利用管网生长环内铁氧化物催化降解PCE的效能研究

发布时间：2020-09-18 08:35

　　四氯乙烯(Perchloroethylene,PCE)是难以降解且具有良好挥发性质的氯代烯烃化合物,是水体中存在的污染物质之一。PCE对人体存在一定的毒理性,接触后会对人体各器官或系统产生一定的危害。管道生长环是管网长期使用后产生的铁氧化物等聚合物,其主要成分为:针铁矿(α-FeOOH)、纤铁矿(γ-FeOOH)等。论文以生长环的分析及实验室制备针铁矿、纤铁矿为基础,考察针铁矿、纤铁矿作为催化剂,分别催化过氧化氢、过硫酸钠及双氧化剂协同降解水中PCE的反应效果,并对催化氧化体系降解PCE的反应机理进行浅析。实验室制备的两种铁氧化物经检测为成晶型良好的针铁矿与纤铁矿,针铁矿呈针状,纤铁矿呈絮状及雪花状;针铁矿比表面积为146.848 m2/g,纤铁矿为168.812 m2/g;针铁矿的pHpzc=6.1,纤铁矿的pHpzc为=5.4,混合铁矿的pHpzc=5.9。针铁矿、纤铁矿/H202构成的氧化体系对PCE具有良好的降解效果,8h时PCE去除率可达到86.3%。氧化体系降解效果的影响因素实验表明:PCE的去除率受pH值的影响最显著,受到催化剂投加比例、HCO3-浓度影响较小,催化剂投加量影响最小。氧化体系降解去除PCE的最佳条件组合为:pH=4,催化剂投加比例为2针铁矿:1纤铁矿,HCO3-浓度为12mmol/L,催化剂投加量为0.3g。针铁矿、纤铁矿/Na2S208构成的氧化体系对PCE具有较好的降解效果,8h时PCE去除率可达到61.3%。氧化体系降解效果的影响因素实验表明:PCE的去除率受pH值的影响最显著,受催化剂投加比例、催化剂投加量影响较小,HCO3-浓度影响最小。氧化体系降解去除PCE的最佳条件组合为:pH=7,催化剂投加比例为1针铁矿:1纤铁矿,共存HCO3-浓度为8mmol/L,催化剂投加量为0.2g。在此基础上使用过氧化氢强化过硫酸钠构成双氧化体系降解PCE的效果最高可达到92.1%,证明双氧化剂协同可以显著提升体系降解PCE的效果。针铁矿、纤铁矿/H2O2体系及针铁矿、纤铁矿加a2S2O8体系降解PCE符合二级反应动力学,双氧化剂协同时PCE的降解符合一级反应动力学;化学探针屏蔽自由基的实验证明单、双氧化体系下·OH是主要起效氧化性物质,·SO4-也参与到了氧化过程中;反应体系内铁离子溶出量可达到7.43mg/L;因此PCE的降解应主要基于铁离子溶出与氧化剂反应产生了大量的·OH与·SO4-。
【学位单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：X703
【部分图文】：

生长环,管网

3.1 引言该章节主要对实际城市供水管网中的生长环进行了取样分析，并根据化学沉淀法在实验室内制备了课题研究所需要的针铁矿（ -FeOOH）与纤铁矿（ -FeOOH）。在铁矿制备完成后，通过 FTIR、SEM、XRD 等方法对所制备的铁矿进行了分析与表征。3.2 管网生长环成分分析管网生长环截取自实际供水管网中的一段管段，课题研究中将其内壁生长环进行剥离并对生长环成分进行分析。该管段的具体情况为：使用时间为 25 年的铸铁管段，常年使用消毒剂为二氧化氯。使用 XRD 对实验室获取的部分管网生长环碾磨成的粉末进行分析，其分析结果如下表 3-1 及图 3-2 所示。

谱图,生长环,管网,XRD分析

- 23 -图 3-2 实际管网生长环 XRD 分析谱图3.3 铁氧化物的制备由于实验室单次取用的管网生长环数量有限，且其不方便剥取研磨。为了方便本课题实验的进行，拟在实验室内对管道生长环中主要的针铁矿（ -FeOOH，Goethite）、纤铁矿（ -FeOOH， Lepidocrocite）两种铁氧化物进行制备，并以两种铁氧化物为催化剂探究反应体系降解 PCE的效果。铁氧化物的制备方法详见 2.2.1。3.4 铁氧化物的表征对实验室内制备得到的针铁矿与纤铁矿，需要先经过一定程度的表征确认其性质与生长环内原生铁氧化物相接近，才能将其纳入到课题的研究过程中。因此本课题对实验室所制备的两种铁氧化物进行了包括 XRD、FTIR 等方法在内的表征，具体采用的表征方法和目的可见下表 3-2。

形貌,铁矿,零电荷点,样品

哈尔滨工业大学工学硕士学位论文表 3-2 对实验室制备得铁氧化物进行的表征方法方法名称表征目的X 射线衍射（XRD）样品晶型、物相傅里叶变换红外光谱（FTIR）样品表面官能团电子扫描显微镜（SEM）样品比表面积、孔结构比表面积分析（BET）样品形貌、结构表面零电荷点（pHpzc）溶液中样品的表面零电荷点

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