降解罗丹明B对TNTs/CDs活性进行表征,发现CDs与TNTs的质量比为5%时对罗丹明B降解效果最好。罗丹明B降解符合准一级动力学,其降解速率为0.0479 min~(-1),是TNTs的14倍。(2)利用所制备的复合材料TNTs/CDs光催化降解萘普生(NPX)并对其机制进行研究。结果表明,NPX在TNTs/CDs光催化降解下符合准一级动力学;TNTs/CDs降解NPX的速率为0.0198min~(-1),是NPX单独光解的33倍;NPX在pH=4的条件下降解速率最快;通过电子自旋共振(ESR)和猝灭实验发现O_2.~-和~1O_2为光催化过程中的主要活性物质;根据降解产物推测出NPX降解路径,NPX的降解主要包括脱羧反应和羟基化途径。(3)选取斜生栅藻(S.obliquus)、大型蚤(Daphnia magna)和斑马鱼(Zebrafish)水生生态系统三种营养级别的生物对复合材料TNTs/CDs进行急性毒性测试。结果表明,其对斜生栅藻生长有一定影响性,48h、72h和96h的EC_(50)分别为96.37mg/L、65.91mg/L和64.55mg/L;其对大型蚤生长也有一定抑制作用,在暴露24h后,低浓度组抑制率高于高浓度组,在暴露72h后,高浓度组抑制率高于低浓度组。TNTs/CDs对斑马鱼生长无明显影响,在暴露96h内,对斑马鱼存在一定的氧化应激现象。
【学位授予单位】：广东工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X703;X592;TB383.1
【图文】：

图 1-1 PPCPs 进入环境的主要途径Fig.1-1 The main way for PPCPs to enter the environment（1）生活污水生活污水是水环境中 PPCPs 的主要来源之一。人们在治疗疾病的过程中使用的大量药物在体内，只有部分被人体通过代谢吸收治疗疾病，剩余大多数药物以最初形态的形式通过粪便及尿液进入到生活污水中[21]。同时，人们在洗涤、沐浴过程中化妆品中的 PPCPs 也会直接进入生活污水[22]。这些污水通过城市的排污管网进入污水处理厂。但是，现阶段使用的污水处理工艺只能对有限的 PPCPs 进行去除[23]。在经过污水处理厂处理后残余的 PPCPs 又随之排放到水环境中[24]。（2）工业废水在制药和生产个人护肤品的过程中产生的废水也含有大量的PPCPs，这也是PPCPs进入水环境的一个重要途径。我国现阶段对该类行业的废水排放还没有明确的标准，针对工业废水设计的工艺流程主要以去除无机物和重金属为主，对废水中的 PPCPs 等

八面体共用（001）个平面，形成四边形结构（图 1-2b），在板钛矿中，边缘和角落共用，形成正交结构（图1-2c）[67-70]。 TiO2具有高光活性，低成本，低毒性和良好的化学热稳定性，已经成为最广泛研究的光催化剂[71]。图 1-2 二氧化钛的结晶结构（a）锐钛矿，（b）金红石，（c）板钛矿Fig.1-2 Crystalline structures of titanium dioxide (a) anatase, (b) rutile, (c) brookite

大大提高了 TiO2对可见光的利用小的 WO3（2.8eV）沉积在 TiO2薄膜上，增 等人[87]发现了 Cu2O 和 TiO2之间可以形成可以促进 TiO2对可见光的吸收，同时促进光速率。CDs）概述）是一种类具有球体结构且呈现出离散零维碳s 由少数的原子或者分子聚集而成具有类球形）。CDs 在可见光范围内有较宽而且连续的高、导电性高、抗光漂白能力强、环保无毒，立即在环境领域中备受关注。

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