粉煤灰衍生介孔硅钙材料吸附去除废水中钴和铀

发布时间：2020-11-09 13:06

　　 针对目前放射性废水中放射性核素的处理需求,本文以Co(II)、U(VI)为代表,通过静态实验研究了粉煤灰衍生介孔硅钙材料对Co(II)、U(VI)的吸附性能。粉煤灰衍生介孔硅钙材料主要化学组成为CaO和SiO2,并含有少量Al2O3、Fe2O3、TiO2等化学成分,其以水化硅酸钙(C-S-H(I)(xCaO?ySiO2?zH2O)、Ca4.5Si6O15(OH)3?2H2O)为主要物相,属于典型的介孔吸附材料,BET比表面积高达732.8 m2/g,孔体积为1.619 cm3/g。通过29Si核磁共振、红外光谱、拉曼光谱分析,介孔硅钙材料为短链状结构,结构中包含大量的结晶水及一定量的硅醇羟基(Si-OH)。此外,其较低的零电位点(pHPZC=1.5)及较好的pH缓冲能力使其在较宽的pH范围内能够发挥吸附性能。介孔硅钙材料能够在150 min内达到对Co(II)的吸附平衡。温度升高,介孔硅钙材料对Co(II)的吸附容量由35.07 mg/g上升到90.05 mg/g。通过拟合计算,介孔硅钙材料对Co(II)的吸附符合Langmuir单分子层化学吸附,吸附过程为吸热反应,吸附机理主要为离子交换。吸附剂投加量增加,介孔硅钙材料对Co(II)的去除效率由1%上升至81%~99%。随着pH升高,材料被酸破坏程度降低,对Co(II)去除率增加并达到稳定。随着电解质浓度升高,介孔硅钙材料对Co(II)的去除效率降低。介孔硅钙材料能够在180 min内达到对U(VI)的吸附平衡。在pH=2条件下,投加量为0.75 g/L时,随着温度升高,介孔硅钙材料吸附容量由67.25 mg/g上升到95.86 mg/g,通过模型拟合及热力学计算,介孔硅钙材料对U(VI)的吸附符合Langmuir单分子层化学吸附,吸附过程为吸热反应,吸附主要靠U(VI)与吸附剂络合作用;当投加量为2 g/L、5 g/L时,材料去除效果显著提高,靠沉淀及络合吸附共同作用。在pH=11条件下(0.7 g/L Na2CO3溶液),介孔硅钙材料吸附容量下降至48 mg/g左右。此外,离子强度对介孔硅钙材料吸附U(VI)基本无影响。在实际废水处理中,介孔硅钙材料对核电厂大修废水及锗矿含铀废水都有很好的处理效果,去除效率高于98%。此外,介孔硅钙材料对其他重金属离子也有一定去除效果。在含放射性核素吸附剂水泥固化处置中,介孔硅钙材料一方面由于与水泥有较高的相容性,可以实现放射性核素的高效稳定化,另一方面由于以水化硅酸钙为主要成分可替代部分水泥实现固化产物的减量化。可见,介孔硅钙材料作为吸附剂,具有较好的环境和经济效益,在放射性废水处理中具有较大的资源化应用潜力。
【学位单位】：清华大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2015
【中图分类】：TQ424;X703
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 引言
    1.1 放射性废水概述
        1.1.1 放射性废水主要来源及特点
        1.1.2 放射性废水的危害
    1.2 放射性废水处理技术
        1.2.1 化学沉淀
        1.2.2 蒸发浓缩
        1.2.3 膜分离
        1.2.4 离子交换
        1.2.5 吸附
    1.3 课题研究目的、意义
    1.4 技术路线及研究内容
        1.4.1 技术路线
        1.4.2 研究内容
第2章 实验材料与方法
    2.1 实验材料与试剂
    2.2 实验仪器
第3章 介孔硅钙材料理化性能及结构表征
    3.1 化学组成及物相组成
    3.2 孔径及粒径分析
    3.3 微观形貌及结构
    3.4 Zeta电位及酸碱缓冲性能
    3.5 本章小结
第4章 介孔硅钙材料对Co（II）的吸附性能研究
    4.1 介孔硅钙材料吸附Co（II）动力学研究
    4.2 介孔硅钙材料吸附Co（II）热力学研究
    4.3 吸附条件对介孔硅钙材料吸附Co（II）性能影响
        4.3.1 投加量影响
        4.3.2 初始pH影响
        4.3.3 离子强度影响
    4.4 介孔硅钙材料吸附Co（II）机理
    4.5 本章小结
第5章 介孔硅钙材料对U（VI）的吸附性能研究
    5.1 介孔硅钙材料吸附U（VI）动力学研究
    5.2 介孔硅钙材料吸附U（VI）热力学研究
    5.3 吸附条件对介孔硅钙材料吸附U（VI）性能影响
        5.3.1 投加量影响
        5.3.2 初始pH影响
        5.3.3 离子强度影响
    5.4 介孔硅钙材料吸附U（VI）机理
    5.5 本章小结
第6章 介孔硅钙材料在实际废水处理中的应用
    6.1 介孔硅钙材料处理某核电厂大修废水
    6.2 介孔硅钙材料处理锗矿含铀废水
    6.3 介孔硅钙材料处理含重金属废水初探
    6.4 本章小结
第7章 结论和建议
    7.1 研究结论
    7.2 建议
参考文献
致谢
个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果

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本文编号：2876476