Mn基SCR催化剂低温脱硝性能研究
发布时间：2021-11-09 01:23
氮氧化物（NOx）在生活中存在的主要形态一般有一氧化氮（NO）和二氧化氮（NO2）两种,当它们在大气中达到较高的浓度并长时间存在时,会对人类健康和自然环境等产生不可估量的后果。例如,人体肺的深部一旦吸入NOx,可能会导致肺气肿或支气管炎;NOx与碳氢化合物经紫外线照射发生反应形成光化学烟雾;同时NO2在大气中与水反应生成硝酸和亚硝酸,是造成酸雨的主要原因之一。N2O会长时间存在于大气中,并会输送至平流层,破坏臭氧层,从而使人受到更多的紫外线辐射。目前,控制NOx排放的措施主要有两种:一、燃烧控制技术;二、烟气净化技术。其中,最常见且应用最多的是SCR（Selective Catalytic Reduction）——选择性催化还原法,该技术主要是在某种特定催化剂存在的条件下,还原剂NH3有选择的将NO和NO2还原成N2,而几乎不发生NH3与O2的氧化反应。目前最广泛的对商用脱硝催化剂是钒钨钛（V2O5,-W03（MoO5）/TiO2）催化剂。该催化剂在较高温度范围内具有良好的催化效果,但是存在很多缺点,例如低温催化活性不高（活性窗口 300-400℃）、易生成有毒气体N2O、抗硫性能较差...
【文章来源】：大连交通大学辽宁省
【文章页数】：52 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图３．２不同合成时间的ＴＥＭ图片（ａ）?Ｉ５ｈ，?（ｂ）?２４ｈ??Ｆｉｇ．?３．２?Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ?ｓｙｎｔｈｅｔｉｃ?ｔｉｍｅ?ＴＥＭ?（ａ）?Ｉ５ｈ，?（ｂ）?２４ｈ??
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Ｆｉｇ．３．４?Ｘ－ｒａｙ?ｄｉｆｆｒａｃｔｉｏｎ?ｐａｔｔｅｒｎｓ?ｏｆ?ｖａｒｉｏｕｓ?ｍｏｌａｒ?ｒａｔｉｏ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ?ｏｆ?ＭＩＬ－１２５?（?Ｍｎ）??为确定ＭＩＬ－１２５?（Ｍｎ）催化剂中ＭｎＯｘ的晶体形态，本实验制备出了不同摩尔比??例的ＭＩＬ－１２５?（Ｍｎ）催化剂，与ＭＩＬ－１２５材料一起进行ＸＲＤ测试结果如图３．４所示。??通过对比分析表明催化剂中确实存在ＭｎＯｘ晶体。催化剂在２０?＝?２５．０°，３１．３°，３２．０°，??３４．０。，４６．８。，５５．０。存在衍射峰。其中，２０?＝?３２．０。，３４．０。，４６．８。，５５．０。处相对较弱的峰??是ＭｎＯｘ的峰，说明Ｍｎ在Ｔｉ０２表面较为分散。其余较强的衍射峰属于锐钛矿型Ｔｉ０２。??在负载的Ｍｎ：?Ｔｉ摩尔比例较小时，我们可以看到Ｔｉ０２和Ｍｎ〇ｘ的峰较强；随着Ｍｎ：??Ｔｉ摩尔比例的增加，我们发现Ｔｉ０２和ＭｎＯｘ的峰开始变弱，可以证明随着摩尔比例的增??加，活性组分与载体之间的相互作用逐渐增强。??３．?２．?２药品添加顺序的不同??２０??
