硝化除硫MFC与反硝化除硫MFC耦合处理含硫含氨废水的研究

发布时间：2020-08-21 18:32

【摘要】：许多含有高浓度的硫氮有机物的工业废水通常采用厌氧消化去除大部分有机物,但其消化液中还有大量的硫化物和氮化合物,需要进一步脱氮除硫。微生物燃料电池(Microbial fuel cell,MFC)是一种处理废水同时回收电能的新技术。本研究构建两个双室型MFC,一个硝化除硫MFC(MFC1),另一个为反硝化除硫MFC(MFC2)。耦合MFC1与MFC2用于处理含氨含硫废水,S~(2-)在MFC阳极通过电化学或微生物的作用氧化为S~0或SO_4~(2-),NH_4~+在MFC1好氧阴极中硝化生成NO_3~-,再经MFC2缺氧阴极反硝化为N_2得以去除。成功启动MFC1、MFC2后,对影响MFC1、MFC2耦合运行的几个因素以及中间产物对MFC2性能影响进行研究,并对电活性反硝化菌的分离进行了探讨,得出了以下几个结论:(1)在连续进水方式下,MFC1和MFC2分别经28天和170天完成启动。MFC1和MFC2阴极进行耦合并采用间歇进水方式运行,15天内耦合系统达到稳定。MFC1与MFC2的S~(2-)去除负荷分别为0.13±0.0 kgS/(m~3.d)和0.1±0.0kgS/(m~3.d),其中单质硫沉积率分别为6.6±1%和27.3±0.9%;MFC1硝化反应完全。耦合系统总氮去除负荷为10.9±0.2 gN/(m~3.d),其中气态氮产率为51.5±0.4%。MFC1和MFC2的周期电荷量分别为280.1±0.5 C和193.6±0.6 C;阳极库伦效率分别为47.5±0.1%和55.1±0.3%,比启动时明显升高。扫描电镜发现,阴阳极均存在聚集的微生物。(2)随着进水S/N比的增大,MFC1与MFC2产电性能先升高后降低,S/N比等于3时达到最大值,最大功率密度分别为13.59 W/m~3和5.80 W/m~3。MFC1的S~(2-)去除负荷逐渐增大,而MFC2的变化不大;硫单质沉积率均先升高后降低,S/N比等于3时达到最大值(分别为33.3±0.9%和27.4±0.4%);总氮去除负荷先升高后降低,S/N比为2和3时相差不大(分别为18.6±0.4 gN/(m~3·d)和17.1±0.5 gN/(m~3·d))。耦合MFC系统的最佳进水S/N比为3。(3)随着温度升高,MFC1与MFC2的产电性能和污染物去除效果均先增大后减小,在温度为30℃时达到最佳。最大功率密度分别为13.59 W/m~3和5.80W/m~3,相应的S~(2-)去除负荷和总氮去除负荷分别为0.18±0.0 kgS/(m~3·d)、0.13±0.0 kgS/(m~3·d)和17.1±0.5 gN/(m~3·d)。(4)MFC2以理论上能释放相同电子量的SO_3~(2-)、S_2O_3~(2-)和S~(2-)为阳极电子供体时,电子供体为SO_3~(2-)时的反硝化性能最差而产电潜能最佳,电子供体为S~(2-)时反硝化性能最好同时电子利用率更高,代谢速率最快。随着NO_2~-浓度增加,MFC2的最大功率密度和硫污染去除效果逐渐增大,总氮去除负荷先增大后减小。在理论消耗电子量相等的情况下,NO_3~-比NO_2~-对电子的竞争力更强同时更有利于产电,但代谢速率更慢。(5)相比碳布而言,碳纸是电活性反硝化菌分离的适宜电极材料。采用基于恒电位的电活性菌分离法,有利于提升电活性菌的分离效果,降低分离物的适应停滞期。经过6次分离,假单胞菌属(Pseudomonas)在微生物群落中相对丰度达到71.36%。其次为勒克菌属(Leclercia)和肠杆菌属(Enterobacter),相对丰度分别为14.64%和6.18%。其中假单胞菌属(Pseudomonas)和勒克菌属(Leclercia)可能为电活性反硝化菌的优势种属。
【学位授予单位】：武汉理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X703
【图文】：

双室,结构示意图,脱氮

阳极和阴极用导线通过外电阻连接成一个回路。可氧化的污染物在阳极中被电活性微生物氧化，同时释放电子。释放的电子经过外电路由阳极传递至阴极，最终用于阴极中可还原性化合物或污染物的还原，其基本构造和原理如图1-1。MFC 已经被广泛用于各种有机物废水的处理，同时回收电能[4]。除了有机物，废水中的其他污染物例如含氮化合物、含硫化合物也能够在 MFC 中去除[5,6]。图 1-1 双室型 MFC 的结构示意图Fig1-1 Schematic of double-chamber MFC1.2.1 MFC 单独脱氮除硫采用 MFC 分别除硫和脱氮已有不少的研究[7-9]。目前对同步脱氮除碳已经有深入细致的研究，运用的是反硝化 MFC（设反硝化菌阴极的 MFC）[5]。在反硝化 MFC 中，硝氮或者亚硝氮在阴极室中作为电子受体，有机物在阳极室中作为电子供体[10,11]。对 MFC 脱氮，认为 MFC 的脱氮功能可在阳极室和阴极室中分别发生，但目前 MFC 脱氮主要通过生物阴极来完成。对生物阴极脱氮来讲，硝酸盐在阴极室作为电子受体，利用微生物作为催化剂，通过阴极反应完

除硫,反硝化

图 2-1 硝化除硫 MFC（MFC1）与反硝化除硫 MFC（MFC2）装置Fig 2-1 Schematic of nitrifying sulfide removal MFC (MFC1) and denitrifysulfide removal MFC (MFC2)在反应器组装前，对有机玻璃进行清洗。碳刷和 PEM 在使用之前需要预处理，以去除附着的杂质。碳刷先在 HCl 溶液（1mol/L）中浸泡 12h,子水冲洗干净后，再在 NaOH 溶液（1mol/L）中浸泡 12h，最后用去离子净备用。PEM 在 5%的 H2SO4溶液中水浴 80℃煮 2h 后，用去离子水洗净。.1.2 接种污泥与模拟废水接种污泥来自于武汉市龙王嘴污水处理厂，阳极、好氧阴极、缺氧阴极接种厌氧区、好氧区、缺氧区的污泥。取三支碳刷分别在厌氧污泥、好氧、缺氧污泥中浸泡一天，以吸附相应的微生物。使用时分别置于对应的反室，再酌情加入少许污泥，补充其生物量，以保证反应器的正常启动。模拟废水主要成分为缓冲溶液和营养物质以及含硫、含氮化合物。缓冲

示意图,示意图,间歇进水,一次反应

2.1.3.2 MFC1 和 MFC2 的耦合运行将启动完成后的MFC1和MFC2耦合，即好氧阴极出水充氮气后作为缺氧阴极的进水，如图2-2所示。采用间歇进水方式运行，每天更换一次反应液。阳极

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