徐州市大气细颗粒物化学组分季节变化及来源解析

发布时间：2020-10-16 12:27

【摘要】：细颗粒物(PM2.5)是大气气溶胶中对人类生活和健康危害最大的污染物质,其浓度的增长与城市灰霾的形成具有直接联系。PM2.5的污染组分极其复杂,目前公认碳质气溶胶和水溶性离子是其主要组成部分,通过研究二者在不同季节的污染特征来对比不同季节影响空气质量的主导因子,并对主导因子利用同位素方法进行来源解析,希望定量得到造成城市霾的各种污染源的贡献。本文选择长江三角洲中心城市之一徐州作为研究对象,选择依据为徐州的空气质量多年来处于江苏省的最后梯队,在全国各城市尤其是污染较严重的地区空气质量明显好转的背景下,徐州市的大气PM2.5浓度不降反升,说明徐州的空气污染问题亟待解决,不仅对徐州本地人民的生活质量提高有重要意义,也会减少徐州的气团对邻近城市的大气质量的影响。本研究采集2016年四个季节的大气PM2.5样品,对其中的有机碳、元素碳及水溶性有机碳和水溶性无机离子浓度的季节变化特征及其与PM2.5的相关关系等进行分析,并利用后向轨迹模型分析外来气团传输对徐州空气质量的影响。在来源解析方面,应用主成分分析模型分析PM2.5中的离子组分的可能来源,并利用贝叶斯模型对大气中的含氮组分进行定量来源解析。得到的主要结论为:(1)徐州市的PM2.5浓度水平在全国范围处于较高水平,2016年平均质量浓度为115.8±67.4μg·m-3,是国家年均浓度二级标准(35μg·m-3)的3倍。其中冬季和秋季的污染最严重,根据国家《环境空气质量标准(GB 3095-2012)》二级日均值标准(75μg·m-3),发生灰霾的天数占总采样天数分别为90%和100%,表明对于冬季大气PM2.5污染研究的重要性。气象条件对PM2.5累积的有利影响主要表现为低温、低湿,来自东南和西北的风也会带来大量的污染物质。(2)有机碳(OC)、元素碳(EC)浓度与PM2.5的变化趋势基本一致,季节变化特征为冬季(春季,秋季)夏季。OC与EC与PM2.5、OC与EC在各季节具有良好的相关性尤其是冬季和秋季,说明PM2.5浓度增大很大程度取决于含碳组分浓度并且OC与EC的来源较稳定。(3)水溶性有机碳(WSOC)可以作为二次有机气溶胶的理想表征物质,季节平均质量浓度在冬季最高(9.9 ±5.4 μgC·m-3),其次是春季和秋季,夏季最低为冬季的1/3。通过WSOC/EC与RH、O3的相关性分析得出冬季高湿度促进WSOC的二次生成,而在秋季光化学反应是造成WSOC生成的主要原因。(4)二次无机离子(SO42-、N03-与NH4+,SNA)是水溶性离子的主要组分,占总水溶性离子(TWSⅡs)质量浓度的84%,SNA占TWSⅡs和PM2.5的比例均随污染程度的增加而增加,表明二次无机离子对大气污染的重要贡献。不同季节主导的污染离子不同,冬季硝酸盐占主导地位,夏季硫酸盐占主导地位,春季和秋季硝酸盐的浓度略高于硫酸盐。(5)通过因子分析结果得出,冬季徐州的污染主要来自二次转化,其次是生物质燃烧;夏季的污染主要来自化石燃料和农业排放物的二次转化,其次是海盐和矿物粉尘;春季和秋季的来源相似,主要受生物质燃烧和二次转化的影响,矿物粉尘也有贡献。对冬季大气含氮组分定量分析结果显示,化石燃料产生的NOx排放是造成城市PM2.5污染的主要原因,因此控制煤燃烧和交通运输产生的N排放是治理徐州大气污染和减少霾发生的关键。
【学位授予单位】：南京信息工程大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X513
【图文】：

?一???素值对ＰＭ２．５中的含碳和含氮气溶胶的来源进行较为准确的判定，并试图对含氮气溶胶??的来源进行定量分析。??本研究的主要工作内容包括：??（１）研究ＰＭ２．５中的水溶性离子和含碳组分含量特征、季节变化以及气象条件对这些污??染物质的影响，并根据污染状况将大气分为清洁天、轻度霾和重度霾天，比较不同污染??条件下ＰＭ２．５和离子的差异；??（２）利用水溶性有机碳（ＷＳＯＣ）表征二次有机气溶胶（ＳＯＡ），分析ＳＯＡ在不同季??节的形成过程和特征，分析其来源的一次性和二次性；??（３）通过气团后向轨迹判断远距离传输对本地大气污染形成的影响，结合火点图分析??生物质燃烧的贡献。??（４）利用Ｂａｙｅｓｉａｎ模型探究大气中氮的来源，定量分析各来源对Ｎ的贡献，以期获精准的来源解析结果。??技术路线如图所示：??

北京、河北等地的空气质量逐渐好转，但徐州的大气污染不降反升，严峻的形势急需有??效的治理措施提出，阻止大气环境的继续恶化。??采样点具体位置如图２－１所示，采样点位于云龙区电力公司检修分公司徐州运维分??部（３４°５８＇Ｎ，?１１７°２６＇Ｅ）七楼楼顶，周边建筑主要有汽车修理厂、物流中心、制药厂以??及大片居民区和农田，无明显工业污染源。??」．．．．．??图２－１采样点??９??

秋季采样时间为９月６日至１１月２９日，两个季节各收集１５个样品。采样时间为早上９：??００至次日９：?００，采样时长２４ｈ。??采集ＰＭ２．５的仪器为青岛崂山电子仪器总厂有限公司生产的ＫＣ－１０００大流量采样器，每??分钟收集气体体积为１．０５ｍ３。实验选用石英纤维滤膜（规格：８ｘｌ〇ｉｎ，美国ＰＡＬＬ公司）??进行ＰＭ２．５的收集，用于ＰＭ２．５质量浓度、有机碳和元素碳以及水溶性离子组分分析。??关于样品采集的质量控制：??（１）为去除滤膜本身有机杂质是后续试验分析的影响，在采样前将石英滤膜放入马??弗炉以４５０°Ｃ灼烧６ｈ；??（２）每次采样前多仪器采样泵按照国际标准的流量进行校准，保证采样流量的准确??性；??（３）每个季节正式采大气ＰＭ２．５样品前，采集一个现场空白质控样；??（４）每１５天定期清洗切割头、采样膜夹，每次采样使用新的一次性手套、干净的??镊子，减少人为误差。??
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本文编号：2843255