济南市降尘污染特征及组分来源解析

发布时间：2020-09-28 08:14

　　为研究济南市大气降尘污染特征,本研究采集了济南市区及县区2018年1月至12月21个点位的降尘样品。对各个点位降尘量进行统计,测定了降尘样品中水溶性离子以及无机元素的含量,研究了济南市大气降尘通量、降尘中水溶性离子和无机元素的时间和空间分布特征。对水溶性离子进行了来源解析和酸碱性分析。并且进行了8种重金属元素(Cr、Pb、As、Hg、Ni、Zn、Cu和Mn)的污染评价和风险评价。得出的主要结论如下:1济南市大气降尘通量的时间和空间分布特征2018年1月至12月济南市全市月降尘通量为4.15~11.65 t/(km~2·30d),全市年平均降尘通量7.3±2.9t/(km~2·30d),未超过环保部在2018年颁布的标准9 t/(km~2·30d)。降尘通量在3月份和4月份为全年峰值,分别为10.36±2.4 t/(km~2·30d)和12.12±3.7t/(km~2·30d),在9月份为全年最低值为4.21±1.1 t/(km~2·30d)。济南市春季、夏季、秋季和冬季的全市平均尘通量分别为9.62±3.4t/(km~2·30d)、7.58±2.6t/(km~2·30d)、4.88±1.7t/(km~2·30d)和7.10±1.6t/(km~2·30d)。降尘通量大小顺序为:春季夏季冬季秋季。居住区、县区、工业区、文教区和商业区2018年全年平均降尘通量分别为:6.89±2.3t/(km~2·30d)、7.36±3t/(km~2·30d)、8.09±3.9 t/(km~2·30d)、7.84±3.3 t/(km~2·30d)和6.37±2.1 t/(km~2·30d)。不同功能区中年平均降尘通量最大的是工业区,最小的是商业区。2018年全年平均降尘通量总体分布规律为:D_(f工业区)D_(f县区)D_(f市区)D_(f清洁)。市区、县区、工业区和清洁对照年均值分别为:7.37±2.72t/(km~2·30d)、7.92±3.2 t/(km~2·30d)、9.56±4.55t/(km~2·30d)和4.71±2.21t/(km~2·30d)。济南市大气降尘通量主要受风速和相对湿度的影响,这两种气象因素对降尘通量的相对贡献率分别为48.9%和28.6%,两者的相对贡献率之和占到了77%以上。气温和大气压对降尘通量的贡献率相对较小,分别为5.6%和16.9%。2济南市大气降尘中水溶性离子和无机元素的分布特征济南市大气降尘中水溶性离子浓度范围为1893-54530 mg/kg,全市全年平均含量大小顺序为:SO_4~(2-)Ca~(2+)Cl~-Na~+NO_3~-K~+Mg~(2+)F~-NH_4~+。水溶性离子以SO_4~(2-)和Ca~(2+)浓度最高,百分含量分别占降尘的5.45%和4.89%,远高于其它水溶性离子的浓度。SO_4~(2-)全市平均浓度在秋季最高,在春季最低,百分含量分别占降尘的8.15%和2.71%。Ca~(2+)全市平均浓度在冬季最高,在春季最低,百分含量分别占降尘的4.59%和3.55%。对于不同功能区中不同离子的全年平均值来说,F~-和SO_4~(2-)在工业区浓度最高;Cl~-、NO_3~-、NH_4~+、Na~+和Mg~(2+)均在商业区浓度最高。K~+和Ca~(2+)在不同功能区浓度分布基本一致。建筑大学采样点2018年12月份的降尘和该点位环境空气中PM_(2.5)的水溶性离子含量对比发现:PM_(2.5)中水溶性离子以二次离子(NO_3~-、NH_4~+和SO_4~(2-))为主,占水溶性离子总量的86%,而在降尘中,含量最高的为SO_4~(2-)和Ca~(2+)分别占水溶性离子总量的45%和35%。对比济南市11月份建筑大学采样点位降尘和降雨中水溶性离子含量发现:在降尘和降水中,占主导地位的水溶性离子大致相同。但是比例相差较大的为NH_4~+。济南市降尘所有点位在不同季节的AE/CE的值均小于1,表明降尘呈碱性。对于全市平均值来说,AE/CE值在秋季最大(0.7),在夏季最小(0.23)。颗粒物粒径越大,AE/CE的值越小,碱性越大。济南市降尘中无机元素全市全年平均含量大小顺序为:SiCaNaFeAlMgKZnMnTiCrBaBSrCuPbNiVHgAs。含量最高的无机元素为Si元素,其次为Ca元素,浓度分别为:95626±6344 mg/kg和65135±3889 mg/kg。对于主要重金属的全市全年平均值来说,Cr、Ni、Zn、Mn、As、Pb、Cu和Hg的浓度分别为:48.87±16.21 mg/kg、57.74±21.60 mg/kg、527.07±146.29 mg/kg、444.52±105.19 mg/kg、5.55±2.61 mg/kg、75.72±23.66 mg/kg、74.37±20.79 mg/kg和0.31±0.22 mg/kg,各种重金属浓度大小顺序为:ZnMnPbCuNiCrAsHg。Ni、Zn、Pb、Cu和Hg分别高于土壤背景值1.94、7.16、2、2和7.28倍。其中Cr超过土壤环境质量建设用地土壤污染风险管控标准中筛选值的7.6倍,其它重金属均低于该标准中的筛选值。对比济南市11月份建筑大学采样点位降尘和降雨中无机元素含量发现:在降水中,Ca、K、Mg和Na含量较高。在降尘中,含量较高的是地壳元素Ca、Fe、Mg、Al和Ni。3济南市降尘中重金属元素的形态分析和生物有效性评价不同功能区降尘中,Zn和Cd主要以乙酸可提取态形式存在。Hg、Cu主要以可氧化态形式存在。As和Cr主要以残余态形式存在。Hg在县区中生物有效性最大,在居住区生物有效性最小。As在工业区生物有效性最大,在文教区生物有效性最小。Cu在居住区生物有效性最大,县区生物有效性最小。Pb在居住区生物有效性最大,在文教区生物有效性最小。Zn在工业区生物有效性最大,在文教区生物有效性最小。Cd在商业区生物有效性最大,在县区生物有效性最小。Cr在工业区生物有效性最大,在县区生物有效性最小。Ni在工业区生物有效性最大,在商业区生物有效性最小。4济南市降尘中重金属元素的污染水平评价及潜在生态风险评估不同功能区降尘中Cr、Mn和As均不造成污染。Zn造成的污染程度为中度毒污染-重度污染。Hg造成的污染程度为中度毒污染-重度污染。Cu和Pb造成的污染程度为轻度污染。济南市降尘中重金属潜在风险指数(E_i)平均水平为HgCuPbNiZnAsCrNi。其中Hg造成的潜在生态风险达到了强风险程度。重金属Cr、Ni、Zn、Mn、As、Pb和Cu的潜在风险系数均处于轻微生态风险程度。济南市综合潜在风险指数RI处于中等风险程度。不同功能区综合潜在风险指数RI大小顺序为:郊区工业区商业区文教区居住区。5济南市大气降尘的来源解析降尘中水溶性离子主要来源于土壤及建筑扬尘、工业及燃煤源、生物质燃烧源、机动车源、二次源和其它源。在春季对水溶性离子贡献最大的是土壤及建筑扬尘比例为29.5%。在夏季对水溶性离子贡献最大的是土壤及建筑扬尘比例为26.3%。在秋季对水溶性离子贡献最大的是机动车源比例为26.5%。在冬季对水溶性离子贡献最大的是土壤及建筑扬尘比例为28%。对降尘中无机元素进行来源解析,确定了降尘中对无机元素贡献主要来源于土壤尘、工业混合源、移动源、生物质燃烧源和其它源,其中贡献最大的是土壤尘贡献率为39.2%。
【学位单位】：山东建筑大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：X513
【部分图文】：

