纳米氮化钛掺杂钯/泡沫镍电极对2,4-二氯苯氧乙酸的电化学催化还原脱氯研究
发布时间：2021-01-07 06:15
有机含氯农药是一类典型的含氯有机污染物,具有长期残留性、生物蓄积性、半挥发性和高毒性等特点,针对该类污染物的处理技术受到环境研究者的极大关注。因高效、反应条件相对温和等优点,电化学还原脱氯技被认为在含氯有机污染物治理领域具有广阔的应用前景。高效催化脱氯电极的开发应用一直是电化学技术的研究热点,本文采用纳米氮化钛（Nanosized titanium nitride, nTiN）对催化脱氯电极进行掺杂改性,通过化学共沉积法制备了纳米氮化钛掺杂钯/泡沫镍电极,并将此复合电极用于典型有机含氯农药2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-dichlorophenoxyacetic acid,2,4-D）的电催化还原脱氯研究。利用冷场发射扫描电子显微镜（FE-SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）、X射线衍射（XRD）、能量散射X射线光谱（EDX）和线性伏安扫描法（LSV）等手段对所制备的纳米氮化钛掺杂钯/泡沫镍电极的微观形貌、表面元素形态和析氢反应能力等进行了表征,发现钯元素主要以零价态Pd0形式存在,纳米氮化钛被成功掺杂进入钯层中,并改变了钯的微观形貌,提高了电极的析氢和催化脱氯...
【文章来源】：浙江大学浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：75 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图３－１实验装置图（（１）直流稳压电源，（２）万用表，（３）阴极反应室，（４）阴极，（５）??磁力损拌子，（６）阳离子交换膜，（７）阳极，（８）阳极反应室，（９）控温水浴槽）??
４．１纳米氣化钬掺杂記／泡诛镍电极的表征结果??４．１．１冷场发射扫描电子显微镜（ＦＥ－ＳＥＭ）及透射电子显微镜（ＴＥＭ）分析??电极的ＦＥ－ＳＥＭ和ＴＥＭ表征分析结果如图４－１所示。??：漏幽??■關??图４－１?（ａ）泡沫镍电极、（ｂ）把／泡诛镍电极、（ｃ）纳米氮化钬掺杂祀／泡沫镍电极（４巴负载??量：０．４４ｍｇｃｍ＿２，氮化钛掺杂量：２ｍｇ）、（?ｄ）脱氯反应后的纳来氮化钬掺杂４Ｃ／泡诛镍电??极（４Ｅ负载量：０．４４?ｍｇｃｍ＂＂２，纳米氮化钬掺杂量：２?ｍｇ?）和（ｅ）纳米氣化钬掺杂４Ｅ／泡珠??镍电极（４巴负载量：０．４４ｍｇｃｍ—２，纳米氣化铁掺杂量：４ｍｇ）的ＦＥ－ＳＥＭ图；（ｆ）纳米氮??化钬颗粒的ＴＥＭ图??２２??
因此推断在电化学还原处理过程中，电流的还原作用可使催化刻祀以零价态存??在，避免了由于生成氧化物或氯化物而出现的催化剂失活现象。??ＸＲＤ表征可用于对复合电极表面的物相进行定性分析。从图４－２（ｄ）中可知，??三个样品表面均出现了?２９为４４．５。、５１．８。和７６．２。的衍射峰，分别对应于金属镍??（１１１）、（２００）和（２２０）晶面的标准峰。而在１号样品和２号样品中还检测??到了?２０为４０．１。、４６．７。和６８．１。的衍射峰，分别对应于金属記（１?１?１?）、（２００）??和（２２０）晶面的标准峰，表明紀已被成功负载于基材泡沐镇上。３号样品中，??記的负载量减小到０．４４?ｍｇｃｍ－２后，記的特征衍射峰消失。据此可推测，在ＸＲＤ??图谱中没有观察到氮化钬衍射峰的原因可能是氮化钬的含量低于仪器的最低检??出限。??＿｜義??３４５?３４０?３３５?３３０?３４５?３４０?３３５?３３０??Ｉ?１（ｄ）?Ｎｉ｛ｎｉ｝??２?ｊ＼?Ｉ?寧｝??』?Ｉ?＼?Ｉ?．５?ｐｄ｛２００｝??■叫?＾?＿Ｉ?Ｌ＿ＪＬ??．■‘‘?．??３４５?３４０?３３５?３３０?３０?４０?５０?６０?７０?８０??Ｂｉｎｄｉｎｇ?Ｅｎｅｒｇｙ?（ｅＶ）?２?Ｔｈｅｔａ?（ｄｅｇｒｅｅ）??图４－２?（ａ）祀／泡诛镇电极、（ｂ）纳米氮化钬掺杂紀／泡诛镍电极和（ｃ）脱氯反应后的纳米氣??化钬掺杂記／泡沫镇电极上Ｐｄ３ｄ轨遒的ＸＰＳ窄扫描谱图；（ｄ）（１）纳米氣化钬掺杂把／泡沫??镍电极（紀负载量：１．７８ｍｇｃｎｆ２
