东海内陆架季节性低氧海区柱状沉积物氧化还原敏感元素对环境变化的指示

发布时间：2020-11-04 08:57

　　 溶解氧含量作为海洋生态系统重要的化学参数,对海洋生态环境具有重要影响,因此对海洋环境溶解氧状况的研究意义重大。海水中的氧化还原敏感元素(redox sensitive elements,RSE)如V、Cr、Mo、U等通常在氧化条件下呈溶解态,在还原性沉积环境中被还原成低价态转移至沉积物中富集积累,因此可以利用沉积物中氧化还原敏感元素的富集情况反演底层海水沉积环境的氧化还原状况。本文对2017年9月采自东海内陆架季节性低氧海区Zb7(29.0167°N,122.2750°E)沉积柱状样中氧化还原敏感元素V、Cr、Ni、Cu、Zn、Mo、U的垂直分布、富集特征以及比值进行了系统分析,并结合粒度、有机碳TOC、总氮TN、碳稳定同位素δ~(13)C等环境参数,探究氧化还原敏感元素对沉积环境的指示作用,主要结论如下:1、Zb7沉积柱中不同层次RSE富集系数、RSE比值、RSE形态分析以及RSE/Al与Fe/Al、Mn/Al的相关性分析均指示该站底层海水呈氧化的沉积环境。Zb7沉积柱RSE所反映出的氧化沉积环境与该区域溶解氧历史数据反映的季节性低氧结果不一致,可能与夏季季节性低氧时在沉积物中富集的RSE由于秋冬季溶氧水平恢复再次向水体释放,使RSE富集程度降低有关。Zb7沉积柱各层RSE富集系数均小于3,未见明显富集,RSE比值V/Cr2、Ni/Co5、U/Th0.75、0.25(Cu+Mo)/Zn0.55以及Mo_(EF)/U_(EF)比值主要分布在0.08~0.3倍海水Mo/U比之间,均指示氧化的沉积环境。RSE/Al与Fe/Al、Mn/Al具有显著的相关性,表明RSE在剔除陆源碎屑输入后,主要通过与Fe/Mn氧化物或氢氧化物结合进入沉积物,也指示氧化的沉积环境。RSE各形态分析表明V、Cu、Ni在沉积物中主要以可还原态F2存在,说明这些RSE主要以与Fe/Mn氧化物或氢氧化物结合的形式在沉积物中富集,反映氧化的沉积环境,这与RSE/Al与Fe/Al、Mn/Al相关性分析结果一致。RSE最终指示氧化的沉积环境这一结果与该区域溶解氧历史数据反映的季节性低氧结果不一致,可能与秋冬季溶解氧水平恢复造成RSE在沉积物中的富集信号缺失有关。2、RSE富集程度与通过δ~(13)C值和海源碳C_m所反映的初级生产力的变化趋势自20世纪90年代至今变化趋势一致。RSE富集程度、δ~(13)C值和海源碳C_m自20世纪90年代的增加以及2009年后的降低在一定程度上反映了该区域自20世纪90年代后季节性低氧程度加重,2009年后又有所缓解的变化趋势,也进一步说明了富营养化导致初级生产力和底层有机质矿化耗氧的增加是Zb7海域季节性低氧发生的主要诱因之一。尽管RSE不能有效指示东海季节性低氧环境,但RSE指标在垂直方向的波动趋势,可反映沉积环境最终呈现的氧化还原信号的强弱,进而估测对应年份区间的季节性低氧强度的变化趋势。Zb7沉积柱RSE/Al和RSE富集系数在1978年之前变化不明显,自1978年后呈波动上升趋势,高值主要出现在3.5 cm(2009)、8.5 cm(2000)、12.5 cm(1995),但2009年后则呈现下降趋势。δ~(13)C值和海源碳C_m的变动趋势可以反映海洋初级生产力的变化趋势,发现20世纪90年代至2009年,δ~(13)C值、海源碳C_m的变化趋势与RSE/Al、RSE富集系数变化一致,均呈现上升趋势,可能与沿岸海域富营养化,赤潮频发有关,通常富营养化和底层水体低氧并发,也反映了由富营养化导致的季节性低氧程度加剧。2009年至今,δ~(13)C值、海源碳C_m与RSE/Al、RSE富集系数又呈现下降趋势,说明近几年富营养化引发的赤潮生态问题及季节性低氧有所缓解。这也进一步说明了富营养化导致初级生产力提高和底层有机质矿化耗氧的增加是Zb7所在海域季节性低氧发生的主要诱因之一。
【学位单位】：中国科学院大学(中国科学院海洋研究所)
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：X145
【部分图文】：

