三维电芬顿及过硫酸盐高级氧化降解有机污染物的研究

发布时间：2020-11-10 05:43

　　 能源与环境已成为全球的热点问题。如何开发清洁、环境友好的新能源催化剂,协同实现环境污染物的高效去除,是新时代能源与环境技术革新的重要动力和发展方向。以羟基自由基(·OH)为基础的高级氧化技术中双氧水(H_2O_2)作为助剂起到了至关重要的作用。与其他外源投加H_2O_2的水处理技术相比,原位电催化技术既降低了化学品在储存、运输、投配过程中的成本,也大大提升了其在催化反应中的利用效率,避免了物质浪费并减缓了二次污染,极大地提高了水处理效率。过硫酸盐法也是高级氧化方法之一,其氧化机理与芬顿法相类似,都是通过产生氧化自由基团实现对有机物的降解,具有较高的选择性,宽pH适应,比·OH更强的氧化能力。因此,以硫酸根自由基(SO_4~-·)为基础的高级氧化工艺因其在废水净化中的应用受到环境科学家的广泛关注。三维电芬顿技术以其较强的催化氧化能力和易于控制的特性在降解有机污染物方面取得了显著的成果。本文拟用原位电催化生成双氧水和芬顿氧化技术相结合的方法实现难降解有机物双酚A(BPA)的高效去除。在三维电芬顿中,以球状钯金合金(AuPd)与层状氧基氯化铁(FeOCl)复合材料作为第三电极,在原位生产H_2O_2的同时实现高效的异相芬顿反应过程。另一方面,基于SO_4~-·的高级氧化技术也是高级氧化技术中的重要一类。一步法合成了具有良好吸附性和磁性回收的碳纳米管/铁酸钴(CNTs/CoFe_2O_4)复合材料,进一步探讨了吸附能力和过渡金属价态组成在提高钴铁氧体活化过一硫酸氢钾(PMS)性能中的作用。本文主要研究内容分为以下两部分。(1)通过浸渍还原法合成了新型球状合金AuPd与FeOCl复合粒子电极。并利用XRD、FESEM以及XPS等表征手段,分析了AuPd/FeOCl复合材料的形貌、结构特征以及元素组成等。我们以AuPd/FeOCl作为第三电极,成功实现目标污染物BPA的高效去除。实验表明,在三维电芬顿催化过程中AuPd质量分数为5%的AuPd/FeOCl(5%AuPd/FeOCl)对BPA的催化降解效果最佳,56 min实现对40 mg/L BPA的完全去除,136 min后实现基本矿化,最佳pH值为4。电化学性能测试表明5%AuPd/FeOCl具有更低的氧还原过电势,H_2O_2的产量为0.19 mmol L~(-1)g~(-1)。电催化降解效率随着电流密度增大而提高。五次循环实验催化效率没有明显下降。铁离子溢出总量小于0.79 mg/L。(2)通过一步水热法制备了CNTs/CoFe_2O_4复合材料,并利用XRD、FESEM、TEM、XPS以及BET等表征手段,分析了CNTs/CoFe_2O_4复合材料的表面形貌、结构特征、元素组成以及比表面积等。实验表明CFO-17活化PMS降解对硝基苯酚(4-NP)的效果最佳,具有最大比表面积,24 min内对10 mg/L 4-NP的去除率达到90%。催化活化PMS的效率随着温度、PMS投量的增加而提高。
【学位单位】：南昌航空大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：O643.36;X703
【部分图文】：

由于光能的引入促进了芬顿反应进程，而为近几年的研究热点[12]。光芬顿法可分为均相光光芬顿法是通过某一特定波长的可见光或紫外光OH 对目标有机物进行直接降解。有研究表明 Fe(II快了 Fe(III)的还原，减少了 Fe(II)用量，同时 H2O发下分解产生 OH，由此建立均相光-Fenton 系统是光源参与半导体中 Fe3+还原生成 Fe2+，再通H来实现目标有机物的降解，同时半导体本身生成也可以实现目标有机物的降解。近年来半导体非芬顿复合材料成为光芬顿研究的热点。Xufang Q合材料 α-FeOOH/介孔碳。利用可见光诱导在 α均相 Fenton 催化反应，提高了 OH 生产效率和界面催化位点，最终实现苯酚的快速降解和矿化

8图 1-2 氧掺杂氮化碳活化过硫酸盐降解机理ure 1-2 The mechanism of O-doped C3N4activated persulfate degrad

领域都表现出了很好的催化性能，表现出方法包括化学还原[54-56]、高温煅烧法[57]、水积法[63,64]、引极真空喷镀涂覆法[65-67]、电，如能源催化领域中可用作高效氧化甲酸、池理想的阴极材料。还可应用于电化学生物处理应用催化自产双氧水与高效异相芬顿催化剂相广泛的关注。Pd 在电催化水处理中可充当填、电催化剂等使用，均可获得较高的水处表面发生还原反应产生双氧水的作用机制 O2在 Pd 基合金催化剂（001）活性面经过两过程。
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本文编号：2877557