【参考文献】：
期刊论文
[1]除草剂2,4-D对土壤微生物类群的影响[J]. 韩丽珍,赵德刚,罗信旭. 贵州农业科学. 2014(02)
[2]除草剂2,4-D胁迫对土壤微生物的影响研究[J]. 韩丽珍,赵德刚. 土壤通报. 2013(04)
[3]水中持久性有机氯化物的污染形成与控制策略[J]. 吴海珍,冯春华,于旭彪,韦朝海. 华南理工大学学报(自然科学版). 2012(11)
[4]机械化学法对含氯有机物的脱氯研究进展[J]. 胡汉芳,彭政. 工业安全与环保. 2011(02)
[5]对氯苯酚在冰相和水相中的光-Fenton效应研究[J]. 彭菲,李哲,李林璘,薛洪海,康春莉,郭晓静,全福民. 科学技术与工程. 2010(27)
[6]Mechanochemical decomposition of pentachlorophenol by ball milling[J]. WEI Yinglei, YAN Jianhua, LU Shengyong, LI XiaodongState Key Laboratory of Clean Energy Utilization, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China.. Journal of Environmental Sciences. 2009(12)
[7]有机氯脱氯转化的铁还原菌与铁氧化物界面的交互反应[J]. 李晓敏,李永涛,李芳柏,周顺桂,冯春华,刘同旭. 科学通报. 2009(13)
[8]2,4-二氯苯氧乙酸制备方法的改进[J]. 韩红斐,李好样,晋肖龙. 太原科技. 2008(04)
[9]草制浆造纸中段废水中有机氯化物处理研究进展[J]. 刘汝鹏,王全勇. 科技创新导报. 2008(06)
[10]工业废水电化学处理技术的进展及其发展方向[J]. 林海波,伍振毅,黄卫民,徐红,张雪娜. 化工进展. 2008(02)
硕士论文
[1]杭州西湖多介质环境中有机氯农药分布及迁移规律的研究[D]. 杨洪达.东北农业大学 2012
[2]2，4-D农药环境行为特性研究[D]. 吴星卫.南京农业大学 2009
[3]青岛地区土壤和大气颗粒物中含氯有机物污染物的研究[D]. 耿存珍.青岛大学 2006
[4]环境内分泌干扰物2，4-二氯苯氧乙酸、阿特拉津对血液中正常性激素干扰的研究[D]. 李一菲.山西大学 2004
本文编号：2962068
【文章来源】：浙江大学浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：75 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图３－１实验装置图（（１）直流稳压电源，（２）万用表，（３）阴极反应室，（４）阴极，（５）??磁力损拌子，（６）阳离子交换膜，（７）阳极，（８）阳极反应室，（９）控温水浴槽）??
４．１纳米氣化钬掺杂記／泡诛镍电极的表征结果??４．１．１冷场发射扫描电子显微镜（ＦＥ－ＳＥＭ）及透射电子显微镜（ＴＥＭ）分析??电极的ＦＥ－ＳＥＭ和ＴＥＭ表征分析结果如图４－１所示。??：漏幽??■關??图４－１?（ａ）泡沫镍电极、（ｂ）把／泡诛镍电极、（ｃ）纳米氮化钬掺杂祀／泡沫镍电极（４巴负载??量：０．４４ｍｇｃｍ＿２，氮化钛掺杂量：２ｍｇ）、（?ｄ）脱氯反应后的纳来氮化钬掺杂４Ｃ／泡诛镍电??极（４Ｅ负载量：０．４４?ｍｇｃｍ＂＂２，纳米氮化钬掺杂量：２?ｍｇ?）和（ｅ）纳米氣化钬掺杂４Ｅ／泡珠??镍电极（４巴负载量：０．４４ｍｇｃｍ—２，纳米氣化铁掺杂量：４ｍｇ）的ＦＥ－ＳＥＭ图；（ｆ）纳米氮??化钬颗粒的ＴＥＭ图??２２??
