磷酸化二维层状过渡金属硫族化合物的制备及其吸附铀的性能研究

发布时间：2020-09-04 07:22

　　二维层状过渡金属硫族化合物是石墨烯类似物,具有优良的化学稳定性、特殊的晶体结构(三层夹心结构)和高比表面积,是一类性能优异的放射性核素吸附材料基体。本文以二硫化钼、二硫化钨和硒化钼为基体,通过简单的超声技术制备磷酸化二硫化钼(MoS_2-PO_4)、磷酸化二硫化钨(WS_2-PO_4)和磷酸化硒化钼(MoSe_2-PO_4),并用于吸附分离放射性废水中的铀酰离子。采用SEM/EDS、TEM、AFM、Zeta电位、XRD、RAMAN和XPS等技术表征了材料的微观结构和物理化学性质。磷酸基团通过与MoS_2、WS_2和MoSe_2中缺陷处的S或Se结合,接枝量分别为0.36、1.66和7.19 mmol·g~(-1)。磷酸基团功能化没有改变原有的微观形貌,MoS_2-PO_4、WS_2-PO_4和MoSe_2-PO_4仍呈层片状。系统研究了溶液pH、离子强度、固液比、初始浓度、接触时间、温度和共存离子对MoS_2-PO_4、WS_2-PO_4和MoSe_2-PO_4吸附铀性能的影响。研究结果表明:MoS_2-PO_4、WS_2-PO_4和MoSe_2-PO_4吸附U(VI)的过程受溶液pH值影响较大,最佳pH值为5.5;三种吸附剂吸附U(VI)的速率很快,分别在3 min、8 min和8 min达到吸附平衡,且MoS_2-PO_4在12 s时对U(VI)的去除率达到80%以上;MoS_2-PO_4、WS_2-PO_4和MoSe_2-PO_4吸附铀的过程符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型,即表明为单层化学吸附,最大吸附容量分别为338.98 mg·g~(-1)、268.82 mg·g~(-1)和88.97 mg·g~(-1);且不受溶液离子强度的影响,即表明为内层络合;该三种吸附剂吸附U(VI)均为自发吸热过程,即升高温度有利于吸附;铀酰离子主要通过与P=O和P-O中的O络合,MoS_2-PO_4、WS_2-PO_4和MoSe_2-PO_4表现出较高的选择性,选择率分别达到71.2%、78.7%和82.3%;以0.4 mol·L~(-1)的HCl溶液作为解吸液,能有效解吸三种吸附剂表面的铀,解吸率均达98%以上;在吸附-解吸过程中,MoS_2-PO_4、WS_2-PO_4和MoSe_2-PO_4具有较强的稳定性,5次循环利用后,吸附容量保持率超过89%。基于此,磷酸化二维层状过渡金属硫族化合物吸附材料制备过程简单、成本低、吸附容量大、速率快、选择性高且稳定性强,是一类优异的铀吸附分离材料,可用于放射性废水的处理,尤其可用于放射性核素泄露的应急处理。
【学位单位】：东华理工大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：O647.33;X771

【参考文献】