超声联合类芬顿去除印染污泥中芳香胺的机理及毒性研究

发布时间：2020-08-20 17:01

【摘要】：印染工艺需要添加大量染料、助剂,由此导致印染废水中含有大量毒害性有机物。通过混凝沉淀和废水生物处理,未被生物降解的毒害性有机物最终会富集在印染污泥中,严重制约其处理处置。芳香胺(Aromatic amines,AAs)是一类典型的类持久性有机污染物,在印染污泥中不断地被检出。高级氧化技术对于毒害性有机物的去除效果良好,本研究采用超声(US)联合零价铁(ZVI)/EDTA/Air(ZEA)体系对印染污泥中芳香胺进行降解,并对降解后的印染污泥毒性进行测定,评价其农用可行性。主要研究内容包括:(1)考察了不同反应参数对印染污泥中AAs去除效果的影响;(2)对比了US、ZEA以及联合体系US/ZEA对印染污泥固相及液相中AAs的去除效率,以此探究US与ZEA的协同降解机制;(3)探索了污泥中铁氧化物在ZEA体系中的作用;(4)探明了US/ZEA起主要贡献的活性氧化物种(Reactive Oxygen Species,ROS);(5)对比了三种体系对印染污泥理化性质的影响,并对不同方法处理后的印染污泥进行植物毒性及水生生物毒性测试,与理化性质建立相关性联系,探明US/ZEA的减毒机制。主要研究结果如下:US的声能密度、EDTA以及ZVI的投加量和初始pH都对污泥中AAs的去除有显著影响。AAs最佳降解效果对应的体系参数为:1.08 W/cm~3声能密度,15 g/L ZVI,1.0 mM EDTA和初始pH=8.60。在相同初始条件下,反应时间为60 min时,不同处理方法对污泥中AAs的去除率由高到低依次为:US/ZEA(83.88%)ZEA(72.27%)US(51.03%);90 min时则为US/ZEA(92.40%)ZEA(72.88%)US(51.79%)。能量色散X射线荧光光谱仪(XRF)和X射线光电子能谱仪(XPS)的分析结果表明,污泥中存在大量铁氧化物,可以与EDTA/Air形成异相催化反应体系,对污泥中的AAs产生降解效果。US/ZEA体系中,Fe(IV)、O_2.~-和·OH对AAs的贡献率分别为33.84%、25.36%和19.44%。US对ZEA体系的协同作用体现在:(1)US能不断活化ZVI表面使其保持反应活性;(2)US空化效应能产生·OH,促进AAs的降解;(3)US对污泥的破解效应能将空腔中的AAs释放至液相中与ROS接触反应;(4)同时US还将污泥中的铁元素释放出来参与铁循环,从而加速ROS的生成。在三种处理方法中,US引起污泥物化性质的改变最小,但降低了污泥的可生物降解性。ZEA处理可以实现污泥的有效减毒,但体系中过量的EDTA也会对污泥的肥效产生负面影响。然而,US和ZEA的联用可以避免以上情况,因为US促进了EDTA和POPs的同步降解,当污泥剂量为7.5 t_(dw)/ha时,US/ZEA处理后的污泥明显地刺激了植物根尖伸长。水生生物毒性试验进一步证实,US/ZEA处理后的污泥对水生生物近乎无干扰。本研究对于工业污泥的减毒及资源化具有指导意义。
【学位授予单位】：广东工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X791
【图文】：

图 2-1 不同反应参数（a）声能密度，（b）ZVI 投加量，（c）EDTA 投加量以及（d）pH对体系中 AAs 去除的影响Fig. 2-1 Effects of initial parameters (a) ultrasonic power, (b) ZVI dosage, (c) EDTAdosage, and(d) pHon the degradation ofAAs in different systems.(考察参数外的反应条件：1.08W/cm3声能密度, 15 g/LZVI, 1 mM EDTA, pH=8.60)

图 2-3 不同反应体系对 5 种 AAs 的降解效果Fig. 2-3 Comparison of different treatments on the removalof differentAAs（反应条件：1.08W/cm3声能密度, 15 g/LZVI, 1 mM EDTA,pH=8.60）反应 60 min 后，不同处理方法对污泥中 AAs 的去除效率由高到低依次为：

2-5 （a）原污泥及（b）US 处理后污泥的 XPS Fe 2p 图谱；以及(c)不同处理XRF 检测结果，（d）EDTA/Air 体系中 EDTA 投加量对 AAs 的去除效果的影 Fe 2p spectrafor(a) raw sludge and (b) sludge treated by US; (c) XRF-detected treated by different processes; (d)AAs removalin EDTA/Airsystemwith differdosages.

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本文编号：2798217