华南与华北区域背景大气氧化能力与自由基化学：基于观测的模拟研究
发布时间：2021-07-07 21:45
大气的氧化能力决定了大气中一次污染物的去除与二次污染物的生成,大气自由基化学则是大气氧化能力的核心,了解背景大气氧化能力与自由基化学是理解区域大气二次污染和全球气候变化等重大环境问题的理论基础。我国东部经济快速发展,人口高度集中,尤其是京津冀、长三角和珠三角地区,污染物排放强度高,大气氧化能力强,光化学烟雾污染事件频发。为了解华南、华北区域背景大气氧化能力,本研究在华南鹤咀与华北黄河入海口两个大气背景站进行了强化观测实验,对主要气体污染物（O3、CO、NOx、HONO、SO2、PAN、VOCs和OVOCs等）,温、湿度,风速风向等气象参数进行观测,并利用多种分析方法如大气光化学箱模型、气流轨迹分析、聚类分析和潜在源区分析等对观测数据进行分析,研究了华南、华北区域背景大气的复合污染现状、时空变化特征、大气氧化能力及自由基化学特征。华南区域背景大气的污染特征总体表现为O3、CO、NOx等主要污染物浓度相比国外其它背景站点较高,尤其是二次污染物O3和PAN。夏季末受台风等极端天气影响时会出现极高的O3和PAN浓度（160 ppbv和4513 pptv）;秋季污染物连续多日持续累积,并且持续时...
【文章来源】：山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：87 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－２自由基化学与其它大气环境问题??在排放强度高和氧化性强的城市地区，易形成高浓度一次污染物和高浓度二??的区合
??＾?（ＰＯＭ，?ＰＡＨ，?Ｈｇｕｉ），?ｅｔｃ．）??图１－２自由基化学与其它大气环境问题??在排放强度高和氧化性强的城市地区，易形成高浓度一次污染物和高浓度二??次污染物共同作用的区域大气复合污染。一次污染物如ＮＯｘ、Ｓ０Ｘ以及ＶＯＣ等??通过自由基循环被氧化成二次有机气溶胶（ＳＯＡ，如图１－３所示），由于ＳＯＡ粒??径小比表面积大，又会进一步促使气体污染物向颗粒物的快速转化［］８］。细颗粒物??是雾霾形成的首要污染物，雾霾污染不仅使能见度降低，更对动、植物造成严重??危害。尤其是ＰＭ２．５颗粒，会破坏人体呼吸系统［１９］、心血管系统［２（）］，诱发糖尿病??［２１］、脑血管疾病［２２］以及其它免疫相关疾病［２３］，并引起认知功能、嗅觉功能障碍??以及神经炎症和凋亡［２４，２５］。??ｐｅｒｏｘｉｄｅｓ?〇３?ｏｖｏｃ??Ｈ〇Ｓ＾ｉｉｈＶ＾￣＾?ＳＵＡ??＾?＼（）?１Ｉ＆?．?／?ｌｕｊ）?＾?ＮＯ?－ｖ??＼（）彳??＾?１＂Ｖ?ｎ〇ｘＪ?？４＾ｏｃ??〇３?ＨＯＮＯ?ｈｎ〇３?０
基形成及其氧化性。主要包括对于全球水平的ＯＨ自由基的估算，气候变化问题；??在区域尺度的估算，臭氧生成问题；在局地尺度的直接测量和模式模拟，测试现??有的对流层大气化学机制等方面。局地尺度模式模拟中研宄较多的地区如图１－４??所示，主要有墨西哥［１４，３４，３５］、洛杉矶［３６—３９］、加利福尼亚［４（）］、休斯顿［４１］、纳什威尔??［４２４７］、伯明翰［４８＿５（）］、东京［５１］、津京冀［５２—５９］地区以及长三角［６］和珠三角［８’１７’６＜）’６１］。??研究内容主要是自由基观测和模式数据的比较，自由基对不同污染物的敏感性等，??如人为源?ＶＯＣｓ（ＡＶＯＣｓ）、丙酮（ａｃｅｔｏｎｅ）、甲醇（ｍｅｔｈａｎｏｌ）以及乙醛（ａｃｅｔａｌｄｅｈｙｄｅ）??等对ＡＯＣ和Ｒ〇ｘ收支平衡的影响。??由于自由基寿命极其短暂，观测并非易事，对ＯＨ自由基的测量最早从２０??世纪７０年代开始有报导［６２４５］。１９７４年第一次ＯＨ自由基观测峰值达１．５ｘｌ〇８??ｍｏｌｅｃｕｌｅｓ?ｃｎＴ３，夜间值为?５ｘｌ０６?ｍｏｌｅｃｕｌｅｓ．?ｃｍ＿３［９，１２，６６，６７］。之后，对?ＯＨ?自由基的??观测开始迅速发展起来。ＯＨ自由基的主要测量技术有激光诱导荧光技术（ＬＩＦ，??Ｌａｓｅｒ?Ｉｎｄｕｃｅｄ?Ｆｌｕｏｒｅｓｃｅｎｃｅ）、长光路吸收技术（ＬＰＡ，?Ｌｏｎｇ－Ｐａｔｈ?Ａｂｓｏｒｐｔｉｏｎ）、化学??法（１４ＣＯ氧化法、辅助离子法、自旋捕集法）等，这些方法各有优劣。９０年代以??后
