城市饮用水源中磺胺类抗生素污染特征分析和风险评价

发布时间：2020-08-22 19:02

【摘要】：磺胺类抗生素(SAs)是应用最广泛的一类抗生素,常用于养殖业、临床医学和日常生活中,并成为一种新型污染物。SAs在水环境中广泛存在,呈一定的浓度水平,且该类污染物能够诱导微生物产生抗性基因,使细菌产生耐药性,对人类健康安全和生态系统稳定产生一定的影响,尤其是饮水安全问题。考虑到饮用水源中SAs的痕量水平,且极易受基质影响,本课题基于SPE-UPLC-TOF/MS建立一种适合饮用水源中SAs检测方法,并对浙江省杭州市、宁波市、嘉兴市和温州市20个饮用水源和杭州市某饮用水源贡献水系的内河中7种典型的SAs进行污染特征、来源和风险评价。主要结果如下:(1)基于固相萃取-超高效液相色谱-飞行时间质谱建立同时检测饮用水源中中7种磺胺类抗生素(SAs)的方法。通过对流动相和固相萃取条件的优化,确定分析条件:流动相为0.1%甲酸水溶液(体积比)、固相萃取为Oasis HLB柱、萃取体系pH为3、上样流速4 mL/min、甲醇为洗脱剂,确定方法检出限为0.11~0.21 ng/L;在0.1~0.500 ug/L内线性关系良好,相关系数均在0.9900以上。水样中SAs在4 ng/L、100 ng/L和200 ng/L的加标浓度下空白回收率范围分别为:81.80%~115.00%、89.46%~120.35%和83.07%~132.87%,相对标准偏差(RSD)范围为5.07%~7.63%、1.45%~5.04%和1.87%~7.18%。结果表明该方法准确度高、精密度、重现性好和灵敏度高,能满足实际水样的测定。(2)浙江省杭州市、宁波市、嘉兴市和温州市饮用水源中7种SAs的污染特征分析:杭州市SAs的检出率范围为60%~100%,浓度范围ND~13.12ng/L;宁波市SAs的检出率范围为80%~100%,浓度范围为ND~8.55 ng/L;嘉兴市SAs的检出率范围为60%~100%,浓度范围为ND~10.68 ng/L;温州市SAs的检出率范围为80%~100%,浓度范围为ND~7.08 ng/L;SAs的平均浓度水平为嘉兴(17.90±5.23 ng/L)最高,其次为杭州(8.68±7.78 ng/L)和宁波(8.51±5.61 ng/L),温州(6.98±1.07 ng/L)最低;其中磺胺二甲嘧啶和磺胺甲VA唑的是饮用水源样本中检出频率最高2种抗生素。根据杭州市某内河中秋、冬季水样检测发现:磺胺甲噻二唑(SMT)、磺胺异VA唑(SIX)、磺胺二甲嘧啶(SM_2)、磺胺嘧啶(SD)、磺胺甲基嘧啶(SMR)、磺胺甲VA唑(SMX)和磺胺吡啶(SP)在秋季某内河中水样都有不同程度检出,浓度范围为ND~29.64ng/L,SP为主要污染抗生素;冬季仅检出SMT、SM_2、SD、SMX和SP,浓度范围为ND~27.80 ng/L,SMX为主要污染抗生素。秋、冬季抗生素浓度差异不大,但主要污染抗生素种类发生改变。(3)采用风险熵值(RQ)法对饮用水源和杭州市某内河进行风险评价。生态风险评价结果显示:饮用水源SMX为0.01RQ_s1,有低或中等风险,杭州九溪水厂SM_2在0.01RQ_s0.1,表现低风险;秋季和冬季内河水样SMX的RQ_s均处于0.1~1之间,表现中等风险,秋季内河水样SM_2的RQ_s为0.01RQ_s0.1,有低风险;饮用水源和内河水样中SMX均表现出中等生态风险,需加以关注。健康风险评价结果显示:在饮用水源和杭州市内河中,易通过饮水途径摄入的SD、SM_2和SMX对成人和儿童的健康风险熵值RQ_H分别处于2.1 e~(-9)~1.0 e~(-7)、1.9 e~(-9)~2.6 e~(-7)和4.7 e~(-9)~6.9 e~(-8)、1.2 e~(-8)~1.7 e~(-7)之间,其人体健康风险指数均低于国外相关标准,并未表现出明显的风险。
【学位授予单位】：浙江工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TU991.2;X820.4
【图文】：

磺胺,基本结构,抗生素

品加工、医用治疗等方面等得到广泛应用于医疗的抗生素约占所有药物的 10%[2]，抗生素，其中 SAs 约占抗生素总量 2.3%量 11%～23%[3]。我国是世界上抗生素生的抗生素年生产总量达到 16.2 万吨以上，当于美国在 2012 年畜牧业抗生素使用量居高不下，占据 2013 年抗生素生产总量滥使用，自然水体中的抗生素污染问题日而磺胺类药物更因其具有使细菌产生耐药者的广泛关注。（Sulfonamides，SAs）是一类通过人工合酰胺为基本结构的化合物（基本结构如图取代成为 R-基，从而形成了不同种类的磺晶性粉末，遇光易分解，大多数磺胺类。

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浙江工业大学硕士学位论文），最终影响细菌核蛋白的合成来抑制细菌性增值[6]。如图 1双氢喋呤合成酶（DHPS）的抑制剂，可以抑制 PABA 转化甲酸合成受到抑制时将导致核酸合成受到障碍，从而阻碍细已有的上千种磺胺类抗生素，基本具有广谱抑制革兰氏阳性可以治疗大部分细菌感染，价格便宜、使用安全简便，广泛水产养殖和临床医学等[7,8]，成为世界上生产量和使用量最广其中，常用的磺胺类抗生素有磺胺异VA唑（Sulfisoxazole，SSulfonamidediazine，SD）、磺胺甲基嘧啶（Sulfonamidem 、磺胺甲基嘧啶（ Sulfonamidemerazine ， SMR ）、磺胺amidemethoxazole，SMX）等几十种。

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图 1-3 环境中 SAs 的来源和途径Fig 1-3. Sources and pathways of SAs in the environment处理厂出水中含有的 SAs 也是环境水体中 SAs 的来源之一。As 进入城市污水处理厂，尽管已经通过改进水处理工艺提高去除效率，但 SAs 的去除效果不佳。目前水环境中 SAs 常用化法、活性污泥法、高级氧化技术和生物膜技术等，Malán 等[11]对西班牙的 22 家不同污水处理厂污水中的 SAs 进行污水处理厂对 SAs 的去除率在 10%以下，8 家对 SAs 的0%，仅有 10 家对 SAs 的去除率可以处于 60%～90%范围，大不能对 SAs 进行有效的去除，同时不同种类的 SAs 去除差异VA唑，22 家污水处理场中有 13 家对其去除率在 50%以下。国北京 8 家污水处理厂中 22 种抗生素进行分析，在进出水样 4 种 SAs，SAs 平均去除率范围为 36%～62%。s 的污染现状可经过多种途径进入地表水和地下水中，近几年来，我国对

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