氮掺杂还原氧化石墨烯载金属硫化物复合光催化材料的制备及光降解2,4-二氯苯酚应用研究

发布时间：2020-11-06 06:55

　　 酚类及其衍生物广泛应用于生活的多个方面。如2,4-二氯苯酚,它广泛应用于除草剂、杀虫剂、木材防腐剂。但是,它具有高稳定性、强刺激性、易挥发等特点。它的残留物对环境和生物具有潜在的危害,甚至危及人类生命。因此,有效处理2,4-二氯苯酚在环境中的影响,对于可持续发展和环境保护具有重要的意义。去除2,4-二氯苯酚水污染常见的方法有天然酶、光催化、催化加氢脱氯、活性炭吸附等。其中,光催化技术通过光激发半导体产生的活性自由基来降解有机污染物,其具有操作简单、绿色环保、能耗低等优点,得到科研工作者的广泛关注。在众多光催化剂中,CdS是一种带隙(Eg=2.4 eV)相对较宽的n型半导体,具有良好的光催化性能。但是,较高电子空穴的复合率、不稳定等缺点,极大地限制了它的应用范围。因此,我们采用一系列的方法进行改性修饰,如构建异质结、负载载体、碳量子点修饰、三元金属硫化物等。具体操作如下:采用改进的Hummers法,以石墨粉为原料合成GO,利用氨水和水合肼进行水热掺杂还原合成薄片状氮掺杂还原氧化石墨烯(N-rGO)。采用水热法合成CdTe,通过溶剂热法、原位生长法制备N-rGO载CdTe/CdS同族异质结复合光催化剂。采用透射电镜(TEM)、高倍透射电镜(HRTEM)、X射线衍射仪(XRD)、质谱(MS)、紫外-可见光漫反射仪(UV-vis DRS)、拉曼(Raman)、X射线光电子能谱仪(XPS)、电化学测试等表征手段对材料物理化学性能进行测定。以2,4-二氯苯酚水溶液为模拟污染物,在可见光条件下探究CdTe/CdS/N-rGO复合光催化剂的光降解性能。当CdTe与CdS摩尔比为1:3时,CdTe/CdS具有较好的催化活性;当负载5.0 wt%N-rGO进一步修饰后,三元复合光催化剂具有全光谱响应能力,在6 h内降解70%的2,4-二氯苯酚。以氯化镉、氯化铟和L-半胱氨酸为原料,采用水热法,并通过调节反应温度,获得不同形貌的CdIn_2S_4单体,在160℃条件下合成由片状组成的花球状CdIn_2S_4。以N-rGO为载体,采用水热法调控CdIn_2S_4,设计合成二维/二维的片层界面结构的CdIn_2S_4/N-rGO复合光催化剂。用扫描电镜(SEM)、X射线能谱仪(EDS)、TEM、XRD、Raman、UV-vis DRS、XPS、电化学测试等方法进行表征,并在可见光下降解2,4-二氯苯酚来研究其光催化性能。结果表明,当负载10%N-rGO时,二元复合光催化剂能够在6 h内降解80%的2,4-二氯苯酚。以抗坏血酸、乙二醇和水为原料,采用溶剂热法合成碳量子点(CQDs),并进一步设计合成CQDs修饰八面体组成的花球状CdIn_2S_4负载于片状的N-rGO,构筑多维结构CQDs/CdIn_2S_4/N-rGO复合光催化剂。采用SEM、EDS、Raman、XRD、BET、UV-vis DRS等测试手段对光催化剂进行表征,并通过光催化降解2,4-二氯苯酚来研究其光催化性能。结果表明,当负载5.0 wt%N-rGO,CdIn_2S_4/N-rGO能够在6 h内降解69%的2,4-二氯苯酚。当用0.5 mL CQDs进一步修饰,降解率达到80%。
【学位单位】：江苏大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：O643.36;O644.1;X703
【部分图文】：

性强、效率高等特点，得到研化剂的设计，在众多光催化剂中适宜的导价带位置，以及较高的究的热点[8]。催化剂檬黄色 α-式和呈桔红色 β-式两量为 144.46，熔点为 1750 ℃Sθ=298 65 J/mol·K，是一种直接CdS 呈现立方晶相，配位数为 4 nm，c=0.6732 nm。CdS 具有良用于光电管[9]、太阳能电池[10]、

原氧化石墨烯载金属硫化物复合光催化材料的制备及光降解 2,4-二氯苯有电子占据的禁带。CdS 的吸收带隙边缘λ g 大约为.42 eV。而半导体的吸收带边缘λ g 和带隙能量 Eg 存0射 CdS 半导体时，满足 E光子≥Eg，CdS 价带上的电子迁至导带上，价带上产生空穴，进而形成电子空穴对

不仅具有两者的特性，还产生一些特殊的物理性质，如量子阱、超晶格、整流性、光生伏特效应、击穿特性等。图1.3 中，按照半导体导价带能级的相对位置，可以分成三种类型：嵌套型、交错
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本文编号：2872805