因此推断在电化学还原处理过程中，电流的还原作用可使催化刻祀以零价态存??在，避免了由于生成氧化物或氯化物而出现的催化剂失活现象。??ＸＲＤ表征可用于对复合电极表面的物相进行定性分析。从图４－２（ｄ）中可知，??三个样品表面均出现了?２９为４４．５。、５１．８。和７６．２。的衍射峰，分别对应于金属镍??（１１１）、（２００）和（２２０）晶面的标准峰。而在１号样品和２号样品中还检测??到了?２０为４０．１。、４６．７。和６８．１。的衍射峰，分别对应于金属記（１?１?１?）、（２００）??和（２２０）晶面的标准峰，表明紀已被成功负载于基材泡沐镇上。３号样品中，??記的负载量减小到０．４４?ｍｇｃｍ－２后，記的特征衍射峰消失。据此可推测，在ＸＲＤ??图谱中没有观察到氮化钬衍射峰的原因可能是氮化钬的含量低于仪器的最低检??出限。??＿｜義??３４５?３４０?３３５?３３０?３４５?３４０?３３５?３３０??Ｉ?１（ｄ）?Ｎｉ｛ｎｉ｝??２?ｊ＼?Ｉ?寧｝??』?Ｉ?＼?Ｉ?．５?ｐｄ｛２００｝??■叫?＾?＿Ｉ?Ｌ＿ＪＬ??．■‘‘?．??３４５?３４０?３３５?３３０?３０?４０?５０?６０?７０?８０??Ｂｉｎｄｉｎｇ?Ｅｎｅｒｇｙ?（ｅＶ）?２?Ｔｈｅｔａ?（ｄｅｇｒｅｅ）??图４－２?（ａ）祀／泡诛镇电极、（ｂ）纳米氮化钬掺杂紀／泡诛镍电极和（ｃ）脱氯反应后的纳米氣??化钬掺杂記／泡沫镇电极上Ｐｄ３ｄ轨遒的ＸＰＳ窄扫描谱图；（ｄ）（１）纳米氣化钬掺杂把／泡沫??镍电极（紀负载量：１．７８ｍｇｃｎｆ２
【参考文献】：
期刊论文
[1]除草剂2,4-D对土壤微生物类群的影响[J]. 韩丽珍,赵德刚,罗信旭. 贵州农业科学. 2014(02)
[2]除草剂2,4-D胁迫对土壤微生物的影响研究[J]. 韩丽珍,赵德刚. 土壤通报. 2013(04)
[3]水中持久性有机氯化物的污染形成与控制策略[J]. 吴海珍,冯春华,于旭彪,韦朝海. 华南理工大学学报(自然科学版). 2012(11)
[4]机械化学法对含氯有机物的脱氯研究进展[J]. 胡汉芳,彭政. 工业安全与环保. 2011(02)
[5]对氯苯酚在冰相和水相中的光-Fenton效应研究[J]. 彭菲,李哲,李林璘,薛洪海,康春莉,郭晓静,全福民. 科学技术与工程. 2010(27)
[6]Mechanochemical decomposition of pentachlorophenol by ball milling[J]. WEI Yinglei, YAN Jianhua, LU Shengyong, LI XiaodongState Key Laboratory of Clean Energy Utilization, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China.. Journal of Environmental Sciences. 2009(12)
[7]有机氯脱氯转化的铁还原菌与铁氧化物界面的交互反应[J]. 李晓敏,李永涛,李芳柏,周顺桂,冯春华,刘同旭. 科学通报. 2009(13)
[8]2,4-二氯苯氧乙酸制备方法的改进[J]. 韩红斐,李好样,晋肖龙. 太原科技. 2008(04)
[9]草制浆造纸中段废水中有机氯化物处理研究进展[J]. 刘汝鹏,王全勇. 科技创新导报. 2008(06)
[10]工业废水电化学处理技术的进展及其发展方向[J]. 林海波,伍振毅,黄卫民,徐红,张雪娜. 化工进展. 2008(02)
硕士论文
[1]杭州西湖多介质环境中有机氯农药分布及迁移规律的研究[D]. 杨洪达.东北农业大学 2012
[2]2，4-D农药环境行为特性研究[D]. 吴星卫.南京农业大学 2009
[3]青岛地区土壤和大气颗粒物中含氯有机物污染物的研究[D]. 耿存珍.青岛大学 2006
[4]环境内分泌干扰物2，4-二氯苯氧乙酸、阿特拉津对血液中正常性激素干扰的研究[D]. 李一菲.山西大学 2004
本文编号：2962068
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