【参考文献】：
期刊论文
[1]Fast increasing of surface ozone concentrations in Pearl River Delta characterized by a regional air quality monitoring network during 2006–2011[J]. Jinfeng Li,Keding Lu,Wei Lv,Jun Li,Liuju Zhong,Yubo Ou,Duohong Chen,Xin Huang,Yuanhang Zhang. Journal of Environmental Sciences. 2014(01)
[2]The Ozone Component of Global Change:Potential Effects on Agricultural and Horticultural Plant Yield,Product Quality and Interactions with Invasive Species[J]. Fitzgerald Booker,Russell Muntifering,Margaret McGrath,Kent Burkey,Dennis Decoteau,Edwin Fiscus,William Manning,Sagar Krupa,Arthur Chappelka,David Grantz. Journal of Integrative Plant Biology. 2009(04)
[3]高效液相色谱法测定水杨酸及其羟基化产物[J]. 任信荣,邵可声,唐孝炎. 色谱. 2001(02)
[4]OH自由基绝对标定系统的建立和研究[J]. 任信荣,Matthias Otting,邵可声,唐孝炎. 环境科学学报. 2000(06)
[5]气相OH标准发生源的建立和研究[J]. 任信荣,唐明宇,邵可声,王会祥,唐孝炎. 北京大学学报(自然科学版). 2000(06)
[6]激光诱导荧光技术测量大气OH自由基的研究进展[J]. 任信荣,Matthias Otting,田洪海. 上海环境科学. 1999(12)
[7]气体扩张激光诱导荧光技术测量氢氧自由基[J]. 任信荣,MatthiasOtting,邵可声,唐孝炎. 现代科学仪器. 1999(06)
[8]大气环境中OH自由基测定[J]. 潘循皙,陈士明,侯惠奇. 上海环境科学. 1999(02)
[9]中国城市光化学烟雾污染研究[J]. 张远航,邵可声,唐孝炎,李金龙. 北京大学学报(自然科学版). 1998(Z1)
[10]Photochemical pollution in Lanzhou, China - A case study[J]. Tang Xiaoyan , Li Jinglong, Dong ZhenXing, Wang Yuying,Wang Wenxing , Qi Liwen, Liu Xiling, Zhang Yutian, Zhang Xuejin,Tian Bingshen, Jin Suwen , Yang Lingqing and Zhang Yixin Department of Technical Physics,Peking University, Beijing, China. Chinese Reaearch Academy of Eavironmental Sciences, Beijing,China. Gansu Provincial Environmental Research Institute, Lanshou, China. Lanshou Petrochemical Engineering Institute, Lanshou, China.. Journal of Environmental Sciences. 1989(01)
