基于SAPO-34的改性材料对烟气中零价汞去除的研究

发布时间：2020-10-18 19:10

　　 燃煤烟气是环境中汞的重要来源之一。汞向大气环境释放后,可以经过湿沉降或干沉降进入水体和土壤,并在进入食物链后,在生物体内富集并造成严重的危害。烟气中的Hg~0由于挥发性强、难溶于水成为烟气中最难脱除的汞成分。基于SAPO-34(菱沸石型分子筛)的改性材料在NH_3-SCR反应中有良好的催化性能,本研究通过离子交换法,制备了Mn、Cu分别负载于SAPO-34的改性材料,以及双金属负载SAPO-34的改性材料,探究其对Hg~0的脱除效果和机理。实验结果表明,负载Cu后的SAPO-34在不含HCl的烟气中对Hg~0的脱除效果可以提高25%-50%。不同负载比例的Cu/SAPO-34在含15 ppm HCl的烟气中,对Hg~0的去除效率均大于80%,250℃下,负载量为10%时,脱汞效率最高可以达到97.5%。负载量小于10%的Cu/SAPO-34本身的菱沸石晶型结构不发生变化,负载量超过10%则表面会出现CuO。Cu在SAPO-34上的负载提高了自身的比表面积。在HCl存在下,Cu/SAPO-34主要通过催化氧化的方式脱除Hg~0。此外,Cu/SAPO-34还表现出了很高的抗水抗硫性能。但是主要存在的问题是在低温下和低HCl浓度下,脱汞效率不高。当Mn负载于SAPO-34上,即使模拟烟气中不存在HCl气体,也具有较强的Hg~0脱除性能。负载量小于5%的Mn/SAPO-34本身的菱沸石晶型结构不发生变化,负载量超过5%则会在表面出现MnO_x。100-250℃范围内,Mn/SAPO-34的脱汞性能随温度升高而降低。100℃下,5%Mn负载量的Mn/SAPO-34的脱汞效率达到了72.6%。根据TEKRAN测试结果,Mn/SAPO-34对Hg~0的脱除主要通过吸附作用。根据Hg-TPD结果发现,吸附过程同时包含了物理吸附和化学吸附。Mn/SAPO-34的抗硫能力较弱,抗水性能较强。随后,比较了三种双金属负载SAPO-34分子筛的催化剂。发现Mn-Cu/SAPO-34在HCl存在下具有较好的脱汞效果。Ag-Mn/SAPO-34和Pd-Mn/SAPO-34脱汞效率不明显。
【学位单位】：上海交通大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：X701
【部分图文】：

图 1-1 实验技术路线图Fig. 1-1 The experimental technology roadmap年来，由于部分 SCR 催化剂在脱汞过程中具有较高的反应活性，协同脱术也在逐渐发展。菱沸石分子筛，尤其是 SAPO-34 分子筛，由于其很强

图 2-1 Hg0催化活性测试装置图Fig. 2-1 The experiment system for mercury removal study其中，各模拟气流组分的流量通过质量流量控制计（MFC），由电脑终端。随后各气体组分在混气罐中进行充分混合。气体总流量为 350mL·min-

图 2-2 Hg0催化后化学形态测试装置图Fig. 2-2 The experiment system for mercury chemical form study 2-1 不同的是，汞在线分析系统可以直接得到定量的零价汞（HT）信息，因此，本研究中用以进行零价汞吸附或是催化形态上的析系统是通过负压的方式对气流采样的系统，通过自身的吸附管
【参考文献】

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1 姚沅君;陈进生;佟磊;许绿丝;;湿法脱硫工艺对烟气中二价汞吸收特性的模拟研究[J];环境科学与技术;2013年05期

2 任建莉,周劲松,骆仲泱,岑可法;燃煤过程中汞的析出规律试验研究[J];浙江大学学报(工学版);2002年04期

本文编号：2846695