全（多）氟烷基化合物在中国若干特定地区中的分布特征研究

发布时间：2020-11-11 04:35

　　 全(多)氟烷基化合物(per-and polyfluoroalkyl substances,PFASs)是一类人工合成的,在环境中有着很强持久性的污染物,具有相对较高的溶解性和极性。中国南海北部与中国最发达的地区之一—珠江三角洲相邻,但是目前尚未有关于PFASs在中国南海近海地区垂直分布的报道,同时,关于新型PFASs在中国南海的报道尚是空白。PFASs被广泛地作为表面活性剂应用于滑雪蜡中,北京将于2022年举办冬季奥林匹克运动会,随着冬奥会的临近,我国北方滑雪的规模不断扩大。然而,目前关于我国滑雪场周边地区PFASs的环境行为尚未有报道。森林对多氯联苯,多环芳烃等传统非极性持久性有机污染物的过滤效应已被广为接受,并得到实验的证实,但关于森林对PFASs分布的影响还尚未有报道。三北防护林工程覆盖了我国42.7%的国土面积,目前关于三北防护林对PFASs等新型污染物的影响作用尚未有报道。为填补以上研究空白,本研究进行了以下的工作:1.在我国南海近海海域采集了表层海水,底层海水,表层沉积物样品。2.在我国张家口崇礼县,沈阳沈北新区的6个滑雪场周边每两个月采集大气和松针样品。并于冬季采集了雪、土壤和滑雪蜡样品。除滑雪场采样点外,同时设置了城市采样点和背景点进行对比。3.在我国张家口张北县及沈阳彰武县的杨树林、松树林的林内外每两个月采集大气和树叶样品。同时采集了林内外的土壤样品。通过对样品中27种目标PFASs浓度组成进行测定,分析数据并与相关文献进行了对比与讨论,得出的主要结论如下:(1)PFASs在中国南海近海表层海水、底层海水和沉积物中的浓度分别为19.0-18.9×10~3 pg/L、38.0-779 pg/L和7.50-84.2 pg/g干重。首次在中国南海的海水及沉积物中检出6:2氯代多氟醚磺酸盐(chlorine-polyfluorinated ether sulfonate,Cl-PFESA)等新型PFASs替代物。海水中主要污染物为全氟丁烷羧酸(perfluorobutanoic acid,PFBA),沉积物中主要污染物为全氟辛烷磺酸(perfluorooctane sulfonic acid,PFOS)。海水的不充分混合使得表层海水中PFASs的浓度显著高于底层海水。河流的汇入与洋流运动对海水中PFASs的空间分布有很大影响。高浓度PFASs出现在磨刀门、崖门等河口附近,且随着离岸距离增加呈下降趋势,伶仃洋西部区域PFASs浓度低于东部。初步环境风险评价结果表明,中国南海近海地区的PFOS对水生和底栖生物具有中等风险,而其它PFASs不会对水生和底栖生物产生影响。(2)滑雪场周边大气中离子型及中性PFASs的浓度范围分别为1.12-34.0pg/m~3和170-437 pg/m~3。滑雪场周边大气中PFASs低于城市点,高于背景点。全氟辛烷羧酸(perfluorooctanoic acid,PFOA)和8:2氟调醇(fluorotelomer alcohol,FTOH)为主要PFASs,长链PFASs广泛检出。松针中离子型PFASs浓度范围为283-3.34×10~3 pg/g干重,中性PFASs仅有8:2 FTOH检出,浓度平均值为982 pg/g干重。滑雪旺季期间(11月至次年3月)滑雪场周边大气中PFOA和长链PFASs(C10)浓度高于淡季(3月至11月),说明滑雪活动对周边环境造成了PFASs的释放。松针中离子型PFASs的浓度随季节变化相对较少,呈现相对稳定性。受滑雪活动和温度的影响,8:2 FTOH浓度随季节变化较为明显,滑雪旺季高,淡季低。对于绝大多数PFASs而言,富集系数(accumulation factor,AF)大于1,表明造成了生物富集性。相较于沈阳,张家口地区冬季期间滑雪活动释放的PFASs贡献率更高,雪中的PFASs为土壤中PFASs的主要来源之一。(3)防护林大气中离子型PFASs浓度范围为1.12-17.1 pg/m~3,中性PFASs的浓度范围为17.5-112 pg/m~3。PFBA,8:2 FTOH为主要污染物,中性PFASs的浓度要高于离子型PFASs,沈阳段防护林大气中PFASs的浓度要高于张家口。整体上看,林外与林内大气中PFASs浓度的比值Q_(OI)都大于1,说明防护林对PFASs起到了一定的去除作用。杨树林冬夏Q_(OI)接近,松树林冬季的Q_(OI)要高于夏季。冬季温度低,中性PFASs更多容易分配到松针上,造成了冬季松树林对中性PFASs去除能力的增强。杨树叶中PFASs浓度范围为101至887 pg/g干重。且其浓度随着生长周期升高,松针中离子型PFASs浓度范围为686至933 pg/g干重,松针中PFASs浓度随季节变化较小,原因是离子型PFASs的稳定性较强,挥发性较差。沈阳与张家口地区松针与杨树叶中PFASs浓度接近,组成相似,PFBA和8:2 FTOH为主要污染物。防护林地区土壤中仅有离子型PFASs检出,PFBA,PFOA为主要污染物。防护林内土壤中PFASs平均浓度为125 pg/g干重,林外为504 pg/g干重,防护林对大气中PFASs的阻留作用使得林内土壤中PFASs的浓度低于林外。
【学位单位】：南开大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：X592
【部分图文】：

