镁铁类水滑石去除水中磷和藻及其资源化利用

发布时间：2020-10-12 07:09

　　 随着我国经济的发展,水体污染日渐严峻且富营养化污染程度加剧。类水滑石由于具有比表面积大,层间阴离子可交换性,独特的记忆效应及表面带正电荷等特点,能同时有效去除水体中的磷酸根和藻细胞。本文对镁铁类水滑石去除磷酸根和小球藻的性能进行了研究,并采用热处理方式对镁铁类水滑石-小球藻废弃物进行回收利用,制备出一种新型镁铁金属基碳纳米材料,并研究了镁铁金属基碳纳米材料在高温常压下对氮气的吸附性能和机理。研究的主要成果如下:(1)研究了不同焙烧温度对MgFe-LDH吸附磷的影响,采用了XRD、BET和TG-DSC等表征手段对MgFe-LDH及其焙烧产物的结构变化进行了分析,探讨了废水中pH和共存离子对吸附性能的影响。在此基础上通过吸附动力学和吸附等温线实验数据的拟合,并采用了XRD、XPS、SEM和TEM等表征手段来阐明MgFe-LDH及其焙烧产物吸附磷的机理。结果表明当焙烧温度为450℃时,MgFe-450具有最大的磷吸附容量28.3 mg/g,pH值在4~10之间对磷的吸附影响不大,共存离子浓度越大,对磷的吸附竞争力越大,其吸附能力的影响顺序为:CO_3~(2-)SO_4~(2-)NO_3~-Cl~-。MgFe-LDH吸附磷的动力学符合伪二级动力学模型。当初始磷浓度为20 mg/L和100 mg/L,MgFe-450吸附磷的动力学符合伪二级动力学模型,而初始磷酸盐浓度为800 mg/L分为两个阶段:第一阶段是前25 min的动力学数据由伪二级动力学模型拟合效果最好;而第二阶段是25 min之后由伪一级动力学模型拟合效果最好。MgFe-LDH等温线数据与Freundich模型吻合较好。MgFe-450吸附等温线分为两个阶段:第一阶段为较低初始磷酸盐浓度(20mg/L–200 mg/L),与Langmuir模型拟合较好;第二阶段为较高初始磷酸盐浓度(200 mg/L–800 mg/L)的吸附等温线更符合于Sips模型。通过以上分析结果可得:MgFe-LDH以阴离子交换为主的吸附过程,而MgFe-450在低浓度时以重组装的作用机制为主,高浓度时形成表面沉淀。(2)研究了MgFe-LDH投加量,pH值,振荡时间和振荡速度等因素对MgFe-LDH单独去除富营养化水体中小球藻的影响,在此基础上研究了MgFe-LDH同时去除水体中小球藻和磷酸根的性能。结果分析得到:投加量为1.0 g/L,pH值为4~6,振荡时间60 min,振荡速度150 rpm时下藻的去除率达到最大值(94.6%)。MgFe-LDH能同时有效去除藻和磷酸根。并通过Zeta电位、XRD、显微等表征分析手段来阐明MgFe-LDH去除藻的机理,MgFe-LDH能与表面带负电荷的小球藻具有较强的静电吸附作用,能有效去除小球藻。(3)通过热处理对MgFe-450去除小球藻后的材料进行资源化回收(温度为800℃),成功制备出一种新型的镁铁金属基碳纳米材料。通过XRD、XPS、SEM、TEM和Raman等表征手段来分析镁铁金属基碳纳米材料的结构和性质,并研究镁铁金属基碳纳米材料在高温常压下对氮气的吸附性能。结果表明热处理得到的金属基碳纳米材料具有MgFe_(2+3)O_4复合氧化物的特征衍射峰,Fe 2p的结合能向低能方向偏移,说明热处理过程中Fe发生了氧化还原反应。镁铁金属基碳纳米材料的形貌呈现出大小不一致的聚片层结构,且具有类石墨烯的典型特征结构,Mg、Fe、C和O四种元素都较好的均匀分布。为了进一步探究吸附氮气的机理,进行了温度循环实验,且探究了温度对吸附氮气的影响。随着吸附温度的上升,镁铁金属基碳纳米材料对氮气的吸附量增大。当吸附温度为800℃,吸附时间在150 min时对氮气的吸附容量达到最大值(5.0%)。氮气吸附脱附的温度循环实验表明镁铁金属基碳纳米材料吸附氮气是一个可逆循环的过程。
【学位单位】：湘潭大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：X52
【部分图文】：

热到 200°C 以下时，类水滑石层板及层间的水分子被[67]。温度高于 200°C 时，层状结构开始塌陷，因其层子逐渐脱除，比表面积和孔容增大[68]。当温度高于产生相对稳定的复合金属氧化物[69]。当温度超过 5晶石，结构已被完全破坏，降低了吸附容量。效应焙烧后会形成复合金属氧化物，其与水溶液中的阴离部分恢复到原来的层状结构[70-71]。焙烧温度的高低决的记忆效应性质，温度低于 500°C 焙烧时才可形成的当温度超过 500°C，类水滑石层状结构被完全破坏形应[72-74]。性进行热分解的过程中，层间的 CO32-的会分解成 C空气中的氧气；同时在分解过程中会吸收大量的热包裹在材料的表面，从而形成隔热层起到阻燃的作

滑石及其焙烧产物在不同浓度磷酸根下的吸附机理不同，并对载磷后的类水滑石用盐溶液进行解吸，实现类水滑石回收再利用。镁铁类水滑石去除小球藻后进行高温焙烧制备一种镁铁金属基碳纳米材料，并探究其在高温常压下对氮气的吸附性能，克服了现有的氮气吸附材料需在高温高压这种苛刻的条件下进行，为吸附氮气提供了一种新型复合纳米材料。

焙烧温度对 MgFe-LDH 磷吸附性能的影响ination on the phosphate adsorption capacit水滑石吸附磷的影响剂表面电荷和吸附剂在水介质中种类的重 值下磷酸盐溶液吸附平衡时 pH 值的大小，MgFe-450 对磷酸盐的吸附能力影响不大。然而，平衡时最终的 pH 值有所增加，pH明，磷酸盐吸收过程中 pH 值的增加可能团的取代。100200焙烧温度 (℃ )0 300 400 450 500 600MgFe-45012MgFe-450
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本文编号：2837828