高岭土催化臭氧氧化难降解有机污染物的实验研究

发布时间：2020-09-03 20:58

　　近年来,水污染已成为世界各地普遍关注的环境问题,废水的处理问题越来越受到人们的重视。随着化工、医药、农药、染料及洗涤等行业的发展,大量含芳环结构的有机物质进入水体中,造成严重的水污染。对硝基苯酚(p-nitrophenol,简称p-NP)作为农药、医药、染料等精细化学品的中间体,国内外需求日益增多。该废水成分复杂,对环境也有严重的破坏作用,出水水质离达标排放尚有一定距离。因此,亟需采用一种可行的深度处理方法以达到彻底去除p-NP的目的。催化臭氧氧化(Catalytic ozonation process,COP)技术被认为是难降解有机废水最有效的深度处理手段之一,该技术的核心臭氧催化剂的催化活性和成本在工程化应用中起到决定性作用。本研究采用价格低廉的天然矿物类催化剂高岭土及其焙烧改性后对p-NP模拟废水进行催化臭氧氧化,实现了高效深度处理。并对高岭土及其焙烧改性后在催化臭氧氧化p-NP过程中的机理进行了更深一步的讨论。(1)采用三种不同成分组成的天然高岭土(rKL-1、rKL-2和rKL-3),探究其在COP体系中降解p-NP的效能和机理。相对于单独臭氧氧化(Single Ozonation Process,SOP)体系(56.74%),rKL-1-COP(93.44%)、rKL-2-COP(96.50%)和rKL-3-COP(97.43%)体系均能促进NPS的COD去除。去除机理涉及臭氧直接氧化、·OH氧化。Mg氧化物、Fe氧化物、表面羟基与Si O、Al O基团一起,构成了rKL的复合催化活性位,且Mg氧化物、Fe氧化物与Si O和Al O基团一起构建的复合催化活性位催化活性更高。(2)制备焙烧改性高岭土(cKL-1、cKL-2、cKL-3),探究其在COP体系中降解p-NP的效能和机理。cKL-1-COP(38.8%)、cKL-2-COP(50.71%)、cKL-3-COP(74.31%)体系亦能促进NPS的TOC去除。cKL-COP体系对TOC的去除机理涉及臭氧直接氧化和非·OH活性物种氧化。无定型结构中的Si O、Al O基团是其催化活性中心。
【学位单位】：中国石油大学(北京)
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：X703
【部分图文】：

对硝基苯酚,结构示意图,高铁血

工业废水及处理方法黄色结晶物质，高毒，并能通过吸入、摄成对人体神经中枢的伤害。高浓度时可引引起高铁血色素症[2]。意图如图 1.1 所示，从分子结构的角度分析好、难降解、毒性高的特性。且化合物的分受到一定的影响，使其更加难以降解[3]。团，使苯环电子云密度降低，削弱了氧化生物降解的抵抗力[4]。因而，美国环境总先控制污染物名单中，必须严格控制其对

分解机理,有机物,分子,自由基

图 1.3 O3在水中的分解机理Fig.1.3 Decomposition mechanism of ozone in wat化可以通过 OH 的电子转移、脱氢以及亲电加成转移反应， OH 从有机物分子上抽取电子，在自身被氧化为有机物自由基。对于脱氢反应： OH 从使有机物变为有机物自由基，自身转变为 H2O。烯烃或芳香族化合物的双键，形成 OH 在 -C 中速与分子 O2形成活性的 HO2 ，而分子 O2抽取H2O2以及一系列过氧化物、超氧化物以及醛/酸等

氧化机理,有机物

图 1.3 O3在水中的分解机理Fig.1.3 Decomposition mechanism of ozone in water O3氧化可以通过 OH 的电子转移、脱氢以及亲电加成反应电子转移反应， OH 从有机物分子上抽取电子，在自身被还机物被氧化为有机物自由基。对于脱氢反应： OH 从有机 H，使有机物变为有机物自由基，自身转变为 H2O。对于成至烯烃或芳香族化合物的双键，形成 OH 在 -C 中心自以快速与分子 O2形成活性的 HO2 ，而分子 O2抽取 HO2 2 、H2O2以及一系列过氧化物、超氧化物以及醛/酸等物质

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