图 2-5 PFCAs 碳链长度与 LogKd值的线性关系Figure 2-5 The linear relationship between number of carbon and LogKdValue of PFCAs中国南海近海沉积物中 PFASs 浓度分别比莱州湾（5.25 103pg/g 干重）[86]、渤海（442 pg/g 干重）[89]和韩国海岸（2500pg/g干重）[90]低 175、14和 83倍，与坎塔布里亚海沉积物中 PFASs 浓度接近（10–130 pg/g 干重）[91]。通过与其他海域沉积物中 PFASs 浓度的比较，发现中国南海近海地区沉积物中 PFASs 的浓度处于一个相对较低的水平。造成这一现象的原因是珠江三角洲对 PFASs 的生产使用进行了有效的管理。同时由于南海是一个开放性的海域，不有利于污染物的蓄积，使得中国南海近海 PFASs 处于一个较低的水平。沉积物中 PFASs 的分布和组成如图 2-6 所示。最高浓度的 PFASs 出现在 P101（84.2 pg/g 干重）和P102（68.1 pg/g 干重）。P101 和 P102 位于西江河口附近，由于工业排放，西江河水中发现了高水平的 PFOA（约 1 103pg/L）和 PFOS（约 500 pg/L）[92]。同时，该区域海水中 PFASs 也处于较高的水平。河流的汇入造成了这两个站位沉积物中高浓度的 PFASs。总的来说，沉积物中的 PFASs 的分布与海水相似，近

第三章 我国典型滑雪场周边多介质中 PFASs 的分布，组成与季节变化的释放。滑雪场地区大气中 8:2 FTOH /6:2 FTOH 和 8:2 FTOH/10:2 FTOH 比值中位数分别为 3.2 和 4.4，高于之前在北格陵兰岛和南极洲等长距离迁移为唯一源的偏远地区的比值 1.8 和 1.7，同时高于本研究中背景点的比值 2.5 和 2.6，说明滑雪场地区造成了直接的 8:2 FTOH的释放[106,108]。

38图 3-3 滑雪场周边大气中中性 PFASs 的浓度与组成Figure 3-3 Concentration and composition of n-PFASs in the atmosphere around Ski Resort分别对滑雪场和背景点大气与松针中 PFOA 和 8:2 FTOH的浓度进行方差分析（Analysis of Variance，ANOVA），结果表明滑雪场周边大气和松针中PFOA及 8:2 FTOH的浓度均要显著高于背景点（p<0.05），说明滑雪场对周边环境造成了 PFOA和 8:2 FTOH的释放。对滑雪场周边大气中离子型 PFASs 进行聚类分析，如图 3-4所示。结果表明，张家口地区滑雪场周边大气中离子型PFASs 有着相似的组成，并与城市点和背景点有着较大的差异。说明滑雪场对周边环境造成了不同于城市的离子型 PFASs 的释放。沈阳地区滑雪场周边大气中离子型 PFASs 有着相似的组分，与城市点组成较为接近，但与背景点差异较大。说明沈阳地区滑雪场对周边造成了离子型 PFASs 释放。对滑雪场周边大气中中性 PFASs 进行聚类分析，如图 3-5所示。结果表明，张家口地区滑雪场周边大气中中性 PFASs 的组成与背景点相近。而沈阳地
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本文编号：2878754