载铁活性炭的制备及对水中三价砷的吸附研究

发布时间：2020-10-12 07:04

　　 砷(As)是一种广泛分布的剧毒元素,对人体神经系统、呼吸系统、心血管等有严重危害,也是阻碍动物发育和植物生长的因素。随着工业化快速发展,地下水砷污染越来越严重,已经成为环境领域的一大难题。本研究基于环境功能材料的开发与利用,制备出载铁活性炭(FGAC)吸附剂,重点研究了其对As(Ⅲ)的吸附性能,并探讨了吸附机理。研究结果表明,载铁活性炭的最佳制备条件为:先用0.01 mol/L的NaOH溶液浸泡颗粒活性炭(GAC)24 h,得到碱处理的活性炭(BGAC),然后采用0.2 g FeSO_4·7H_2O搭配0.8 mL NaClO对1 g BGAC进行浸润,浸润温度设为35℃,结束后对材料进行4 h的冷冻干燥处理。制得的FGAC铁含量为3.49%,孔隙中分布有大量成簇状的铁氧化物颗粒,但分布不均匀,比表面积和孔容积分别为1083.86m~2/g和0.232 cm~3/g;FTIR图谱显示载铁后材料的O-H峰强度明显增强,很可能由负载的铁氧化物的O-H振动产生;XRD图谱表明Fe主要以无定形态负载于活性炭上,且Fe的负载破坏了活性炭原有的晶体结构。FGAC在4~10的pH范围内能较好地去除As(Ⅲ),且此时负载的Fe基本无泄漏。反应进行到1380 min时FGAC对As(Ⅲ)的吸附量基本不再变化,平衡吸附量为0.9452 mg/g。温度由25℃升至45℃时,材料对As(Ⅲ)的吸附量有所提高。Ca~(2+)和Mg~(2+)对As(Ⅲ)的吸附都起促进作用,Ca~(2+)的促进作用稍强于Mg~(2+);NO_3~-、SO_4~(2-)对材料的吸附性能基本无影响,CO_3~(2-)、SiO_3~(2-)、PO_4~(3-)则表现出了抑制作用,抑制强度顺序为PO_4~(3-)SiO_3~(2-)CO_3~(2-);在上述离子环境中,FGAC上负载的Fe都表现出了很强的稳定性。NOM能够抑制FGAC对As(Ⅲ)的吸附,但其上所载的Fe能较好地抵抗水中NOM的影响。Lagergren准二级反应速率方程更适合描述FGAC对As(Ⅲ)的吸附动力学过程;外扩散对FGAC吸附As(Ⅲ)速率的控制作用强于内扩散;FGAC对As(Ⅲ)的吸附过程可分为三个阶段,第一和第三阶段为吸附速率控制步骤。Langmuir吸附等温线模型更适合描述FGAC对As(Ⅲ)的吸附热力学过程,吸附为吸热、熵增、能自发进行的过程。吸附—解吸实验结果显示As(Ⅲ)的解吸率不高,吸附剂再生较困难。活性炭滤柱过滤实验出水As浓度超标时刻的床体积达到了3054,表明FGAC具有优良的动态吸附性能,且整个周期内负载的Fe基本无泄漏。对比吸附前后FGAC的表征结果,可进一步证明FGAC吸附As(Ⅲ)的机理为静电作用和络合作用,络合可能发生在As(Ⅲ)与多个Fe的颗粒之间。Fe主要以水合氧化铁的形式负载于FGAC上,且Fe作为得电子方参与吸附;As主要以三价形式吸附于FGAC上。吸附体系内只存在DO对As(Ⅲ)的弱氧化作用,不存在其他氧化或催化氧化作用。
【学位单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：TQ424.1;X52
【部分图文】：

、熟化温度等因素对 FGAC 除砷效果的影响。同量，简要分析了各制备条件影响因素下 FGAC 铁含除率、吸附量、铁含量三项指标确定了最佳制备条 和最佳条件下制备的 FGAC 进行了 BET&BJH、FTI，分析了材料的比表面积和孔径分布、表面官能团含量等基本特性。性炭最佳制备条件的确定处理及不同亚铁盐和氧化剂组合的影响 GAC 按照 2.2 节中的方法进行预处理，得到 AGA 3-1 反映了 GAC、AGAC、BGAC 的吸附量和铁s（III）的吸附量均低于 0.12 mg/g，表明基本不能量可能来源于测定铁含量实验所用的试剂，相比于

哈尔滨工业大学工学硕士学位论文附实验时 As（III）的初始浓度约为 1 mg/L，每种 FGAC 采用 2 g/L 和 1 g/L 两个投加量，以避免实验过程中可能出现的误差，更准确地选出最合适的制备条件。测定吸附前后溶液中 As 的浓度，同时用 1:1 盐酸洗脱 FGAC 上的 Fe 测其浓度，按照公式（2-1）~（2-4）计算去除率、吸附量、铁含量、铁利用效率等指标，有关结果如图 3-2、3-3、3-4 所示。（a） （b）

图 3-3 不同组合对铁含量的影响：（a）AGAC，（b）BGAC（a） （b）图 3-4 铁含量对铁利用效率的影响：（a）AGAC，（b）BGAC由图 3-2 可知，酸碱两种不同预处理方式对 FGAC 的除砷效果有很大影响：投加量为 2 g/L 时，AGAC 载铁后对 As（III）的去除率仅为 70~75%，吸附量在0.38 mg/g 左右，而 BGAC 载铁后对 As（III）的去除率高达 91.7%，吸附量也提高
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本文编号：2837822