黄河口及近岸海域沉积物中重金属和砷空间分布特征与生态风险评估

发布时间：2020-09-28 06:20

　　 黄河是中国的第二大河流,也是世界上入海泥沙最多的河流之一。黄河每年携带大量的淡水、颗粒物、营养盐、有机物和重金属等入海,其在河口及其近岸海域形成适宜生物生长良好生境的同时,也导致大量颗粒物及其吸附的污染物在此聚集,而沉积物的较大比表面积和大量有机配体可强烈吸附重金属离子,是重金属的重要归趋地。调水调沙工程自2002年至今已连续实施了 19次,其不仅直接改变了黄河的水沙入海通量,亦使得河口及其近岸海域的沉积环境发生了明显改变,进而可能对沉积物中重金属的时空分布及其潜在生态风险产生重要影响。因此,明确调水调沙长期实施影响下黄河口及近岸海域沉积物中重金属全量时空分布、赋存形态变化、污染物来源及其潜在生态风险尤为必要。研究结果可为下一步黄河口及近岸海域环境质量的改善和生态保护提供重要科学依据。论文基于2013年和2016年采集的黄河口及近岸海域的表层沉积物样品,通过ICP-MS对沉积物重金属(Cr、Ni、Cu、Zn、As、Pb和Cd)及砷(As)含量的测定,研究了黄河口及近岸海域沉积物中重金属和As全量以及其赋存形态的时空分布特征,探讨了重金属和As的来源及其生物可利用性;基于中国海洋沉积物质量法、地累积指数法、污染负荷指数法、单项污染指数和综合污染指数法以及次生相-原生相比值法对沉积物中重金属和As全量及其形态的污染状况进行了评价,基于潜在生态风险指数法、生物效应浓度法以及毒性单位对其潜在生态风险进行了评估。主要结论如下:(1)2013年黄河口及近岸海域沉积物中Cr、Ni、Cu、As和Pb的空间分布趋势基本一致,Zn和Cd空间分布与之不同;2016年黄河口及近岸海域沉积物中Cr、Ni、Cu和As的空间分布特征也较为一致,Zn、Pb和Cd的空间分布征各有差异。导致2013年和2016年黄河口及近岸海域沉积物中重金属和As含量空间分布特征有所差异的原因主要与两个年份沉积环境变化所导致的沉积物参数(粒度、有机质和磁化率)空间分布特征的差异有关。2013年黄河口及近岸海域表层沉积物中重金属和As的平均含量大小顺序为Zn(68.52 mg·kg-1)Cr(66.79 mg·kg-1)Ni(26.87 mg·kg-1)Pb(22.84 mg·kg-1)Cu(19.4mg·kg-1)As(11.28 mg·kg-1)Cd(0.25 mg·kg-1),2016年黄河口及近岸海域表层沉积物中重金属和As平均含量的大小顺序均为2016年Zn(93.46 mg·kg-1)Cr(76.61mg·kg-1)Ni(28.06 mg·kg-1)Pb(24.77mg·kg-1)Cu(18.57mg·kg-1)As(12.91 mg·kg-1)Cd(0.16 mg·kg-1)。(2)与2013年相比,2016年表层沉积物中Cu和Cd平均含量呈降低趋势,而Cr、Ni、Zn、As和Pb的平均含量均呈显著增加趋势。2013年,Cr、Ni、Cu、As和Pb来源一致或相近,主要为黄河沿岸以及河口三角洲石油开采、化石燃料燃烧、矿石开采和自然来源的复合污染源;Cd与其他重金属的来源不同,主要为生活污水、农业活动、电镀工业、船舶航行、大气沉降和溢油事故的复合污染;Zn主要来源于生活污水的排放。与2013年相比,2016年黄河口及近岸海域沉积物中重金属的污染源可能发生了部分改变,其原因可能是与2013～2016年间黄河沿岸的产业转型以及调水调水工程的长期实施导致河口及近岸海域的沉积环境改变有关。(3)调水调沙实施前(1996～2002年),沉积物中Zn、Cr、Cu、Pb和As的平均含量均呈增加趋势。调水调沙实施后(2002～2016年),沉积物中重金属和As的含量变化整体可划分为两个时期,即第Ⅰ时期(2002～2010年),此间沉积物中Zn、Cr、Cu、Pb和As的平均含量均呈波动降低趋势,而Cd含量呈增加趋势;第Ⅱ时期(2010～2016年),此间沉积物中的Cd含量呈降低趋势(降幅不大),而Zn、Cr、Ni、Cu、Pb和As的平均含量均呈增加趋势。其中,2012年的As含量的呈现出骤然增加的趋势。(4)2013年和2016年黄河口及近岸海域表层沉积物中不同重金属和As相对应形态含量之间相差不大。两个年度表层沉积物中的Cd主要以弱酸溶解态为主,而其他重金属均以残渣态为主。另外,两个年度表层沉积物中不同重金属和As的四种形态含量分布也有所不同。其中,2013年和2016年As的形态分布顺序为F4(残渣态)F2(可还原态)F3(可氧化态)F1(弱酸溶解态):Cr和Ni的形态分布顺序为F4F3F2F1;Cu、Pb和Zn的形态分布顺序为F4F2F1F3;Cd的形态分布顺序为F1F4F2F3。(5)与2013年相比,2016年沉积物中Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb的可提取态总量(F1+F2+F3)均降低。影响2013年重金属和As有效态含量的主要因子为粉粒,其次为有机质、低频磁化率、高频磁化率、磁化率和砂粒;而影响2016年重金属和As有效态的主要因子是有机质、粘粒;其次为低频磁化率、高频磁化率、磁化率和砂粒。(6)基于本研究数据与历史数据的对比研究可知,地累积指数法、污染负荷指数法、毒性单位和潜在生态风险指数法均显示,黄河口及近岸海域沉积物重金属的污染程度、生态风险及毒性在调水调沙前(1996～2002年)均呈增加趋势,但随着调水调沙的实施(2002～2016年),其污染程度、生态风险和毒性在不同阶段呈现出不同的变化特征,并整体可分为三个阶段,即2002～2010年间呈波动下降趋势,2010～2012年间呈增加趋势,而2012～2016年间呈先增加后降低趋势。尽管调水调沙工程的长期实施使得黄河口及近岸海域沉积物的重金属和As污染程度及生态风险在本研究时段内(2013～2016)呈波动降低趋势,但其在整体上仍处于较高污染及生态风险等级。值得注意的是,2012年由于蓬莱19-3海上溢油事件使得黄河口及近岸海域的污染程度、生态风险及毒性骤然增加,说明突发性污染事件对于该区的污染程度、生态风险及毒性产生的影响可能大于调水调沙工程长期实施可能产生的污染及生态风险。
【学位单位】：福建师范大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：X55;X826
【部分图文】：

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逑２００７年黄河入海口由清８汊流域的偏南边改道到偏北边。本研究区域就选定为逡逑１９９６年人工改道之前的清水沟流域与现在黄河入海口（清８汊流域）（图２－１）。逡逑ｓ。逦逡逑／逦Ｎ逦逦邋２００７－０７邋－邋１１ＩＪＵ逡逑ｊ逦Ｃ逦１９９６－０７邋２００７－０７逡逑，可丨、ｕ逦；，，＼逦丨解－１

本文编号：2828437