MgFe类水滑石吸附橙黄Ⅱ及资源化利用
发布时间：2020-10-24 16:34
水滑石又叫层状双金属氢氧化物(Layered Double Hydroxides,简称LDH),作为一种典型的阴离子型黏土,表现为层状结构,具有层板可调控性、层间阴离子可交换性、记忆效应等特点,被广泛用作吸附剂处理染料废水。然而,大量废弃的LDHs吸附剂也随之产生,其有毒有害的特性,易造成二次污染。因此,本文围绕如何正确地处理与处置这些废弃吸附剂的资源回收利用这一方向,对比考察了 MgFe-LDH及其焙烧产物(CLDH)对酸性染料橙黄Ⅱ吸附性能的差异,并围绕废弃吸附剂的资源回收利用,重点探究了 MgxFe1-xOy/C复合材料吸附氮气的机理。论文研究拟为提高类水滑石材料在吸附染料方面的资源回收利用率、开发新型高效可再生吸附剂提供理论基础。本文得到的主要研究成果如下:(1)采用传统共沉淀法制备了 MgFe-LDH。探究了不同焙烧温度对MgFe-CLDH吸附橙黄Ⅱ的影响,其中450 ℃焙烧的产物MgFe-CLDH-450对橙黄II的吸附容量高达1403.5 mg/g,比未焙烧的MgFe-LDH的吸附容量提高15%。通过XRD、FT-IR、BET表征分析得到MgFe-CLDH-450样品晶体结构发生改变,形成MgO的特征衍射峰,层板轻基的伸缩振动峰和层间水分子的弯曲振动峰减弱,比表面积增大到30.726m2/g,吸附等温线则符合Freundlich吸附等温方程,吸附过程符合假二级动力学模型,相关系数大于0.99。MgFe-CLDH-450样品由于“记忆效应”,在溶液中以橙黄Ⅱ作为阴离子重新组合形成类水滑石层间结构,表面吸附作用增强从而加强其对阴离子染料的吸附作用。而MgFe-CLDH-450吸附染料橙黄Ⅱ后的废弃吸附剂再经焙烧生成的MgxFei.xOy/C复合材料,对橙黄Ⅱ仍然具有较大的吸附量(792.22 mg/g),说明该材料可再生利用,但是达到吸附平衡的时间大大增加,大约需要6小时左右。且其对橙黄II的吸附过程比较符合Elovich动力学模型,说明该材料对橙黄Ⅱ的吸附有颗粒内扩散作用。(2)围绕废弃吸附剂MgFe-CLDH-OⅡ的资源回收利用,采用热处理工艺,开发出在高温常压下能高效吸附氮气的MgxFe1-xOy/C复合材料。采用XRD、Raman、BET、XPS、FT-IR、SEM等表征手段考察了 MgxFe1-xOy/C复合材料的结构与形貌,结果表明经热处理后的MgFe-CLDH-OⅡ材料出现了 MgFe~(2+)3O4复合氧化物特征衍射峰,含有类石墨烯结构,而IG/ID的比值为4.4 nm,表明该复合材料的石墨烯结构晶体尺寸约为4.4 nm,其结构组成含有sp2和sp3杂化的碳,比表面积为56.799 m2/g。通过热处理,MgFe-CLDH-OⅡ中层板阳离子与层间阴离子发生氧化还原反应,Fe~(3+)被还原Fe~(2+),橙黄Ⅱ转化成类石墨烯结构。400 ℃及常压下,MgxFe1-xOy/C复合材料在吸附氮气3h后达到吸附平衡,吸附量为2.8%。当吸附温度增加到600 ℃,在100 min快速达到吸附平衡,吸附量为2.7%。氮气吸附的循环实验结果表明在396 ℃～738 ℃范围内,氮气吸附量逐渐增加,然后随着温度上升至800 ℃时,会出现氮气脱附。当样品冷却过程中,在396 ℃样品开始出现快速脱附,温度降低到45 ℃时,氮气完全解吸。吸附氮气前后MgxFe1-xOy/C复合材料的FT-IR图谱对比结果没有明显变化,表明MgxFe1-xOy/C复合材料在吸附氮气的过程中发生了吸附-解吸的现象。
【学位单位】：湘潭大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：X703
【部分图文】：
Ｘ为Ｍ３＋／（Ｍ２＋＋Ｍ３＋）摩尔比，影响产物的组成与结构，决定阴离子交换容量，其变??化范围通常在０．２？０．３３之间；ｍ表示层间的结晶水分子数，一般为０？６［５小水??滑石的结构如图１．１所示。??應??ｍ?〇?ｍ?ＣＺ）?ｍ?（＾）?ｍ??德參７??〇?ＯＨ?鲁?Ｍ２＋?ｏｒ?Ｍ３＋??ｄ）?Ａ＂?＠?Ｈ２〇??图１．１?ＬＤＨ的结构示意图??Ｆｉｇ?１．１?Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆＬＤＨ??１．２．１结构??（１）
?ＭｇＦｅ类水滑石吸附橙黄ＩＩ及资源化利用???其对橙黄ＩＩ的吸附机理。??（２）将焙烧态的镁铁类水滑石吸附橙黄ＩＩ至饱和得到废弃的类水滑石，然??后在一定温度下焙烧得到ＭｇｘＦｅ「ｘＯｙ／Ｃ复合材料，并对制备过程中的产物进行??ＸＲＤ，Ｒａｍａｎ，?ＢＥＴ，ＸＰＳ，ＦＴ－ＩＲ，ＳＥＭ?等表征。??（３）将制备的ＭｇｘＦｅｉ＿ｘＯｙ／Ｃ复合材料，进行氮气吸附实验，用于探究其对??氮气的吸附性能，研宄相关实验条件的影响，确定焙烧温度和吸附比例，并结合??表征结果，初步探究其对氮气的吸附机理。??
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【参考文献】
本文编号：2854714
【学位单位】：湘潭大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：X703
【部分图文】：
Ｘ为Ｍ３＋／（Ｍ２＋＋Ｍ３＋）摩尔比，影响产物的组成与结构，决定阴离子交换容量，其变??化范围通常在０．２？０．３３之间；ｍ表示层间的结晶水分子数，一般为０？６［５小水??滑石的结构如图１．１所示。??應??ｍ?〇?ｍ?ＣＺ）?ｍ?（＾）?ｍ??德參７??〇?ＯＨ?鲁?Ｍ２＋?ｏｒ?Ｍ３＋??ｄ）?Ａ＂?＠?Ｈ２〇??图１．１?ＬＤＨ的结构示意图??Ｆｉｇ?１．１?Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆＬＤＨ??１．２．１结构??（１）
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【参考文献】
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本文编号：2854714
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