城区和区域背景点大气细颗粒物中PAHs,NPAHs和OPAHs的污染特征和来源解析

发布时间：2020-11-06 07:00

　　 持久性有机物是大气细颗粒中的重要组成部分,其中多环芳烃(PAHs)及硝基和含氧多环芳烃(NPAHs,OPAHs)具有较强的致癌、致畸和致突变效应,对环境以及人体健康存在较大危害。为了研究城区和区域背景点大气细颗粒物中PAHs、NPAHs和OPAHs的污染特征,分别对区域背景点(泰山)大气PM2.5、PM1.0和济南城区大气PM2.5样品进行了采集。分析了大气PM2.5和PM1.0样品中的18种PAHs、14种NPAHs和5种OPAHs的浓度水平。本文讨论了区域背景点(泰山)大气PM2.5和PM1.0中PAHs、NPAHs和OPAHs在不同天气条件下的污染特征,以及济南城区大气PM2.5中 PAHs、NPAHs、OPAHs在夏季和冬季的浓度水平、组成、来源和致癌风险。基于实验数据的分析,本研究得到了区域背景点(泰山)和济南城区大气细颗粒物中PAHs、NPAHs和OPAHs的浓度水平。在区域背景点(泰山),大气NPAHs和OPAHs主要分布于PM1.0中。区域背景点(泰山)生物质燃烧期间大气PM2.5和PM1.0中PAHs和NPAHs的浓度最高,清洁天最低,而OPAHs的浓度在不同天气条件下无明显区别。济南城区冬季大气PM2.5中的PAHs、NPAHs和OPAHs的质量浓度水平均高于夏季。与清洁天相比,污染天区域背景点(泰山)大气PM2.5中LMW-PAHs、MMW-PAHs比重降低,HMW-PAHs的比重增加;与清洁天和污染天相比,生物质燃烧期间区域背景点(泰山)PM2.5中LMW-PAHs比重减少,MMW-PAHs和HMW-PAHs比重增加。济南城区大气PM2.5中的PAHs以MMW-PAHs和HMW-PAHs占主导。另外,区域背景点(泰山)PM2.5和PM1.0中2+3N-FLA和9N-ANT在生物质燃烧期间明显增加。济南城区夏季和冬季大气PM2.5中NPAHs的组成存在季节差异,区域背景点和济南城区OPAHs的组成在不同季节以及不同天气条件下无明显的差异。化石燃料燃烧和生物质燃烧是区域背景点PM2.5和PM1.0中PAHs的重要来源;污染天和生物质燃烧期间NPAHs主要来源于二次生成,且生物质燃烧期间二次生成更活跃。济南城区PAHs在夏季和冬季分别受生物质燃烧和煤燃烧的影响。另外,机动车尾气也是济南城区PAHs的重要来源。济南城区夏季NPAHs主要来自于直接排放,而冬季NPAHs来自于二次生成。本研究利用HYSPLIT模型分析大气远距离传输对区域背景点大气PM2.5中PAHs、NPAHs和OPAHs浓度的影响。结果表明PAHs、NPAHs和OPAHs的浓度受局地源、气团运动以及生物质燃烧的影响。利用全生命周期的癌症风险增加量(ILCR)对大气PAHs和NPAHs的致癌风险进行评估,发现在区域背景点,生物质燃烧期间PAHs以及NPAHs对人体致癌风险最大。济南城区环数越多的PAHs产生的毒性效应越强。与PAHs相比,NPAHs毒性效应远强于PAHs。另外,致癌风险随着暴露时间的增加而增强。
【学位单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：X513
【部分图文】：

图２．１采样仪器示意图（ＴＨ－１５０Ａ）??Ｆｉｇ．２．１?Ｔｈｅ?ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｓａｍｐｌｉｎｇ?ｅｑｕｉｐｍｅｎｔ??处理和分析中所用试剂与仪器??前处理过程包括：索氏提取、浓缩、纯化。实验过程中提取装置、旋转蒸发仪、氮吹仪、气相色谱质谱联用仪表２．１。实验过程中使用的试剂和药品名称及来源详见

Ｆｉｇ．３．１?Ｔｈｅ?ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓ?ｏｆ?ＰＡＨｓ?ｂｏｕｎｄ?ｉｎ?ＰＭ?ｄｕｒｉｎｇ?ｔｈｅ?ｓａｍｐｌｉｎｇ?ｐｅｒｉｏｄ?（ＰＡＨｓ：?ｎｇ／ｍＪ；?Ｃ：??Ｃｌｅａｎ?ｄａｙｓ；?Ｐ：?Ｐｏｌｌｕｔｉｏｎ?ｄａｙｓ；?ＢＢ：?Ｂｉｏｍａｓｓ?ｂｕｒｎｉｎｇ．）??图３．１为采样期间泰山大气ＰＭ２．５和ＰＭ＾中ＰＡＨｓ在不同天气条件下的浓度??７ｊＣ平和成分组成。由图３．１可知１８种ＰＡＨｓ中ＰＨＥ和ＦＬＵ所占的比例最大，分??２１??

??图３．４为区域背景点大气ＰＭ２．５和ＰＭｍ中每种ＮＰＡＨｓ质量浓度在不同天气??条件下占总ＮＰＡＨｓ质量浓度的比例。由表３．３和图３．４可知，２＋３Ｎ－ＦＬＡ和??９Ｎ－ＡＮＴ是本研究分析的１４种ＮＰＡＨｓ中含量最高的两个物种。２＋３Ｎ－ＦＬＡ和??９Ｎ－ＡＮＴ这两个物种的平均浓度分别占总的ＮＰＡＨｓ质量浓度的２３?％?－?５８?％和??１１?％?－?２０?％。２＋３Ｎ－ＦＬＡ在生物质燃烧期间的质量浓度高于污染天和清洁天，生??物质燃烧期间泰山大气ＰＭ２．５和ＰＭｕ中２＋３Ｎ－ＦＬＡ的质量浓度分别是清洁天的??８．３６和８．０６倍。２Ｎ－ＦＬＡ是由ＦＬＡ在大气中经过一系列光化学反应形成的，即??来源于二次生成ｆ８３，８４］。２＋３Ｎ－ＦＬＡ在生物燃烧期间和污染天的质量浓度较高，表??明污染条件有利于２Ｎ－ＦＬＡ的二次生成，且生物质燃烧期间，２＋３Ｎ－ＦＬＡ的二次??生成更活跃。与清洁天相比，污染天大气ＰＭ２．５和ＰＭ＾中９Ｎ－ＡＮＴ的浓度无明??显变化，但生物质燃烧期间９Ｎ－ＡＮＴ的质量浓度明显升高。生物质燃烧期间??９Ｎ－ＡＮＴ在大气ＰＭ２．５和ＰＭＬ０中的质量浓度分别是清洁天的５．８０和５．０２倍。表??明
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本文编号：2872811