氮化碳功能材料的制备及在有机污染物高级氧化降解中的应用
发布时间：2020-12-24 15:37
难降解有机污染物由于其生物毒性、持久性对全球环境和人类健康造成严重威胁和伤害。如何有效去除难降解有机物一直是我们面临的一个重要挑战。高级氧化技术（Advanced Oxidation Processes,AOPs）是处理难降解有机污染物最有效的方法之一,具有操作简单、污染物降解效率高等优点,但普遍存在能耗高、成本高等问题。本研究制备了新型低成本氮化碳材料并将其分别用作光催化剂和产硫酸根自由基的非均相催化剂,实现了有机污染物的高级氧化降解。首先研究了基于碳化碳纳米球的光催化过程。以氰胺为前驱体,通过硬模板法成功制备了多孔氮化碳纳米球光催化材料（MCNS）。该材料表现出优异的光催化性能,能在可见光照射条件下氧化降解双酚A。并且,MCNS具有非常优越的循环稳定性。通过分析MCNS的结构、组成、能带结构,阐明了 MCNS相对于传统块状碳化碳材料的光催化性能增强机制:首先,MCNS具有很高的比表面积,不仅可以促进反应底物与催化剂之间的传质,而且可以提供更多的活性位点用于产生光生载流子;第二,MCNS的禁带宽度较窄,不但增加了光生载流子量,而且扩大了对可见光谱的吸收范围;第三,MCNS采用氰胺作为...
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：74 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１．２光催化降解污染物的关键步骤??
过渡金属离子活化ＰＭＳ的机理与传统Ｆｅｎｔｏｎ法类似，是利用过渡金属离子??传递电子给ＰＭＳ使０－０键断裂而产生Ｓ〇４＇该反应通常在常温下就可以进行，??不需要外加能量，其反应机理如图１．３所示［４］，相比紫外线和超声活化ＰＭＳ，??过渡金属活化ＰＭＳ有很大的优越性。Ａｎｉｐｓｉｔａｋｉｓ和Ｄｉｏｎｙｓｉｏｕ利用不同过渡金属??激活ＰＭＳ降解对２，４－二氯苯酚（２，４－ＤＣＰ），发现过渡金属激活ＰＭＳ的催化性??能从低到高遵循以下顺序：Ｎｉ２＋?＜?Ｆｅ３＋?＜?Ｍｎ２＋?＜?Ｖ３＋?＜?Ｃｅ３＋?＜?Ｆｅ２＋?＜?Ｒｕ３＋?＜??Ｃｏ２＋［４６］。??了?ｒａｎｓｉｔｉｏｎ?ＩＶＩｅｔａｌｓ??Ｉ?Ｉ??Ａｑｕｅｏｕｓ?Ｓｏｌｕｔｉｏｎｓ??〇乂。＇＋?Ｍｎ＋—Ｍ（ｎ＋１）＋＋?〇＞（．??？ｚｊ??Ｈ２０?＋?ｃｏ２?＋?ｓｏ／．』领滅職鄉?〇評Ｃ??？?ｂｙ－ｐｒｏｄｕｃｔｓ?嗎?Ｃｏｒｎ?ｐｏｕｎｄｓ??图１．３均相过度金属活化ＰＭＳ机理??过渡金属活化ＰＭＳ的机理主要是过渡金属与ＰＭＳ形成各种配合物，包括无??硫配合物、硫主导配合物以及同时含氧和硫的配合物。Ｃｕ２＋等其他过渡金属离子??和ＰＭＳ结合则更易形成同时含氧和硫的配合物，Ａｇ＋与ＰＭＳ则会形成氧主导的??配合物。Ｃｏ２＋和ＰＭＳ能够形成硫主导的配合物，相对于含氧配合物，硫主导的??配合物具有更强的反应活性，因此所有过渡金属离子中Ｃｏ２＋对ＰＭＳ的催化活性??最高。Ｃｏ２＋与ＰＭＳ的反应机理如下所示：??Ｃ
非均相催化剂可以很容易从水相中分离出来，不仅可以减少对环境的危害??而且可以循环使用。目前，用于非均相催化ＰＭＳ的催化剂一般有过渡金属氧化??物与非金属催化剂（如碳基催化剂）等，其催化机理如图１．４所示［４９］。ＰＭＳ从??过渡金属氧化物或碳基催化剂表面获得一个电子，其０－０键断裂，产生Ｓ〇４一，??８??
