臭氧催化氧化难降解有机物的过渡金属催化剂制备及反应器模拟
发布时间：2020-09-07 20:06
我国每年废水排放量巨大,工业废水成分复杂且难处理。传统的生化方法对较难降解的有机物处理后废水还不能达标排放,因此我们急需寻找廉价又能有效去除难降解有机物的废水处理方法。故本文以工业废水为研究对象,对深度处理工艺中的臭氧催化氧化有机物的催化剂进行深入研究。以直径为3～5 mm的y-A1203球做载体,通过等体积浸渍法制备了不同的过渡金属催化剂,以次甲基蓝染料废水处理前后的COD值对催化剂进行评价,对过渡金属以及制备条件进行了筛选。结果显示,在Mn-Ce双金属催化剂体系中添加过渡金属Cu的三金属催化剂效果最佳,Cu、Mn和Ce三种金属配比为2:2:2和3:1:3条件下制备的催化剂效果最佳,制备催化剂最佳的浸渍时间为12 h、qF烧温度为450 ℃、煅烧保温时间为3 h、浸渍液pH为13。对次甲基蓝染料废水及酚酮工业废水进行臭氧催化氧化实验,以废水处理前后的COD值对催化剂进行活性评价。对比了不同臭氧投加量和液相流速下的废水处理情况,发现液相速度越小臭氧投加量越大,越有利于臭氧催化反应,废水中有机物去除率越高,颜色去除越多,200mg/L以后基本呈无色。Cu、Mn和Ce三种金属配比为3:1:3条件下制备的催化剂,对次甲基蓝废水COD去除效果最佳,300 mg/L臭氧投加量COD去除率可达60.61%,Mn和Ce配比为2:2的双金属催化剂处理酚酮工业废水效果最佳,300 mg/L臭氧投加量去除率可达44.25%。同一催化剂对成分单一的染料废水,处理效果要远远好于成分复杂且有机物种类多的工业废水。利用Ansys系列中的Fluent流体模拟软件建立二维模型,对实验反应器模型及工业鼓泡塔模型进行流场模拟。实验反应器为高1000 mm,宽50 mm的二维模型,反应器液相入口速度为4 L/h,气相入口速度为0.35 L/min。工业鼓泡塔模型为高5.5 m,宽3 m的二维模型,液相入口速度80m3/h,气相入口速度为400m3/h。选取了 VOF多相流模型且为层流流动,反应器内部催化剂设为多孔介质,选择可变时间步进行计算。研究了气相流速、液相流速、反应器高径比、气体分布器、臭氧投加量、气相浓度的变化对反应器内部气含率、压力分布、速度分布以及相分布等流场情况的影响。结果显示,两个模型的气液相速度均较为合理,分布器孔数6或8最合适,实验反应器的高径比较为合理,鼓泡塔的尺寸应根据实际处理量进行设计。臭氧投加量200 mg/L时,实验反应器最佳气相浓度为30 mg/L,工业鼓泡塔最佳气相浓度为50 mg/L。空气源产生的臭氧浓度低,所以工业上使用氧气源。
【学位单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：O643.36;X703
【部分图文】：
２．３实验方法逡逑２．３．１臭氧催化氧化实验方法逡逑实验反应装置如图２－１所示。逡逑逦＾逦？尾气处理－逡逑Ｉ逡逑｜逡逑０：．．ｒ－ｒ．－ｆ－ｒｒｆｎｉｎ－ｒ－逡逑ｆ極浓度１逦＾取样口逡逑＾檐测叙＾逦＝．逡逑个逦Ｉ逡逑式逡逑＿—逦有逡逑氧逦￣１逦ｔｆｌ逡逑灥逦玻逡逑／逦ｓ邋ｒ＾ｉ逦痛逦厂－，？＿？？＿飞逡逑瓶逦｜逦ｆ逦＆逦逦逦？逡逑％逦氧逦子逦运逦Ｉ邋＼逦１逡逑Ｕ邋ｌＵ邋ＨＪ邋ＫＪ邋＼！ｊ逡逑图２－１反应装置示意图逡逑Ｆｉｇ．邋２－１邋Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ邋ｄｉａｇｒａｍ邋ｏｆ邋ｔｈｅ邋ｒｅａｃｔｉｏｎ邋ｄｅｖｉｃｅ逡逑１４逡逑
图３－１不同金属氧化物的催化剂评价效果逡逑Ｆｉｇ．邋３－１邋Ｅｖａｌｕａｔｉｏｎ邋ｅｆｆｅｃｔ邋ｏｆ邋ｃａｔａｌｙｓｔ邋ｗｉｔｈ邋ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ邋ｍｅｔａｌ邋ｏｘｉｄｅｓ逡逑由图３－１曲线可以看出，对于六种催化剂，臭氧投加量越高，整体都是ＣＯＤ去逡逑除率越高［１Ｔ｜，邋ＣＯＤ去除率增加稍有波动，因为大分子的有机物被氧化成的小分子增逡逑多，可能会导致检测出的ＣＯＤ值反而增加。其中加Ｆｅ的催化剂，增长幅度较大，最逡逑开始低于其他催化剂效果，后来２００邋ｍｇ／Ｌ臭氧投加量时，效果居中，最后３００邋ｍｇ／Ｌ逡逑投加量时效果最好。只有两种金属的催化剂和加Ｎｉ的催化剂，起初ＣＯＤ去除率X椉渝义辖峡欤保担板澹恚纾痰某粞跬都恿恳院螅黾铀俣确呕骸５谌纸鹗粑茫酢ⅲ冢詈停茫锏腻义洗呋粒娉粞跬都恿康脑黾樱茫希娜コЧ龀は喽曰郝都恿课担板澹恚纾蹋浚玻担板义希恚纾讨洌樱茫醯拇呋列Ч詈茫辉冢常埃板澹恚纾痰耐都恿渴保茫希娜コЧ藻义喜钣诩樱茫锖图樱疲宓拇呋痢＜樱冢畹拇呋疗鸪跣Ч糜诩樱茫锏拇呋
本文编号：2813781
【学位单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：O643.36;X703
【部分图文】：
２．３实验方法逡逑２．３．１臭氧催化氧化实验方法逡逑实验反应装置如图２－１所示。逡逑逦＾逦？尾气处理－逡逑Ｉ逡逑｜逡逑０：．．ｒ－ｒ．－ｆ－ｒｒｆｎｉｎ－ｒ－逡逑ｆ極浓度１逦＾取样口逡逑＾檐测叙＾逦＝．逡逑个逦Ｉ逡逑式逡逑＿—逦有逡逑氧逦￣１逦ｔｆｌ逡逑灥逦玻逡逑／逦ｓ邋ｒ＾ｉ逦痛逦厂－，？＿？？＿飞逡逑瓶逦｜逦ｆ逦＆逦逦逦？逡逑％逦氧逦子逦运逦Ｉ邋＼逦１逡逑Ｕ邋ｌＵ邋ＨＪ邋ＫＪ邋＼！ｊ逡逑图２－１反应装置示意图逡逑Ｆｉｇ．邋２－１邋Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ邋ｄｉａｇｒａｍ邋ｏｆ邋ｔｈｅ邋ｒｅａｃｔｉｏｎ邋ｄｅｖｉｃｅ逡逑１４逡逑
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