博士论文
[1]山东典型地区大气PM2.5化学组成、来源及二次生成研究[D]. 姚兰.山东大学 2016
[2]华南典型地区大气反应性氮氧化物的污染特征、来源及大气转化过程的研究[D]. 徐政.山东大学 2015
[3]中国地区低对流层高层大气化学与长距离输送特征研究[D]. 薛丽坤.山东大学 2011
[4]珠江三角洲郊区气态亚硝酸（HONO）的观测及其来源和影响分析[D]. 苏杭.北京大学 2008
本文编号：3270426
【文章来源】：山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：87 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－２自由基化学与其它大气环境问题??在排放强度高和氧化性强的城市地区，易形成高浓度一次污染物和高浓度二??的区合
??＾?（ＰＯＭ，?ＰＡＨ，?Ｈｇｕｉ），?ｅｔｃ．）??图１－２自由基化学与其它大气环境问题??在排放强度高和氧化性强的城市地区，易形成高浓度一次污染物和高浓度二??次污染物共同作用的区域大气复合污染。一次污染物如ＮＯｘ、Ｓ０Ｘ以及ＶＯＣ等??通过自由基循环被氧化成二次有机气溶胶（ＳＯＡ，如图１－３所示），由于ＳＯＡ粒??径小比表面积大，又会进一步促使气体污染物向颗粒物的快速转化［］８］。细颗粒物??是雾霾形成的首要污染物，雾霾污染不仅使能见度降低，更对动、植物造成严重??危害。尤其是ＰＭ２．５颗粒，会破坏人体呼吸系统［１９］、心血管系统［２（）］，诱发糖尿病??［２１］、脑血管疾病［２２］以及其它免疫相关疾病［２３］，并引起认知功能、嗅觉功能障碍??以及神经炎症和凋亡［２４，２５］。??ｐｅｒｏｘｉｄｅｓ?〇３?ｏｖｏｃ??Ｈ〇Ｓ＾ｉｉｈＶ＾￣＾?ＳＵＡ??＾?＼（）?１Ｉ＆?．?／?ｌｕｊ）?＾?ＮＯ?－ｖ??＼（）彳??＾?１＂Ｖ?ｎ〇ｘＪ?？４＾ｏｃ??〇３?ＨＯＮＯ?ｈｎ〇３?０
基形成及其氧化性。主要包括对于全球水平的ＯＨ自由基的估算，气候变化问题；??在区域尺度的估算，臭氧生成问题；在局地尺度的直接测量和模式模拟，测试现??有的对流层大气化学机制等方面。局地尺度模式模拟中研宄较多的地区如图１－４??所示，主要有墨西哥［１４，３４，３５］、洛杉矶［３６—３９］、加利福尼亚［４（）］、休斯顿［４１］、纳什威尔??［４２４７］、伯明翰［４８＿５（）］、东京［５１］、津京冀［５２—５９］地区以及长三角［６］和珠三角［８’１７’６＜）’６１］。??研究内容主要是自由基观测和模式数据的比较，自由基对不同污染物的敏感性等，??如人为源?ＶＯＣｓ（ＡＶＯＣｓ）、丙酮（ａｃｅｔｏｎｅ）、甲醇（ｍｅｔｈａｎｏｌ）以及乙醛（ａｃｅｔａｌｄｅｈｙｄｅ）??等对ＡＯＣ和Ｒ〇ｘ收支平衡的影响。??由于自由基寿命极其短暂，观测并非易事，对ＯＨ自由基的测量最早从２０??世纪７０年代开始有报导［６２４５］。１９７４年第一次ＯＨ自由基观测峰值达１．５ｘｌ〇８??ｍｏｌｅｃｕｌｅｓ?ｃｎＴ３，夜间值为?５ｘｌ０６?ｍｏｌｅｃｕｌｅｓ．?ｃｍ＿３［９，１２，６６，６７］。之后，对?ＯＨ?自由基的??观测开始迅速发展起来。ＯＨ自由基的主要测量技术有激光诱导荧光技术（ＬＩＦ，??Ｌａｓｅｒ?Ｉｎｄｕｃｅｄ?Ｆｌｕｏｒｅｓｃｅｎｃｅ）、长光路吸收技术（ＬＰＡ，?Ｌｏｎｇ－Ｐａｔｈ?Ａｂｓｏｒｐｔｉｏｎ）、化学??法（１４ＣＯ氧化法、辅助离子法、自旋捕集法）等，这些方法各有优劣。９０年代以??后
【参考文献】：
期刊论文
[1]Fast increasing of surface ozone concentrations in Pearl River Delta characterized by a regional air quality monitoring network during 2006–2011[J]. Jinfeng Li,Keding Lu,Wei Lv,Jun Li,Liuju Zhong,Yubo Ou,Duohong Chen,Xin Huang,Yuanhang Zhang. Journal of Environmental Sciences. 2014(01)
