海水中关键人工放射性核素快速检测技术研究

发布时间：2020-10-12 16:07

　　 由于核能事业的迅速发展,核设施正常运转下的流出物、温排水以及可能产生的核事故等使得我国近海环境面临的压力日益增加,核事故等环境安全问题以及人工放射性水平的监测成为备受公众关注的问题。尤其2011年日本福岛核事故发生以后,对海洋环境中人工放射性核素的快速检测技术提出了更高的要求。目前,我国对于海洋人工放射性核素的监测存在大体积海水处理困难、分析过程费力且冗长两大问题。对海水中人工放射性核素的检测大多需要3-4天才能完成,难以满足潜在核泄漏事故后的海洋应急监测要求。由于~(131)I的半衰期短(8.04 d),在没有核污染的前提下难以检出,且不易与其他人工放射性核素共同富集等原因,目前有关海水中~(131)I的快速检测方法的研究非常有限。此外,目前还未有一个简单且快速的方法可实现海水中关键人工放射性核素(~(137)Cs、~(65)Zn、~(106)Ru、~(110m)Ag、~(60)Co、~(90)Sr、~(131)I)的共同富集。本论文拟对海水中关键人工放射性核素快速检测技术开展研究,得到相关结论如下:1.从亚铁氰化钾、硝酸铜及硝酸银为原料出发,制备出亚铁氰化铜和亚铁氰化银混合(CuFC/AgFC)吸附材料并负载于聚丙烯纤维富集柱上,以实现海水中~(131)I的现场快速富集。通过室内条件实验发现:当海水中I~-初始浓度增至24μmol L~(-1)时以6.2 L min~(-1)的流速进行单次富集,吸附效率约为55%,此方法适用于易进行大体积采样的表层海水中~(131)I的富集,300 L海水的富集时间约为1小时,~(131)I的检测限为0.4 Bq m~(-3);当海水中I~-初始浓度增至4μmol L~(-1)时以6.2 L min~(-1)的流速进行8次循环富集,吸附效率可至100%,此法可用于对采样较困难的中层及底层海水中~(131)I的富集,50 L海水的富集时间为130 min,~(131)I的检测限为1.2 Bq m~(-3),完成吸附的富集柱压片制源需约40 min,上机测样时间约为12-24 h,故利用上述方法最慢可在30 h内得到环境样品中~(131)I的活度,相对需3-4天的传统方法而言,该方法极大地提高了~(131)I的分析时间。此外,本方法可以同时吸附海水中的~(137)Cs(~(134)Cs),吸附效率在90%以上。2.以上述方法制备亚铁氰化物、硫化物、二氧化锰、氢氧化铁富集柱,探究其对海水中其他关键人工放射性核素的吸附性能。通过室内实验发现:海水中~(106)Ru和~(60)Co可被MnO_2富集柱吸附;海水中的~(137)Cs和~(65)Zn可被亚铁氰化钴(CoFC)富集柱富集,且MnO_2富集柱和CoFC富集柱吸附效率均不受盐度和流速(6 L min~(-1))的影响;海水中~(110m)Ag可被PbS富集柱吸附,且吸附效率与盐度成反比,与流速(6 L min~(-1))成正比。3.串联四种富集柱(CuFC/AgFC、CoFC、PbS和MnO_2富集柱)可同时富集海水中的关键人工放射性核素(~(137)Cs、~(65)Zn、~(106)Ru、~(110m)Ag、~(60)Co、~(131)I)。结果表明:对100 L海水中以6.2 L min~(-1)的流速进行3-5次循环吸附后,其对~(137)Cs、~(106)Ru、~(110m)Ag、~(60)Co和~(65)Zn的吸附效率均可达到最大值(95%以上)。100 L海水中~(137)Cs、~(65)Zn、~(106)Ru、~(110m)Ag、~(60)Co、~(131)I的最低检测限分别为0.42 Bq m~(-3)、0.51 Bq m~(-3)、2.7 Bq m~(-3)、0.37 Bq m~(-3)和0.39 Bq m~(-3),所需富集时间为160 min,富集柱压片制源需180 min,上机测样时间约为24-48 h。该方法可实现海水中关键人工放射性核素的共同富集及检测。本论文所提出的海水中关键人工放射性快速检测方法,为海洋环境中核素的快速监测提供了新思路,可作为淡水和近岸环境中常规监测和应急时对海水中关键人工放射性核素(~(137)Cs、~(65)Zn、~(106)Ru、~(110m)Ag、~(60)Co、~(131)I)进行快速测定的备选方法之一。
【学位单位】：华东师范大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：X837
【部分图文】：

对海水中人工放射性核素的传统富集方法进行了总结，其于富集大体积海水中放射性核素，该方法较于其他方法更但存在需二次处理（贾麟等，2015），反应时间及沉降时于海水中关键人工放射性核素的快速分析；吸附剂富集法附容量低，也不适用于分析低水平环境样品；化学萃取法作中所使用的有机萃取剂对实验人员的健康也有害，不适体积海水的处理；离子交换法的操作虽简便，但存在高成缺点，致使吸附和处理时间冗长，且在洗脱时可能会释放放目前海洋核泄漏事故应急监测、管理需求；较前 4 种富集图 1-1 富集柱的制备示意图（何建华等，2011）ure 1-1 The schematic diagram of the preparation of the enrichment car

论文结构框架图

而 CuFC/AgFC 微粒可均匀负载于聚丙烯纤维滤芯表面，但只是负载于表无法进入滤芯内部，这可能是聚丙烯纤维孔径小且具有疏水性所致。与此同对吸附剂在负载材料上的牢固性展开研究。将棉花纤维制成的富集材料与聚丙纤维滤芯制成的富集柱同时放入水中浸泡两次，一次约三分钟左右。实验结果图 2-1 所示，结果发现棉花纤维制成的富集材料在第二次浸泡时水体中出现颗物，说明 CuFC/AgFC 微粒从棉花纤维上被洗脱，而聚丙烯纤维制成的富集柱水中没有任何改变，由此认为聚丙烯纤维材质的材料能更好的将 CuFC/AgFC粒固定住。CuFC/AgFC 微粒虽更易负载于棉花纤维上，但无法在其上面固定经过海水冲洗后容易脱落，而聚丙烯纤维可更好的固定 CuFC/AgFC 微粒，使在过滤时不易被海水冲刷，故选用聚丙烯纤维作为吸附剂的负载材料，并进一探究对聚丙烯纤维进行何种预处理能其更好地被运用于富集柱的制备。（a） （b）
【参考文献】

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本文编号：2837995