活化过硫酸盐降解BTEXs和PAHs研究

发布时间：2020-11-18 00:16

　　 石油从开采、炼化加工到运输储存不可避免的会对环境产生一定的污染,这些污染如果得不到有效的处理,会对环境及人体健康造成巨大的损害。本文选则苯、甲苯、乙苯、邻二甲苯、间二甲苯、对二甲苯等苯系物(BTEXs)及芴、菲、荧蒽、芘等多环芳烃(PAHs)作为代表性的污染物,研究过硫酸盐(PS)对其氧化降解的影响因素及活化方式。苯系物的降解实验在水溶液中进行。50℃条件下,过硫酸盐对苯系物均有良好的降解效果,总去除率达到90%以上。水体中的阴离子会对硫酸根自由基氧化产生影响,实验发现CO_3~(2-)、HCO_3~-对过硫酸钠降解苯系物有显著的抑制作用;Cl~-、Br~-的存在会抑制苯的降解,促进二甲苯的氧化,同时引起大量含卤素的降解副产物生成;NO_3~-、SO_4~(2-)、PO_4~(3-)、HPO_4~(2-)、H_2PO_4~-对过硫酸钠降解苯系物几乎无影响。15℃时,NaOH碱活化过硫酸钠降解苯系物,随着碱性增强,活化效果逐渐增强;在同样的pH下不同种类的碱活化过硫酸钠的效果却不一样,活化效果NaOHCa(OH)_2CaO_2,延长反应时间后发现CaO_2的存在反而会抑制过硫酸钠对苯系物的降解。Fe~(2+)、Fe~(2+)+乙二胺四乙酸(EDTA)、Fe~(2+)+柠檬酸(CA)对过硫酸钠降解苯系物有着极好的活化效果,Fe~(3+)单独活化过硫酸钠的效果非常微弱,然而Fe~(3+)螯合柠檬酸时对过硫酸钠有着显著的活化效果,整体上对活化过硫酸钠降解苯系物的效果强弱表现为:Fe~(2+)+CA+PS≈Fe~(3+)+CA+PSFe~(2+)+PS≈Fe~(2+)+EDTA+PS?Fe~(3+)+PS≈Fe~(3+)+PS+EDTA。氧化降解PAHs的实验在土壤中进行。KMnO_4对土壤中芴、菲、荧蒽、芘的去除效果最好,PS仅对芘的去除效果明显,H_2O_2、H_2O_2+Fe~(2+)无法降解PAHs。碱活化PS降解土壤中的PAHs无任何促进作用。Fe~(2+)、Fe~(2+)+CA、Fe~(3+)、Fe~(3+)+CA对PS降解PAHs有一定的促进作用,且促进作用主要表现在对菲、荧蒽的去除。
【学位单位】：中国石油大学(北京)
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：X703
【部分图文】：

图 2.5 甲苯开环降解示意图[22, 72]Fig. 2.5 The pathway for degradation of toluene烷基取代基，例如 CH3-、CH3CH2-，是给电子基团，具有使带正电荷的有由基中间体相对稳定的能力。因此，烷基作为激活基团，增强了其母体化合反应活性。二甲苯因其苯环上存在两个甲基基团，因此二甲苯比甲苯和乙苯更快的降解速率。0 75 150 225 300 37505050时间 (min)30℃40℃50℃60℃70℃(a) KMnO4: B0 75 150 225 300 3750.000.250.500.751.00C/C0时间 (min)30℃40℃50℃60℃70℃(b) KMnO4: T05030℃40℃50℃60℃70℃(d) KMnO4: o-X0.500.751.00C/C030℃40℃50℃60℃70℃(e) KMnO4: m-X0.500.751.00C/C03040506070(f) KMnO4: p-X
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本文编号：2888091