抗酸性吸镉三维网络材料的制备及应用

发布时间：2020-10-16 23:40

　　 酸性环境影响了一般材料对镉的吸附性能,使镉污染治理问题变得更加棘手,因此发展在酸性环境下吸附镉的新型材料具有重要意义。本文将具有强抗酸性的材料掺入三维网络结构中,一方面整体增强了抗酸性吸附能力,另一方面通过三维网络结构限制抗酸性材料的聚集,增大其与镉离子的接触面积,两者形成优势互补。在此基础上制备了两种新的有机-无机/有机-有机复合材料,即MoS_4-LDH-PP(LDHS-PP)和黄腐酸-PP(FA-PP)。所取得的主要结果如下:掺入层状水滑石MoS_4-LDH后的聚丙烯酰胺/丙烯酸钠水凝胶(PP)表面有较大变化,制备的LDHS-PP材料呈相互交错或重叠的不规则层状三维网络结构,孔隙丰富,有大量钼与硫元素存在于材料上,XRD图谱中显示出明显的MoS_4-LDH的特征衍射峰。实验结果表明,LDHS-PP在弱酸性条件下吸附镉的效果较PP有明显提高,当pH为3.0时,PP的去除率为0,而0.5%、1%和2%的LDHS-PP的去除率分别为21.33%、45.65%和24.60%,以1%LDHS-PP的抗酸吸附效果最佳。Sips模型拟合后得出LDHS-PP的吸附容量都高于PP(1893.09 mg/g),且1%LDHS-PP(2789.58 mg/g)的吸附容量最高。LDHS-PP类材料对Cd(Ⅱ)的吸附过程约60~90 min左右达到平衡,且符合假一级和假二级动力学模型。随着钠离子浓度的提高,材料对镉的去除效果均有不同程度的降低,当钠离子浓度增至100 mM时,2%LDHS-PP的抗钠盐干扰能力较其他两种较好,去除率为42.64%。XPS图谱中对比LDHS-PP材料吸附镉前后硫元素变化结果显示,主要是有大量MoS_3与Cd结合形成CdS,从而强化了对Cd的抗酸性吸附作用。掺入黄腐酸后的水凝胶PP表面变得较为粗糙,FTIR图谱显示,添加黄腐酸后的水凝胶PP,官能团的数量有明显增加,从而可以提高FA-PP复合材料的吸附性能,FA-PP在弱酸性条件下吸附效果良好,当pH为4.0时,PP的去除率为36.70%,而1%、2%、3%和4%的FA-PP的去除率分别为62.30%、67.00%、75.17%和65.84%,以3%FA-PP的抗酸性吸附效果最佳,Sips模型拟合FA-PP的吸附容量高于PP,其中3%FA-PP(4656.25mg/g)的吸附容量最高,FA-PP类材料对Cd(Ⅱ)的吸附作用主要发生在前20 min,几乎同时达到平衡状态,且R~2都高于0.95,表明假一级模型和假二级模型都符合该吸附动力学过程。随着盐离子浓度升高,镉离子的去除效果均受到不同程度影响,其中以3%FA-PP对钠离子的抗干扰能力最强,当钠离子浓度升至100 mM时,其去除效果仍保持在50%以上。对比FA-PP材料吸附镉前后氧元素的变化,主要为C=O和-COOR官能团的消耗,可知掺入了黄腐酸后材料对镉的吸附主要是配位络合吸附为主,从而黄腐酸中大量的羧酸与镉形成螯合作用,增加其抗酸性。总之,本论文利用MoS_4-LDH和黄腐酸掺入三维网络状材料中,不仅增大了其俘获重金属离子的能力,且提高了材料的抗酸吸附性能;本研究针对酸性废水或酸性土壤重金属镉污染的治理提供新的材料。
【学位单位】：湖南农业大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TB33;X505
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1 水体中重金属污染的概述
        1.1 重金属污染的现状
        1.2 水环境中镉的来源与分布
            1.2.1 水体中镉的来源
            1.2.2 镉在水体中的形态及分布
        1.3 镉在水体中的危害
            1.3.1 镉对人体和动物的影响
            1.3.2 镉对植物和微生物的影响
        1.4 水体重金属镉修复措施
        1.5 抗酸性吸附材料研究进展
    2 三维网络材料吸附技术
        2.1 三维网络材料的概念
        2.2 三维网络材料的制备
        2.3 三维网络材料的应用
    3 本课题的研究内容及选题意义
        3.1 研究内容
        3.2 研究意义
第二章 四硫代钼酸铵三维网络材料的制备及吸附镉的研究
    1 实验部分
        1.1 实验试剂
        1.2 实验仪器
        1.3 四硫代钼酸铵水滑石的制备
3-LDH的制备'>            1.3.1 CO₃-LDH的制备
3-LDH的制备'>            1.3.2 NO₃-LDH的制备
4-LDH的制备'>            1.3.3 MoS₄-LDH的制备
            1.3.4 LDHS-PP的制备
        1.4 实验方法
            1.4.1 pH干扰实验
            1.4.2 动力学实验
            1.4.3 盐离子干扰实验
            1.4.4 吸附容量实验
    2 结果与讨论
        2.1 材料的表征
            2.1.1 材料的SEM
            2.1.2 材料的XRD
        2.2 不同因素对吸附反应的影响及机制
            2.2.1 pH的影响
            2.2.2 吸附容量
            2.2.3 吸附动力学
            2.2.4 盐离子干扰实验
            2.2.5 吸附机制分析
    3 本章小结
第三章 黄腐酸三维网络材料的制备及吸附镉的研究
    1 实验部分
        1.1 实验试剂
        1.2 实验仪器
        1.3 黄腐酸的提纯
        1.4 黄腐酸三维网络材料的制备
        1.5 实验方法
            1.5.1 pH干扰实验
            1.5.2 吸附动力学实验
            1.5.3 吸附容量实验
            1.5.4 盐离子干扰实验
    2 结果与讨论
        2.1 材料的表征
            2.1.1 材料的SEM
            2.1.2 材料的FTIR
        2.2 不同因素对吸附反应的影响及机制
            2.2.1 pH的影响
            2.2.2 吸附动力学
            2.2.3 吸附容量
            2.2.4 盐离子干扰实验
            2.2.5 吸附机制分析
    3 本章小结
第四章 结论与展望
    1 结论
    2 展望
参考文献
致谢
作者简历

【参考文献】

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本文编号：2843942