碳基CO脱硝催化剂的制备与成型研究

发布时间：2021-03-08 20:56

　　一氧化碳脱硝反应是以CO为还原剂催化还原氮氧化物（NOx）的技术,是目前烟气脱硝领域研究热点之一。相比传统氨法SCR技术,CO脱硝反应具有成本低廉、不堵塞孔道、无二次污染等优势。本课题以原煤干馏所得半焦为载体,负载价格低廉的Fe、Co金属,制得成型的催化剂。该种催化剂具备良好的吸附能力与还原性能,配合旋转式反应器可以实现较好的运行效率。研究分为两个部分,首先对颗粒状半焦催化剂进行试验,通过控制、比较催化剂制备工艺中各关键步骤的变量,确定影响碳基CO脱硝催化剂性能的主要因素,结合反应机理分析,综合确定制备催化剂的最优方法。在此基础上将颗粒试验所获方法应用到成型催化剂制备当中,制得具有一定形状的成型催化剂。以燃煤电厂中的原煤为起点,通过干馏、活化、负载等一系列步骤制得粉状催化剂,通过反应器与模拟烟气进行吸附与还原试验。借助BET、XRD、XPS、H2-TPR、SEM、Raman光谱、insituDRIFT等表征方法对催化剂进行研究。发现以褐煤为原料,经过700℃氮气保护热解后形成的半焦,在KOH活化及水热法负载金属后可以得到最佳的吸附与还原效果。对反应机理进一步研究发现,催化剂表面的物理结... 

【文章来源】：山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

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【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图２－１水热反应釜（左）及内衬（右）??使用以一定配方配置好的Ｆｅ－Ｃｏ溶液（?１．６５３ｍｏｌ／ＬＦｅ（Ｎ０３）３?？?９Ｈ２０与??

??催化剂样品的Ｎ２吸附－脱附曲线如图２－３所示。图２－３?（ａ）为不同干馏温度的??对比，可以看到根据温度排列９００°Ｃ样品的吸附量最高，７００°Ｃ样品次之，５００°Ｃ??样品最小。图２－３?（ｂ）为活化方法对比，各方法之间差异不大，硝酸活化的吸附??量最大，而蒸汽活化方法最小。曲线在低压段有明显１型等温线特征，而在高压??端吸附与脱附曲线形成了滞后，形成ＩＶ型等温线特征（由于其吸附通过多层吸附??１９??

山东大学硕士学位论文??随后进行毛细凝聚），说明存在微孔和中孔与一些狭窄的狭缝状孔隙混合［７６］，其??中５００°Ｃ样品的滞后环更为明显。吸附过程最初类似于微孔固体的吸附过程，但??是在较高的压力下，吸附量由于介孔中的毛细凝结而非常陡峭地升高，这些孔填??满之后，吸附等温线就平衡了。毛细管冷凝和毛细管蒸发通常不会在相同的压力??下发生，这导致了滞后环的出现。研究表明这种滞后环是由狭缝状孔隙的片状颗??粒的聚集体（松散集合体）组成的材料所形成的??，

【参考文献】：
期刊论文
[1]脱销系统蜂窝式催化剂模块安装[J]. 武松.  价值工程. 2017(32)
[2]SCR脱硝过程硫酸氢铵形成及堵塞机理分析[J]. 张占成.  现代工业经济和信息化. 2017(05)
[3]雾霾天气的成因分析与防治对策研究[J]. 张兴坤,张吉光.  环境科学与管理. 2016(08)
[4]蜂窝状粉煤灰基催化剂的成型研究[J]. 方涛,张恒建.  安徽化工. 2015(04)
[5]碳基催化剂上低温NH3选择性催化还原NO的研究进展[J]. 王艳莉,何自国,李晓晓,詹亮.  化学工业与工程. 2015(03)
[6]褐煤利用技术现状[J]. 杜敬文,殷甲楠,樊丽华,梁英华.  洁净煤技术. 2015(01)
[7]蜂窝状SCR脱硝催化剂成型配方选择[J]. 姚杰,仲兆平.  中国环境科学. 2013(12)
[8]Ce-Mn/TiO2低温SCR脱硝催化剂成型工艺中添加剂的影响实验研究[J]. 孙科,刘伟,王岳军,莫建松,刘越,吴忠标.  环境污染与防治. 2013(11)
[9]不同气氛下烟煤的热解特性研究[J]. 侴爱辉,冯妍卉.  电站系统工程. 2013(01)
[10]烟气脱硝技术研究进展和应用展望[J]. 汪琦,方云进.  化学世界. 2012(08)

硕士论文
[1]低温SCR三叶草形脱硝催化剂制备及催化反应机理的研究[D]. 于双江.北京化工大学 2017
[2]铁铈复合催化剂低温SCR脱硝性能、碱金属中毒机理及成型制备研究[D]. 杨瀚.东南大学 2016
[3]Mn-Ce/TiO2系低温SCR催化剂脱硝性能及蜂窝状成型制备研究[D]. 于国峰.浙江工业大学 2012
[4]太西无烟煤制备蜂窝状活性炭及其用于烟气脱硝的研究[D]. 刘树青.北京化工大学 2009
[5]活性半焦用于烟气脱硫脱硝的研究[D]. 郭瑞莉.中国海洋大学 2009



本文编号：3071661