【参考文献】：
期刊论文
[1]Combination of heterogeneous Fenton-like reaction and photocatalysis using Co–TiO2 nanocatalyst for activation of KHSO5 with visible light irradiation at ambient conditions[J]. Qingkong Chen,Fangying Ji,Qian Guo,Jianping Fan,Xuan Xu. Journal of Environmental Sciences. 2014(12)
本文编号：2935903
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：74 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１．２光催化降解污染物的关键步骤??
过渡金属离子活化ＰＭＳ的机理与传统Ｆｅｎｔｏｎ法类似，是利用过渡金属离子??传递电子给ＰＭＳ使０－０键断裂而产生Ｓ〇４＇该反应通常在常温下就可以进行，??不需要外加能量，其反应机理如图１．３所示［４］，相比紫外线和超声活化ＰＭＳ，??过渡金属活化ＰＭＳ有很大的优越性。Ａｎｉｐｓｉｔａｋｉｓ和Ｄｉｏｎｙｓｉｏｕ利用不同过渡金属??激活ＰＭＳ降解对２，４－二氯苯酚（２，４－ＤＣＰ），发现过渡金属激活ＰＭＳ的催化性??能从低到高遵循以下顺序：Ｎｉ２＋?＜?Ｆｅ３＋?＜?Ｍｎ２＋?＜?Ｖ３＋?＜?Ｃｅ３＋?＜?Ｆｅ２＋?＜?Ｒｕ３＋?＜??Ｃｏ２＋［４６］。??了?ｒａｎｓｉｔｉｏｎ?ＩＶＩｅｔａｌｓ??Ｉ?Ｉ??Ａｑｕｅｏｕｓ?Ｓｏｌｕｔｉｏｎｓ??〇乂。＇＋?Ｍｎ＋—Ｍ（ｎ＋１）＋＋?〇＞（．??？ｚｊ??Ｈ２０?＋?ｃｏ２?＋?ｓｏ／．』领滅職鄉?〇評Ｃ??？?ｂｙ－ｐｒｏｄｕｃｔｓ?嗎?Ｃｏｒｎ?ｐｏｕｎｄｓ??图１．３均相过度金属活化ＰＭＳ机理??过渡金属活化ＰＭＳ的机理主要是过渡金属与ＰＭＳ形成各种配合物，包括无??硫配合物、硫主导配合物以及同时含氧和硫的配合物。Ｃｕ２＋等其他过渡金属离子??和ＰＭＳ结合则更易形成同时含氧和硫的配合物，Ａｇ＋与ＰＭＳ则会形成氧主导的??配合物。Ｃｏ２＋和ＰＭＳ能够形成硫主导的配合物，相对于含氧配合物，硫主导的??配合物具有更强的反应活性，因此所有过渡金属离子中Ｃｏ２＋对ＰＭＳ的催化活性??最高。Ｃｏ２＋与ＰＭＳ的反应机理如下所示：??Ｃ
非均相催化剂可以很容易从水相中分离出来，不仅可以减少对环境的危害??而且可以循环使用。目前，用于非均相催化ＰＭＳ的催化剂一般有过渡金属氧化??物与非金属催化剂（如碳基催化剂）等，其催化机理如图１．４所示［４９］。ＰＭＳ从??过渡金属氧化物或碳基催化剂表面获得一个电子，其０－０键断裂，产生Ｓ〇４一，??８??
【参考文献】：
期刊论文
[1]Combination of heterogeneous Fenton-like reaction and photocatalysis using Co–TiO2 nanocatalyst for activation of KHSO5 with visible light irradiation at ambient conditions[J]. Qingkong Chen,Fangying Ji,Qian Guo,Jianping Fan,Xuan Xu. Journal of Environmental Sciences. 2014(12)
本文编号：2935903
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