试剂,硫酸锌溶液,酒石酸钾钠,高纯水

图 2.1 降尘缸及摆放位置2.3 实验试剂和采用的仪器设备2.3.1 实验试剂10%（m/v）硫酸锌溶液;25%氢氧化钠溶液; 硫酸(ρ=1.84); 0.1mol/L 的盐酸; 浓 HC浓HNO3; 0.11mol/L 的 HAc 溶液; 0.5mol/L NH2OH5mol; 0.05mol HNO3; 30% H2O2; 1mol/LPH 为 2 的醋酸铵溶液; HF; HClO4; 12MHCl; 25%NaOH; H2SO4; KI; HgI; 酒石酸钾钠; 无水乙醇。上述试剂级别均为优级纯。实验用水均为高纯水，电导值：18.2MΩ·cm。2.3.2 主要实验仪器

溶性,济南市,中水,离子

在 PMF 模型计算中，进过多次尝试，最终确定 6 个因子能合理解释其污染源类别，且此时解析结果稳定。利用济南市春季降尘中水溶性离子成分谱进行PMF来源解析，所得结果如图4.3所示。由图 4.3 可以发现，因子 1 对降尘中的 Ca2+和 Mg2+有较大的贡献。Mg2+和 Ca2+二者均为2i 1 1= ( / )m nijjQ E Eij （）

溶性,二次源,生物质燃烧,机动车

山东建筑大学硕士学位论文综合以上分析，济南市春季降尘中水溶性离子主要来源于土壤及建筑扬尘、工煤源、生物质燃烧源、机动车源、二次源和其它源。同时 PMF 模型计算出了各种源尘中水溶性离子的贡献率，结果见图 4.4。各种源对水溶性离子贡献大小顺序为：土建筑扬尘（29.5%）＞工业及燃煤源（25%）＞生物质燃烧源（17.8%）＞机动车源（1＞二次源（6.1%）＞其它源（3.8%）。

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