三维花状LDH对有机污染物的去除及其机制研究

发布时间：2020-10-19 08:02

　　 随着现代工业的发展,有机污染,尤其是染料废水污染日益严重。吸附法作为一种常见的水处理方法,因吸附剂具有操作容易、适用性广和可再生利用等优点,成为国内外研究的热点。三维花状双金属氢氧化物(LDH)在二维双金属氢氧化物材料的优势上进一步提高了材料的比表面积和吸附位点数,近年来作为一类新型环境友好型吸附材料,广受关注。本文采用软模板法,以十二烷基硫酸钠(SDS)作为模板剂,经共沉淀-水热一步合成制得三维花状双金属氢氧化物(3D-MgAl-LDH)。结合X射线衍射技术(XRD)、傅里叶红外光谱(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)、高分辨投射电子显微镜(TEM)、热重分析(TG-DTA)及Zeta电势等现代表征手段,采用静态批量吸附实验,通过分析反应前后溶液组分和固样结构、形貌及理化性质的变化,考察了三维花状LDH(3D-MgAl-LDH)对水中阴离子型有机染料甲基橙(MO)、阳离子型有机染料罗丹明B(RhB)及非极性有机染料萘的去除效果及机制,为3D-MgAl-LDH进行工业应用提供实验理论依据,研究结果如下:(1)用共沉淀-水热法成功制备了3D-MgAl-LDH,结果表明其结晶度良好、花球形貌完整;有机成分占整体质量的40%以上;水溶液中材料呈负电性。(2)3D-MgAl-LDH对阴离子型染料MO的去除研究表明:投加量为1 g·L~(-1),反应时间6 h,MO浓度为1000 mg·L~(-1)时,3D-MgAl-LDH对MO的最大吸附量达到370 mg·g~(-1)左右。3D-MgAl-LDH可有效去除MO,且该去除反应为吸热反应,升温有利于MO的去除。(3)3D-MgAl-LDH对MO的吸附较好的符合Langmuir吸附等温方程,为单分子层吸附。吸附反应后,产物的XRD图中出现明显MO的特征峰,层间距由2.73 nm变为2.45 nm;X射线光电子能谱(XPS)结果分析显示,DS~-的含量由原来71.11%下降到42.35%。结合XRD和XPS数据分析表明部分MO被吸附在材料表面,部分MO取代DS~-进入LDH层间,3D-MgAl-LDH对MO的去除机制为层间阴离子交换和表面吸附的共同作用。(4)3D-MgAl-LDH对阳离子型染料RhB的去除研究表明:投加量为2.5g·L~(-1),反应时间4h,RhB浓度为200 mg·L~(-1)时,3D-MgAl-LDH对RhB的最大吸附量达到47 mg·g~(-1)左右。3D-MgAl-LDH可有效去除RhB,且该去除反应为吸热反应,升温有利于RhB的去除。(5)3D-MgAl-LDH对RhB的吸附符合Langmuir吸附等温方程,吸附质与吸附剂之间以单分子层的方式结合。基于罗丹明B为阳离子型有机染料,3D-MgAl-LDH表面带负电,推测出3D-MgAl-LDH通过静电作用得以去除溶液中RhB。此外,反应后固相产物的FTIR图谱表明,C=O和N-H等RhB的特征峰出现了不同程度的偏移,当RhB浓度为200 mg·L~(-1)时,偏移更加明显,该偏移被证实与氢键的产生有关,推测出3D-MgAl-LDH对RhB的吸附存在氢键作用。(6)3D-MgAl-LDH对非离子型有机污染萘的去除研究表明:投加量为1.0g·L~(-1),反应时间3 h,萘浓度为30 mg·L~(-1)时,3D-MgAl-LDH对萘的最大吸附量达到31 mg·g~(-1)左右。3D-MgAl-LDH可有效去除萘,且该去除反应为吸热反应,升温有利于萘的去除。3D-MgAl-LDH去除萘的等温线呈线性,R~2大于0.97,且其对萘的分配系数Kp为0.9064,接近于1,3D-MgAl-LDH对萘的去除机制为分配作用。
【学位单位】：南昌大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：X703
【部分图文】：

图 1.1 类水滑石的晶体结构示意图Fig. 1.1 The schematic representation of LDHs structure LDHs 的特性层板化学组成可调变性[16]定范围内改变物料配比或金属离子种类，就会改变层板密度，由此会产生多功能性，使其成为一类在催化、吸附、离子前景的新型材料。酸碱性 LDHs 层板上有碱性位和酸性位，所以 LDHs 同时具备碱催性与比表面积有关，酸性与主层板三价金属氧化物的酸性。层间阴离子可交换性s 层板间阴离子类型多样，如无机阴离子（Cl-、Br-、CO32-、阴离子（十二烷基硫酸钠、CTAB）或配合物阴离子等。不

图 1.2 空心球壳 MgAl-LDH 投射电镜图[33 The TEM image of hollow spherical shell Mg外添基体材料为生长中心，促使金属料表面合成LDHs的方法。采用原位生用力垂直生长在基体上，结构稳定合材料，且基体为金属材料时还能为 L墨烯氧化物（GO）为基体，水热反 1.3 是产物的剖面电镜扫描图，由图垂直生长，通过电化学测试，表现出优布有 Co(OH)2的镍泡沫为基体，水热交错生长形成束状 3D-Co(OH)2@CoA

图 1.2 空心球壳 MgAl-LDH 投射电镜图[33 The TEM image of hollow spherical shell Mg外添基体材料为生长中心，促使金属料表面合成LDHs的方法。采用原位生用力垂直生长在基体上，结构稳定合材料，且基体为金属材料时还能为 L墨烯氧化物（GO）为基体，水热反 1.3 是产物的剖面电镜扫描图，由图垂直生长，通过电化学测试，表现出优布有 Co(OH)2的镍泡沫为基体，水热交错生长形成束状 3D-Co(OH)2@CoA
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本文编号：2846943