乙酸乙酯—臭氧光氧化向二次有机气溶胶（SOA）转化的研究

发布时间：2017-05-02 21:11

  本文关键词：乙酸乙酯—臭氧光氧化向二次有机气溶胶（SOA）转化的研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：本文采用自制烟雾箱,在验证烟雾箱壁效应、背景气体生成活性、颗粒物变化量以及重复性的基础上,模拟研究了乙酸乙酯向二次有机气溶胶转化过程及影响因素,并利用FACSIMILE软件,结合MCMv3.2机理与反应结果分析了不同条件下乙酸乙酯向二次有机气溶胶(SOA)的转化机理。乙酸乙酯—臭氧光氧化向SOA转化及影响因素实验研究表明:在乙酸乙酯初始浓度范围为50~120mg/m3、臭氧初始浓度为0~250 mg/m3、温度变化范围为323±2K、相对湿度30~45%的实验条件下,臭氧浓度为0 mg/m3时,湿度的变化对二次有机气溶胶的生成影响不大;当乙酸乙酯初始浓度偏高(150mg/m3)、湿度偏高(60%)时,乙酸乙酯可能部分与生成的微量颗粒物发生非均相反应,形成二次有机气溶胶;臭氧初始浓度为120~250 mg/m3,乙酸乙酯初始浓度范围为50~120mg/m3时,反应初始(30min之前)臭氧形成的羟基自由基与乙酸乙酯光解生成中间体,中间体之后生成的部分光解产物形成了二次有机气溶胶;大量生成二次有机气溶胶的时间段与湿度有关,湿度越大成核(形成SOA)反应越快。实验结果结合MCMv3.2探讨乙酸乙酯向SOA转化机理表明:乙酸乙酯在大气环境中光氧化转化形成乙醛、甲醇和甲醛等VOCs,随着反应的进行VOCs浓度增加,(当其分压超过其饱和蒸汽压时)VOCs在颗粒物上凝结形成SOA。臭氧和光照是乙酸乙酯发生光化学反应的必要条件;湿度是乙酸乙酯向SOA转化的一个关键因素;乙酸乙酯浓度一定时,光照对乙酸乙酯光化学反应的影响大于臭氧的影响。湿度越大越快发生成核反应,与MCM模拟结果越吻合,臭氧浓度越高,成核时间与平衡时间模拟与实验结果偏差越大。
【关键词】：挥发性有机物 二次有机气溶胶 臭氧 乙酸乙酯 光氧化反应
【学位授予单位】：河北科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X513
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-8
• 第1章 绪论8-18
• 1.1 研究背景8-9
• 1.2 挥发性有机物的光化学反应对环境的影响9-12
• 1.2.1 天然源挥发性有机物光化学反应9-11
• 1.2.2 人为排放挥发性有机物光化学反应11-12
• 1.3 气溶胶来源分类及二次有机气溶胶12-17
• 1.3.1 气溶胶分类12-13
• 1.3.2 二次有机气溶胶来源形成及估算方法13-14
• 1.3.3 二次有机气溶胶形成机制14-17
• 1.4 研究内容17-18
• 第2章 乙酸乙酯的臭氧光氧化活性研究方法手段18-26
• 2.1 实验设备18-25
• 2.1.1 配气系统19-20
• 2.1.2 烟雾箱系统20-22
• 2.1.3 检测系统22-25
• 2.2 数值模拟25-26
• 第3章 烟雾箱的试制26-34
• 3.1 壁效应实验26-27
• 3.2 背景气体生成活性27-28
• 3.3 背景气体颗粒物变化量28-29
• 3.4 烟雾箱重复性验证29-33
• 3.5 本章小结33-34
• 第4章 乙酸乙酯向二次有机气溶胶转化实验34-52
• 4.1 乙酸乙酯标准曲线34-35
• 4.2 乙酸乙酯与臭氧光化学反应35-51
• 4.2.1 光化学反应影响因素初步探究35-40
• 4.2.2 乙酸乙酯与臭氧光化学反应40-41
• 4.2.3 实验结果及与MCM机理对比41-51
• 4.3 本章小结51-52
• 结论52-54
• 参考文献54-58
• 攻读硕士学位期间所发表的论文58-60
• 致谢60

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