过渡金属离子存在下零价锌还原水中亚硝基二甲胺的研究
发布时间：2021-06-11 08:37
金属离子和有机污染物常共同出现在水体中,成为一种复合污染。亚硝基二甲胺（NDMA）是新兴含氮消毒副产物中最具代表性的亚硝胺类污染物,其潜在三致毒性远高于三卤甲烷等其他消毒副产物。常规水处理工艺不能有效去除NDMA,强化处理技术中紫外光降解NDMA效果最好,不过能耗大,费用昂贵不适合实际运用。零价锌还原技术由于其原料广泛、操作简便和对多种类污染物皆有较好效果引起了广泛关注。零价金属对复合污染水体修复过程中,金属离子的存在会影响金属还原有机污染物的速率与产物构成。在金属元素中过渡金属离子具有未充满的d轨道而具有催化作用,从而引起本课题的关注。本文对过渡金属离子存在下零价锌还原水中NDMA展开研究,考察过渡金属离子初始投加浓度、pH值、溶解氧浓度、转速对反应的影响,分析其降解有机产物,反应后样品粉末的形貌和结合状态,并结合还原过程中不同体系电化学参数的差异推断出反应机理,从而为实际运用提供数据支持。对过渡金属离子存在下零价锌还原NDMA的影响因素考察表明,过渡金属离子可以有效促进零价锌还原水中NDMA。锌粉投量为10g·L-1,过渡金属离子投加浓度为1 mmol·L
【文章来源】：浙江工业大学浙江省
【文章页数】：69 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
NDMA的分子结构
图 2-4 电化学测试实验装置示意图）线性扫描伏安法线性扫描伏安法（Linear Sweep Voltammetry）是在电极上施加一个线性变化压，即电极电位是随外加电压线性变化记录工作电极上的电解电流的方法。的电流随电极电位变化的曲线称为线性扫描伏安图。扫描速率为 0.005 v/s，电极范围-1 V-1 V。）Tafel 极化曲线分析电化学中将电流通过电极时电极电位偏离其平衡值的现象称为电极的极化。将电流密度下的电极电位 E 与其平衡电位 Eeq之差称为过电位（η=E-Eeq）。对自腐蚀状态的金属电极，外电路上的电流与电极电位的关系,可以用巴特勒一摩方程来表示： cc o r rac o r rEEEEcc o r riiiee （2.1）在高过电位时，极化电流密度的对数与过电位呈直线关系，上式简化为：
图 4-2 样品粉末的 SEM 图图 4-2(g)和(h)分别是 Zn/Ni2+作用体系还原 NDMA 过程中反应 1 h 和 48 h 后的扫描电镜图片。反应 48 h 时，颗粒形貌与 Zn/Co2+作用体系下相近，零价锌表面被柱状体较均匀的包裹。图 4-2(i)和(j)分别是 Zn/Cu2+作用体系还原 NDMA 过程中反应1 h 和 48 h 后的扫描电镜图片。反应 48 h 时，颗粒形貌特征显著，零价锌表面密实均匀分布着针状体。通过对比我们发现，只有单独零价锌作用体系下，反应 48 h 后零价锌表面颗粒仍然分布不均匀且与反应 1 h 后零价锌表面形态差异不大；其他四种体系，零价锌表面颗粒分布愈加均匀同时形成有所差异的纹路。说明过渡金属离子的存在对零价锌表面形貌有较大影响，表面颗粒分布越密集均匀的零价锌具有更大的比表面积，更高的反应活性，可以更快的与水反应生成氢原子，从而加速降解 NDMA。4.2.2 样品粉末的晶体结构分析分别对不同作用体系（单独锌粉作用体系、Zn/Mn2+作用体系、Zn/Co2+作用体
【参考文献】：
期刊论文
[1]我国城市饮用水中N-亚硝基二甲胺的健康风险评估及水质标准制定[J]. 张秋秋,潘申龄,张昱,杨敏,安伟. 环境科学. 2017(07)
[2]零价金属降解有机废水研究[J]. 洪世杰,张慧,王艳蝶. 科技创新导报. 2011(02)
[3]零价锌还原水中痕量亚硝基二甲胺的效能[J]. 陈忠林,韩莹,杨磊,徐贞贞. 哈尔滨工业大学学报. 2010(12)
[4]地表水和饮用水中NDMA的降解方法[J]. 孔露露,郭晓燕,周启星,李琪琳,胡万里,鲁金凤. 化学进展. 2010(04)
[5]零价金属还原转化硝基芳香烃污染物研究进展[J]. 陈宜菲. 辽宁化工. 2009(09)
[6]UV/O3对亚硝基二甲胺降解产物的控制研究[J]. 徐冰冰,陈忠林,齐飞,杨磊,黄露溪. 环境科学. 2008(12)
[7]紫外光降解水中痕量NDMA的效能研究[J]. 徐冰冰,陈忠林,齐飞,马军. 环境科学. 2008(07)
[8]纳米Ni/Fe对水中硝基苯的催化还原特性[J]. 陈芳艳,陆敏,唐玉斌. 化学世界. 2008(04)
[9]Fe-Cu催化还原法处理硝基苯类化合物废水[J]. 樊金红,徐文英,高廷耀,马鲁铭. 同济大学学报(自然科学版). 2007(07)
