典型心血管药物在城市污水处理系统中的分布、吸附及降解研究

发布时间：2020-08-21 19:58

【摘要】：心血管疾病已成为当今人类健康的首要威胁,全球有超过4.2亿患者,且患病人数仍处于持续上升阶段,相关药物的消耗量也在不断增长。由于持续的使用和排放,在生活污水、地表水、地下水及饮用水等环境介质中均检测到心血管药物,虽然为痕量浓度水平,但对水生生物具有毒害作用,对生态环境以及人类健康也带来潜在威胁。目前,关于心血管类药物在污水处理系统的分布及环境行为的研究尚少见报道。因此,本文选取典型心血管药物作为研究对象,检测了其在污水处理厂进水中的浓度水平,利用污水流行病学(wastewater-based epidemiology,WBE)方法对其消耗量进行评估,探索心血管药物的使用模式、区域差异等规律;同时,开展其在污泥上的吸附行为以及紫外光降解研究,揭示其在污水处理系统中的迁移、降解规律。相关的研究结果如下:(1)检测了广东省广州市和珠海市两座污水处理厂的进水中的美托洛尔(MET)、苯扎贝特(BZB)、吉非罗齐(GFB)和阿替洛尔(ATE)等四种心血管药物的浓度,浓度水平为N/A~889.73 ng·L~(-1),略高于国内文献报道的数据,但远低于发达国家的浓度水平。广州和珠海的药物消耗模式均为METBZBGFBATE,与国内其它5个城市相比,4种心血管药物的总体消费量最高为广州,随后是北京、无锡、重庆、上海、珠海,消费量最低为厦门。与发达国家相比,广州的心血管药物消费量与之较为接近,中国其它城市的心血管药物消费量与之相比处于较低水平。(2)对美托洛尔(MET)、苯扎贝特(BZB)、吉非罗齐(GFB)、和阿伐他汀(ATO)进行了污泥吸附研究,4种药物的吸附均呈现先快速后缓慢的趋势,吸附可分为快速吸附和慢速平衡两个阶段,吸附平衡时间为8 h。动力学拟合表明二级动力学方程拟合效果更优,说明吸附过程以化学吸附为主。Freundlich模型可以较好地模拟4种药物在污泥上的吸附行为,并且4种药物的拟合系数K_F排序与吸附动力学实验中得出的实际平衡吸附量排序相一致。吸附反应均为自发进行的放热反应,表明低温更利于吸附的进行。酸性条件可提高污泥对于4种药物的吸附能力;离子强度的增大会促进BZB、GFB和ATO的吸附,但却抑制了MET的吸附。(3)在紫外光照射下,MET、BZB、GFB和ATO等4种药物的光解均符合准一级动力学方程,光解速率均随药物初始浓度的升高而降低。4种药物的光解包括直接光解和由·OH及~1O_2参与的自敏化光解,BZB、GFB和ATO均为由~1O_2主导的自敏化光解,MET以直接光解为主。随着pH的增大,MET和GFB光解速率均降低,BZB的光解速率先增大后减小,ATO光解速率增大。NO_3~-、NO_2~-可抑制MET、BZB和GFB等3种药物的光降解,但会轻微促进ATO光解;NH_4~+对4种药物的光解均无明显影响;FA对4种药物的光解均具有抑制作用。在BZB紫外光解过程中共检测出6种中间产物,推测BZB可能的降解路径主要包括醚键裂解、羟基化和酰胺键裂解。
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X703
【图文】：

心血管药物,迁移途径,来源

图 1-1 心血管药物在环境中的来源和迁移途径 Source and migrationn pathway of Cardiovascular drugs in environ体服用后，只有部分会被吸收和利用，未被人体吸收的部分则式通过尿液及粪便排出而进入生活污水，最终随管网进入城市庭丢弃的一些过期药物也可能会通过下水道最终流入城市污水水收集管道进行取样分析，检出了 43 种药物，包括多种心血替洛尔、吉非罗齐、美托洛尔和呋塞米等，浓度在 ng·L-1～μg院废水药厂被生产制造，生产过程中产生的制药废水含有大量的药物耗频繁且集中的地方，在病人的诊断、治疗以及医学研究等过药物经人体服用后，大部分会以母体或代谢产物的形式通过尿

光解产物,一级,二级质谱

48(d)图 4-9 主要光解产物的一级和二级质谱图Fig 4-9 Mass fraction of several major intermediates

苯扎贝特,降解途径,光解速率,紫外光照射

图 4-10 苯扎贝特在紫外光照射下可能的降解途径Fig 4-10 Possible degradation pathway of BZB under ultraviolet light irradiation4.4 本章小结（1）MET、BZB、GFB、ATO等4种药物的光解均符合准一级动力学方程，GFB光解速率最快，MET光解速率最慢，BZB和ATO光解速率较为接近，4种药物的光解速率均随初始浓度增大而降低。（2）4种药物的光解包括直接光解和和由·OH 及1O2参与的自敏化光解。对MET，·OH和3OM*主导的光解的贡献率占主要部分，分别为33.90%、44.07%；而对于BZB、GFB、ATO，贡献率最高的均为1O2，分别为61.79%、82.86%和51.15%。（3）pH对于4种药物的光解有明显影响，在pH值为5～9范围内，MET和GFB光解速率均随pH的增大而降低；BZB的光解速率随pH的增大先增大而后降低；ATO的光解速率随pH的增大而增大。

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