疏水性二氧化铅电极制备及降解酚类废水的研究
发布时间：2021-01-07 04:25
电催化氧化工艺发展至今,有三个问题需要解决。一需开发具有高活性选择性及稳定性的电极,二需完善有机污染物电催化氧化机理,三需推广电催化氧化工艺的工业化应用。针对这三点,本论文首先通过二甲基硅油改性制备了具有疏水表面的高效钛基PbO2形稳电极。其次,以此电极对酚类废水的降解入手,深入探讨了疏水电极在电催化过程中具有高催化活性选择性和稳定性的机理。最后,根据实际工程情况设计了简单的电催化反应器。将二甲基硅油改性的Ti/Sn-SbOx/PbO2-PDMS进行SEM、EDS、CA、XRD表征。Ti/Sn-SbOx/PbO2-PDMS电极表面致密无损,利于提高电催化活性及增加电极寿命。PDMS主要以不可逆吸附的方式存在于β-PbO2层,并为电极带来疏水性。XRD分析表明电极表面β-PbO2层覆盖完整,从晶体结构看,具有较小的PbO2晶粒,且晶型分散,可见PDMS的添加未改变PbO2的电结晶机理,但抑制了...
【文章来源】：浙江工业大学浙江省
【文章页数】：70 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
电催化氧化降解有机污染物理论模型
可知不论是有机物在电极表面吸附并直接转移电子的直接电催化氧化，还是有机物与吸附于电极表面的 OH 发生反应的间接电催化氧化，均与电极表面吸附位状况相关。倪晋仁等人[23]探究了 BDD、Ti/SnO2-Sb/PbO2和 Ti/SnO2-Sb 电极对对硝基苯酚的降解，其中，羟基自由基捕获实验表明三种电极电解水产生的羟基自由基总量：BDD ≈ Ti/SnO2-Sb ＜ Ti/SnO2-Sb/PbO2。而降解实验中 BDD 电极的降解速率常数和电流效率是远高于另两种电极的。为了解释这个现象，提出了游离羟基自由基的概念，认为在间接氧化过程中，羟基自由基不仅吸附于电极表面，还存在游离于电极表面之外的游离羟基自由基，游离羟基自由基更少参与析氧副反应，具有更高的降解效率。如图 1-2。随后对此进行了验证，根据不同对位取代酚的初始表面浓度，哈密特常数与化学反应速率三者之间的关系，发现 Ti/SnO2–Sb 的化学反应速率与对位取代酚的初始表面浓度正相关，其表面主要为吸附羟基自由基；BDD 电极的的化学反应速率与哈密特常数正相关，故其生成的羟基自由基存在形式主要为游离羟基自由基；而 Ti/SnO2-Sb/PbO2电极为游离羟基自由基和吸附羟基自由基的共同作用。
指电解过程中尺寸稳定的长寿不溶性阳极。常用微米膜沉积在金属基体上制备而成。钛基 PbO2形稳电极底电沉积PbO2，有效解决了早期PbO2电极易断裂损、在工业生产中难以加工制作等问题。bO2电极材料性能与制备方法物有 PbO2和 PbO 两种形式。其中，PbO2属于 n 型半物，导带占有态高于计量比 PbO2的费米能级，故具-3 所示，PbO2存在两种晶体结构：斜方晶系的 -Pb两种晶体结构可由 XRD 鉴别。两种晶体结构中 Pb4系的 -PbO2相邻八面体采用共用非相对边的形式排O2的相邻八面体结构采用共用相对边的形式排列，呈达式可以写成 PbO2-(x H2O)，式中 表示理想当量体中存在的一部分水分子。Ruestsch 等人[40]提出了 Pb-x-y(Pb2+)y(O2)2-4x-2y(OH )4x+2y，式中 x 表示阳离子空离子位的分率。
本文编号：2961908
【文章来源】：浙江工业大学浙江省
【文章页数】：70 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
电催化氧化降解有机污染物理论模型
可知不论是有机物在电极表面吸附并直接转移电子的直接电催化氧化，还是有机物与吸附于电极表面的 OH 发生反应的间接电催化氧化，均与电极表面吸附位状况相关。倪晋仁等人[23]探究了 BDD、Ti/SnO2-Sb/PbO2和 Ti/SnO2-Sb 电极对对硝基苯酚的降解，其中，羟基自由基捕获实验表明三种电极电解水产生的羟基自由基总量：BDD ≈ Ti/SnO2-Sb ＜ Ti/SnO2-Sb/PbO2。而降解实验中 BDD 电极的降解速率常数和电流效率是远高于另两种电极的。为了解释这个现象，提出了游离羟基自由基的概念，认为在间接氧化过程中，羟基自由基不仅吸附于电极表面，还存在游离于电极表面之外的游离羟基自由基，游离羟基自由基更少参与析氧副反应，具有更高的降解效率。如图 1-2。随后对此进行了验证，根据不同对位取代酚的初始表面浓度，哈密特常数与化学反应速率三者之间的关系，发现 Ti/SnO2–Sb 的化学反应速率与对位取代酚的初始表面浓度正相关，其表面主要为吸附羟基自由基；BDD 电极的的化学反应速率与哈密特常数正相关，故其生成的羟基自由基存在形式主要为游离羟基自由基；而 Ti/SnO2-Sb/PbO2电极为游离羟基自由基和吸附羟基自由基的共同作用。
指电解过程中尺寸稳定的长寿不溶性阳极。常用微米膜沉积在金属基体上制备而成。钛基 PbO2形稳电极底电沉积PbO2，有效解决了早期PbO2电极易断裂损、在工业生产中难以加工制作等问题。bO2电极材料性能与制备方法物有 PbO2和 PbO 两种形式。其中，PbO2属于 n 型半物，导带占有态高于计量比 PbO2的费米能级，故具-3 所示，PbO2存在两种晶体结构：斜方晶系的 -Pb两种晶体结构可由 XRD 鉴别。两种晶体结构中 Pb4系的 -PbO2相邻八面体采用共用非相对边的形式排O2的相邻八面体结构采用共用相对边的形式排列，呈达式可以写成 PbO2-(x H2O)，式中 表示理想当量体中存在的一部分水分子。Ruestsch 等人[40]提出了 Pb-x-y(Pb2+)y(O2)2-4x-2y(OH )4x+2y，式中 x 表示阳离子空离子位的分率。
本文编号：2961908
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