图1.1 Mo沉淀富集与Fe-S-C系统的相关关系（据Dale 等，2012）Fig.1.1 The correlation between Mo enrichment and coupled carbon-sulfur-iron system（afterDale et al.，2012）注：OC：有机碳；TH2S：总硫化氢。Note：OC: Organic Carbon; TH2S: Total Hydrogen Sulfider1. CH2O+O2→CO2+H2O；r2. CH2O+4Fe(OH)3+7H+→4Fe2++HCO3-+10H2O；r3. CH2O+0.5SO42-→0.5H2S+HCO3-；r4.Fe2++0.25O2+2.5H2O→ Fe(OH)3+2H+；r5. H2S+2O2→SO42-+2H+；r6. Fe2++H2S→FeS+2H+；r7. 8/9 Fe(OH)3+ H2S→8/9FeS+1/9SO42-+2/9H++20/9H2O；

MoEF-UEF共变反映水体氧化还原状态和水柱颗粒传输（据 Algeo 和 Tr2009 修改）.2 MoEFvs. UEFdiagram reflecting redox state and particle transport in seawAlgeo and Tribovillard, 2009）ribovillard 等（2006）通过研究现代沉积物和古代沉积岩中的 Ui 的含量与总有机碳（TOC）含量的协变图（图 1.3）发现，当沉积低时（<2%），U、V、Mo、Cu、Ni 与 TOC 均不呈现相关性，的微量元素主要受陆源碎屑输入的影响。由于元素 Cu、Ni 通过 TOC 一同在沉积物中累积，当沉积物中 TOC 浓度高于 2%时，u 含量与 TOC 具有非常好的正相关关系，指示次氧化或硫化的C 高于 2%但低于某一阈值时，U、V、Mo 与 TOC 表现出比较好超过该阈值时相关性消失，并且伴随着大量的 U、V、Mo 富集

图 1.3 Cu、Ni、Mo、U、V 与 TOC 相对富集示意图（据 Tribovillard 等，2006 修改）Fig. 1.3 Sketch map illustrating the relative enrichment of Cu, Ni, Mo, U and V versus totalorganic carbon (TOC) (after Tribovillard et al.，2006)Kimura 和 Watanabe（2001）发现沉积物中 V 的含量相对于 Sc 成比例变化而与其他不溶元素(例如 Al 和 Ti)不成比例，提出用 V/Sc 比值来表示 V 的富集程度比单用 V 含量更有效，因为还原态的 V 和 Sc 具有相似的不溶性。此外，沉积岩 V/(V+Ni)比值（>0.7）也指示缺氧的沉积环境，但 Rimmer（2004）通过与其他指标对比研究发现，V/(V+Ni)指标对于极端缺氧沉积环境指示情况良好如克利夫兰上部柱样，而对于非极端缺氧沉积条件指示效果不理想。Th 主要以不可溶的 Th4+形式存在，对氧化还原条件不敏感；U 在氧化条件下以可溶的 U6+形式存在，在还原环境下被还原到不可溶的 U4+在沉积物中富集。因此 U/Th 比值在氧化条件下由于 U 被氧化从沉积物中被释放到海水中而偏低（<0.75），在次氧化
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本文编号：2869907