[10]零价金属还原降解水中污染物的应用研究综述[J]. 王文成,吴德礼,马鲁铭. 四川环境. 2007(03)
博士论文
[1]金属铁与电解法还原难降解有机物反应机理和影响因素的研究[D]. 涂传青.同济大学 2006
硕士论文
[1]修饰型纳米铁制备及其用于水体复合污染物去除研究[D]. 王倩.中国地质大学(北京) 2015
[2]零价锌还原降解水中N-亚硝基二甲胺的效能与机理研究[D]. 韩莹.哈尔滨工业大学 2009
本文编号：3224192
【文章来源】：浙江工业大学浙江省
【文章页数】：69 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
NDMA的分子结构
图 2-4 电化学测试实验装置示意图）线性扫描伏安法线性扫描伏安法（Linear Sweep Voltammetry）是在电极上施加一个线性变化压，即电极电位是随外加电压线性变化记录工作电极上的电解电流的方法。的电流随电极电位变化的曲线称为线性扫描伏安图。扫描速率为 0.005 v/s，电极范围-1 V-1 V。）Tafel 极化曲线分析电化学中将电流通过电极时电极电位偏离其平衡值的现象称为电极的极化。将电流密度下的电极电位 E 与其平衡电位 Eeq之差称为过电位（η=E-Eeq）。对自腐蚀状态的金属电极，外电路上的电流与电极电位的关系,可以用巴特勒一摩方程来表示： cc o r rac o r rEEEEcc o r riiiee （2.1）在高过电位时，极化电流密度的对数与过电位呈直线关系，上式简化为：
图 4-2 样品粉末的 SEM 图图 4-2(g)和(h)分别是 Zn/Ni2+作用体系还原 NDMA 过程中反应 1 h 和 48 h 后的扫描电镜图片。反应 48 h 时，颗粒形貌与 Zn/Co2+作用体系下相近，零价锌表面被柱状体较均匀的包裹。图 4-2(i)和(j)分别是 Zn/Cu2+作用体系还原 NDMA 过程中反应1 h 和 48 h 后的扫描电镜图片。反应 48 h 时，颗粒形貌特征显著，零价锌表面密实均匀分布着针状体。通过对比我们发现，只有单独零价锌作用体系下，反应 48 h 后零价锌表面颗粒仍然分布不均匀且与反应 1 h 后零价锌表面形态差异不大；其他四种体系，零价锌表面颗粒分布愈加均匀同时形成有所差异的纹路。说明过渡金属离子的存在对零价锌表面形貌有较大影响，表面颗粒分布越密集均匀的零价锌具有更大的比表面积，更高的反应活性，可以更快的与水反应生成氢原子，从而加速降解 NDMA。4.2.2 样品粉末的晶体结构分析分别对不同作用体系（单独锌粉作用体系、Zn/Mn2+作用体系、Zn/Co2+作用体
【参考文献】：
期刊论文
[1]我国城市饮用水中N-亚硝基二甲胺的健康风险评估及水质标准制定[J]. 张秋秋,潘申龄,张昱,杨敏,安伟. 环境科学. 2017(07)
[2]零价金属降解有机废水研究[J]. 洪世杰,张慧,王艳蝶. 科技创新导报. 2011(02)
[3]零价锌还原水中痕量亚硝基二甲胺的效能[J]. 陈忠林,韩莹,杨磊,徐贞贞. 哈尔滨工业大学学报. 2010(12)
[4]地表水和饮用水中NDMA的降解方法[J]. 孔露露,郭晓燕,周启星,李琪琳,胡万里,鲁金凤. 化学进展. 2010(04)
[5]零价金属还原转化硝基芳香烃污染物研究进展[J]. 陈宜菲. 辽宁化工. 2009(09)
[6]UV/O3对亚硝基二甲胺降解产物的控制研究[J]. 徐冰冰,陈忠林,齐飞,杨磊,黄露溪. 环境科学. 2008(12)
[7]紫外光降解水中痕量NDMA的效能研究[J]. 徐冰冰,陈忠林,齐飞,马军. 环境科学. 2008(07)
[8]纳米Ni/Fe对水中硝基苯的催化还原特性[J]. 陈芳艳,陆敏,唐玉斌. 化学世界. 2008(04)
[9]Fe-Cu催化还原法处理硝基苯类化合物废水[J]. 樊金红,徐文英,高廷耀,马鲁铭. 同济大学学报(自然科学版). 2007(07)
[10]零价金属还原降解水中污染物的应用研究综述[J]. 王文成,吴德礼,马鲁铭. 四川环境. 2007(03)
博士论文
[1]金属铁与电解法还原难降解有机物反应机理和影响因素的研究[D]. 涂传青.同济大学 2006
硕士论文
[1]修饰型纳米铁制备及其用于水体复合污染物去除研究[D]. 王倩.中国地质大学(北京) 2015
[2]零价锌还原降解水中N-亚硝基二甲胺的效能与机理研究[D]. 韩莹.哈尔滨工业大学 2009
本文编号：3224192
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