【参考文献】：
期刊论文
[1]京津冀及周边地区2017—2018年秋冬季大气污染综合治理攻坚行动方案[J]. 李家强. 石油石化绿色低碳. 2017(05)
[2]基于Mn-MOF的多孔碳/MnO复合材料的制备及催化性能研究[J]. 田小兵,丁艳花,张小磊,房永征,张娜. 化学试剂. 2017(07)
[3]UiO系列金属-有机骨架的合成方法与应用[J]. 王茀学,王崇臣,王鹏,邢碧枞. 无机化学学报. 2017(05)
[4]微波辅助合成法制备金属有机骨架材料MOF-5的研究[J]. 梁淑君,韩海军,翟燕,李歆. 现代化工. 2017(03)
[5]Ce-MnOx/TiO2-ZrO2低温选择催化还原NO活性和抗毒性研究[J]. 贠丽,汪莉,李强,李鑫,张如. 功能材料. 2016(10)
[6]金属-有机骨架材料在催化氧化反应中的应用[J]. 郭瑞梅,白金泉,张恒,谢亚勃,李建荣. 化学进展. 2016(Z2)
[7]MOFs作为牺牲模板制备纳米多孔碳材料的方法及其应用[J]. 姚显芳,李映伟. 科学通报. 2015(20)
[8]MnO2/石墨烯复合电极材料的制备与储能性能[J]. 袁磊,付志兵,常丽娟,杨曦,张厚琼,王朝阳,唐永建. 强激光与粒子束. 2014(11)
[9]机械化学法合成金属有机骨架材料HKUST-1及其吸附苯性能[J]. 李玉洁,苗晋朋,孙雪娇,肖静,夏启斌,奚红霞,李忠. 化工学报. 2015(02)
[10]堇青石载体预处理对蜂窝状催化剂的影响[J]. 赵金双,娄晓荣,王婧,刘鹏飞,何凯,李哲. 煤炭转化. 2014(01)
博士论文
[1]金属—有机框架材料（MOFs）的双功能化及在CO2环碳酸酯化反应中催化性能的研究[D]. 宋丽丽.南昌大学 2016
[2]金属有机骨架化合物制备复合金属氧化物和多孔碳材料的研究[D]. 陈思如.吉林大学 2015
[3]基于功能配体的金属—有机框架材料的设计合成与催化性能研究[D]. 解明华.浙江大学 2011
[4]负载型Mn-Ce系列低温SCR脱硝催化剂制备、反应机理及抗硫性能研究[D]. 金瑞奔.浙江大学 2010
硕士论文
[1]基于MOFs框架结构光催化剂的制备及性能研究[D]. 孙玉见.上海应用技术学院 2016
[2]卤化铟与H3DPPC配体构筑的系列MOFs材料的性质研究[D]. 原洋.吉林大学 2016
[3]广州瑞明电厂SNCR+SCR耦合烟气脱硝治理应用和分析[D]. 赵健.华南理工大学 2014
[4]Mg-MOF-74的制备及对CO2气体吸附的分子模拟研究[D]. 王熙源.哈尔滨工业大学 2014
[5]MnOX/TiO2低温SCR脱硝催化材料的制备及中毒机理研究[D]. 罗小根.北京工业大学 2014
[6]Fe-CuOx/ZSM-5催化剂的合成、表征及其脱硝性能的研究[D]. 张捷.南京理工大学 2014
[7]具有不饱和金属位点的MOFs材料的合成及其O2的吸附研究[D]. 王维科.太原理工大学 2013
本文编号：3484372
【文章来源】：大连交通大学辽宁省
【文章页数】：52 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图３．２不同合成时间的ＴＥＭ图片（ａ）?Ｉ５ｈ，?（ｂ）?２４ｈ??Ｆｉｇ．?３．２?Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ?ｓｙｎｔｈｅｔｉｃ?ｔｉｍｅ?ＴＥＭ?（ａ）?Ｉ５ｈ，?（ｂ）?２４ｈ??
■１?ｆ??（ｂ）??图３．２不同合成时间的ＴＥＭ图片（ａ）?Ｉ５ｈ，?（ｂ）?２４ｈ??Ｆｉｇ．?３．２?Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ?ｓｙｎｔｈｅｔｉｃ?ｔｉｍｅ?ＴＥＭ?（ａ）?Ｉ５ｈ，?（ｂ）?２４ｈ??由于扫描电子显微镜只能看出材料粒子大小和分布情况，为进一步观察ＭＩＬ－１２５材??料的晶格形貌，我们选择比扫描电子显微镜倍数高出很多的透射电子显微镜来对材料进??行表征。结果如图所示，当水热反应时间为１５ｈ时，催化剂表面有许多小孔隙，晶格明??显，并且在表面分布均匀。而水热反应时间为２４ｈ的样品，催化剂表面孔隙较多，晶格??较多，结晶化程度要较高与１５ｈ的样品。??１８??