[2]The Ozone Component of Global Change:Potential Effects on Agricultural and Horticultural Plant Yield,Product Quality and Interactions with Invasive Species[J]. Fitzgerald Booker,Russell Muntifering,Margaret McGrath,Kent Burkey,Dennis Decoteau,Edwin Fiscus,William Manning,Sagar Krupa,Arthur Chappelka,David Grantz. Journal of Integrative Plant Biology. 2009(04)
[3]高效液相色谱法测定水杨酸及其羟基化产物[J]. 任信荣,邵可声,唐孝炎. 色谱. 2001(02)
[4]OH自由基绝对标定系统的建立和研究[J]. 任信荣,Matthias Otting,邵可声,唐孝炎. 环境科学学报. 2000(06)
[5]气相OH标准发生源的建立和研究[J]. 任信荣,唐明宇,邵可声,王会祥,唐孝炎. 北京大学学报(自然科学版). 2000(06)
[6]激光诱导荧光技术测量大气OH自由基的研究进展[J]. 任信荣,Matthias Otting,田洪海. 上海环境科学. 1999(12)
[7]气体扩张激光诱导荧光技术测量氢氧自由基[J]. 任信荣,MatthiasOtting,邵可声,唐孝炎. 现代科学仪器. 1999(06)
[8]大气环境中OH自由基测定[J]. 潘循皙,陈士明,侯惠奇. 上海环境科学. 1999(02)
[9]中国城市光化学烟雾污染研究[J]. 张远航,邵可声,唐孝炎,李金龙. 北京大学学报(自然科学版). 1998(Z1)
[10]Photochemical pollution in Lanzhou, China - A case study[J]. Tang Xiaoyan , Li Jinglong, Dong ZhenXing, Wang Yuying,Wang Wenxing , Qi Liwen, Liu Xiling, Zhang Yutian, Zhang Xuejin,Tian Bingshen, Jin Suwen , Yang Lingqing and Zhang Yixin Department of Technical Physics,Peking University, Beijing, China. Chinese Reaearch Academy of Eavironmental Sciences, Beijing,China. Gansu Provincial Environmental Research Institute, Lanshou, China. Lanshou Petrochemical Engineering Institute, Lanshou, China.. Journal of Environmental Sciences. 1989(01)
博士论文
[1]山东典型地区大气PM2.5化学组成、来源及二次生成研究[D]. 姚兰.山东大学 2016
[2]华南典型地区大气反应性氮氧化物的污染特征、来源及大气转化过程的研究[D]. 徐政.山东大学 2015
[3]中国地区低对流层高层大气化学与长距离输送特征研究[D]. 薛丽坤.山东大学 2011
[4]珠江三角洲郊区气态亚硝酸（HONO）的观测及其来源和影响分析[D]. 苏杭.北京大学 2008
本文编号：3270426
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huanjinggongchenglunwen/3270426.html
