催化臭氧氧化/沉淀耦合技术处理含砷（As（Ⅲ））氨氮废水
发布时间：2021-03-05 10:49
我国钨资源储量丰富,其中又以江西赣南的钨资源为最,素来被称为“世界钨都”。然而钨冶炼产生的废水中含有大量的氨氮和砷,对环境造成显著影响。因此研究高效经济的钨冶炼废水处理技术刻不容缓。催化臭氧氧化技术因其氧化能力强、使用方便等优点而广受青睐。化学沉淀法除砷经济且便捷,但As（Ⅲ）相比As（Ⅴ）更难被沉淀,所以使用化学沉淀法除As（Ⅲ）时一般先将其氧化为As（Ⅴ）以提高处理效果。基于此,本课题拟采用催化臭氧氧化/沉淀耦合技术处理含砷（As（Ⅲ））氨氮废水,力求为钨冶炼废水的高效处理提供一个切实可行的方案。首先研究了As（Ⅲ）与NH4+-N被臭氧氧化的竞争机制,发现As（Ⅲ）先于NH4+-N被氧化。后采用均匀共沉淀法制备铈锰复合氧化物催化剂,Na2CO3溶液为沉淀剂,n（Ce）∶n（Mn）=1∶2,400℃下煅烧3 h得到的催化剂其催化活性最高。检测结果表明:催化剂以球状颗粒和细小条状为主,其比表面积并非影响催化活性的主要因素,催化剂的活性相为MnO2...
【文章来源】：江西理工大学江西省
【文章页数】：74 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
不同沉淀剂制备的催化剂SEM分析（×10000）
图 3.8 不同铈锰摩尔比催化剂 SEM 分析（×10000）Fig3.8 SEM analysis of catalysts with different molar ratios of Ce/Mn（×10000）(a) Ce∶Mn= 1∶0 (b) Ce∶Mn=3∶1 (c) Ce∶Mn= 2∶1 (d) Ce∶Mn=1∶1(e) Ce∶Mn= 1∶2 (f) Ce∶Mn=1∶3 (g) Ce∶Mn= 1∶5 (h) Ce∶Mn= 1∶7(i) Ce∶Mn=1∶9 (j) Ce∶Mn=0∶1由图 3.8 可知，锰铈摩尔比不一样，催化剂形貌显著不同。图 3.8（a）是单独铈氧化物 SEM 图像，主要呈现块状结构，虽然大小不一，长短不同，但块状普遍较宽大，表面比较平整光滑。图 3.8（j）是单独锰氧化物 SEM 图像，与单独铈氧化物形貌截然不同，单独锰氧化物形貌主要是球状颗粒，球状颗粒相互聚集在一起。当 Ce∶Mn＞时，锰铈复合氧化物催化剂形貌是以块状为主，Mn 的含量越多时，块状越小，越接近于条状，如图 3.8（c）所示，但是可以看到除了细小条状，还有极少部分的颗粒状。Ce∶M为 1 时，条状更细小接近于絮状，球形颗粒更多了，絮状体和球形颗粒相互交织在一起当 Ce∶Mn 为 1∶2 时，大部分的絮状体主要均匀分散在球形颗粒表面形成一个个更大的球体。随着 Mn 含量的继续增加，絮状体越来越少，球形颗粒越来越多，球形颗粒之间相互团聚在一起，其中夹杂着少量的絮状体。
图 3.9 不同煅烧温度和煅烧时间下制备的催化剂 SEM 分析（×10000）Fig3.9 SEM analysis of catalysts prepared at different calcination temperatures and calcination time(a) 300℃下 4 h (b) 400℃下 4 h (c) 500℃下 4 h(d) 600℃下 4 h (e) 400℃下 2 h (f) 400℃下 3 h由图 3.9 可知，300℃、400℃、500℃、600℃下煅烧 4 h 的催化剂均以大小不一的球状颗粒为主，其中夹杂着少量细小絮状体，300℃、600℃下煅烧得到的催化剂主要是球状颗粒之间夹杂着细小条状体，其中 600℃下煅烧得到的催化剂其球状颗粒不是那么规则，略显烧结状态，而 400℃、500℃下煅烧得到的催化剂除了球状颗粒之间夹杂着细小条状体，还有球状颗粒紧密结合在一起形成大球状颗粒，细小条状体担载在大球状颗粒的外表面。400℃下煅烧不同时间得到的催化剂其形貌无显著区别，均以细小条状体夹杂在球状颗粒之间为主。3.4.2 催化剂的 BET 分析本试验制备的所有催化剂比表面积如表 3.2 所示。
本文编号：3065075
【文章来源】：江西理工大学江西省
【文章页数】：74 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
不同沉淀剂制备的催化剂SEM分析（×10000）
图 3.8 不同铈锰摩尔比催化剂 SEM 分析（×10000）Fig3.8 SEM analysis of catalysts with different molar ratios of Ce/Mn（×10000）(a) Ce∶Mn= 1∶0 (b) Ce∶Mn=3∶1 (c) Ce∶Mn= 2∶1 (d) Ce∶Mn=1∶1(e) Ce∶Mn= 1∶2 (f) Ce∶Mn=1∶3 (g) Ce∶Mn= 1∶5 (h) Ce∶Mn= 1∶7(i) Ce∶Mn=1∶9 (j) Ce∶Mn=0∶1由图 3.8 可知，锰铈摩尔比不一样，催化剂形貌显著不同。图 3.8（a）是单独铈氧化物 SEM 图像，主要呈现块状结构，虽然大小不一，长短不同，但块状普遍较宽大，表面比较平整光滑。图 3.8（j）是单独锰氧化物 SEM 图像，与单独铈氧化物形貌截然不同，单独锰氧化物形貌主要是球状颗粒，球状颗粒相互聚集在一起。当 Ce∶Mn＞时，锰铈复合氧化物催化剂形貌是以块状为主，Mn 的含量越多时，块状越小，越接近于条状，如图 3.8（c）所示，但是可以看到除了细小条状，还有极少部分的颗粒状。Ce∶M为 1 时，条状更细小接近于絮状，球形颗粒更多了，絮状体和球形颗粒相互交织在一起当 Ce∶Mn 为 1∶2 时，大部分的絮状体主要均匀分散在球形颗粒表面形成一个个更大的球体。随着 Mn 含量的继续增加，絮状体越来越少，球形颗粒越来越多，球形颗粒之间相互团聚在一起，其中夹杂着少量的絮状体。
图 3.9 不同煅烧温度和煅烧时间下制备的催化剂 SEM 分析（×10000）Fig3.9 SEM analysis of catalysts prepared at different calcination temperatures and calcination time(a) 300℃下 4 h (b) 400℃下 4 h (c) 500℃下 4 h(d) 600℃下 4 h (e) 400℃下 2 h (f) 400℃下 3 h由图 3.9 可知，300℃、400℃、500℃、600℃下煅烧 4 h 的催化剂均以大小不一的球状颗粒为主，其中夹杂着少量细小絮状体，300℃、600℃下煅烧得到的催化剂主要是球状颗粒之间夹杂着细小条状体，其中 600℃下煅烧得到的催化剂其球状颗粒不是那么规则，略显烧结状态，而 400℃、500℃下煅烧得到的催化剂除了球状颗粒之间夹杂着细小条状体，还有球状颗粒紧密结合在一起形成大球状颗粒，细小条状体担载在大球状颗粒的外表面。400℃下煅烧不同时间得到的催化剂其形貌无显著区别，均以细小条状体夹杂在球状颗粒之间为主。3.4.2 催化剂的 BET 分析本试验制备的所有催化剂比表面积如表 3.2 所示。
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