Ｆｉｇ．３．４?Ｘ－ｒａｙ?ｄｉｆｆｒａｃｔｉｏｎ?ｐａｔｔｅｒｎｓ?ｏｆ?ｖａｒｉｏｕｓ?ｍｏｌａｒ?ｒａｔｉｏ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ?ｏｆ?ＭＩＬ－１２５?（?Ｍｎ）??为确定ＭＩＬ－１２５?（Ｍｎ）催化剂中ＭｎＯｘ的晶体形态，本实验制备出了不同摩尔比??例的ＭＩＬ－１２５?（Ｍｎ）催化剂，与ＭＩＬ－１２５材料一起进行ＸＲＤ测试结果如图３．４所示。??通过对比分析表明催化剂中确实存在ＭｎＯｘ晶体。催化剂在２０?＝?２５．０°，３１．３°，３２．０°，??３４．０。，４６．８。，５５．０。存在衍射峰。其中，２０?＝?３２．０。，３４．０。，４６．８。，５５．０。处相对较弱的峰??是ＭｎＯｘ的峰，说明Ｍｎ在Ｔｉ０２表面较为分散。其余较强的衍射峰属于锐钛矿型Ｔｉ０２。??在负载的Ｍｎ：?Ｔｉ摩尔比例较小时，我们可以看到Ｔｉ０２和Ｍｎ〇ｘ的峰较强；随着Ｍｎ：??Ｔｉ摩尔比例的增加，我们发现Ｔｉ０２和ＭｎＯｘ的峰开始变弱，可以证明随着摩尔比例的增??加，活性组分与载体之间的相互作用逐渐增强。??３．?２．?２药品添加顺序的不同??２０??
【参考文献】：
期刊论文
[1]京津冀及周边地区2017—2018年秋冬季大气污染综合治理攻坚行动方案[J]. 李家强. 石油石化绿色低碳. 2017(05)
[2]基于Mn-MOF的多孔碳/MnO复合材料的制备及催化性能研究[J]. 田小兵,丁艳花,张小磊,房永征,张娜. 化学试剂. 2017(07)
[3]UiO系列金属-有机骨架的合成方法与应用[J]. 王茀学,王崇臣,王鹏,邢碧枞. 无机化学学报. 2017(05)
[4]微波辅助合成法制备金属有机骨架材料MOF-5的研究[J]. 梁淑君,韩海军,翟燕,李歆. 现代化工. 2017(03)
[5]Ce-MnOx/TiO2-ZrO2低温选择催化还原NO活性和抗毒性研究[J]. 贠丽,汪莉,李强,李鑫,张如. 功能材料. 2016(10)
[6]金属-有机骨架材料在催化氧化反应中的应用[J]. 郭瑞梅,白金泉,张恒,谢亚勃,李建荣. 化学进展. 2016(Z2)
[7]MOFs作为牺牲模板制备纳米多孔碳材料的方法及其应用[J]. 姚显芳,李映伟. 科学通报. 2015(20)
[8]MnO2/石墨烯复合电极材料的制备与储能性能[J]. 袁磊,付志兵,常丽娟,杨曦,张厚琼,王朝阳,唐永建. 强激光与粒子束. 2014(11)
[9]机械化学法合成金属有机骨架材料HKUST-1及其吸附苯性能[J]. 李玉洁,苗晋朋,孙雪娇,肖静,夏启斌,奚红霞,李忠. 化工学报. 2015(02)
[10]堇青石载体预处理对蜂窝状催化剂的影响[J]. 赵金双,娄晓荣,王婧,刘鹏飞,何凯,李哲. 煤炭转化. 2014(01)
博士论文
[1]金属—有机框架材料（MOFs）的双功能化及在CO2环碳酸酯化反应中催化性能的研究[D]. 宋丽丽.南昌大学 2016
[2]金属有机骨架化合物制备复合金属氧化物和多孔碳材料的研究[D]. 陈思如.吉林大学 2015
[3]基于功能配体的金属—有机框架材料的设计合成与催化性能研究[D]. 解明华.浙江大学 2011
[4]负载型Mn-Ce系列低温SCR脱硝催化剂制备、反应机理及抗硫性能研究[D]. 金瑞奔.浙江大学 2010
硕士论文
[1]基于MOFs框架结构光催化剂的制备及性能研究[D]. 孙玉见.上海应用技术学院 2016
[2]卤化铟与H3DPPC配体构筑的系列MOFs材料的性质研究[D]. 原洋.吉林大学 2016
[3]广州瑞明电厂SNCR+SCR耦合烟气脱硝治理应用和分析[D]. 赵健.华南理工大学 2014
[4]Mg-MOF-74的制备及对CO2气体吸附的分子模拟研究[D]. 王熙源.哈尔滨工业大学 2014
[5]MnOX/TiO2低温SCR脱硝催化材料的制备及中毒机理研究[D]. 罗小根.北京工业大学 2014
[6]Fe-CuOx/ZSM-5催化剂的合成、表征及其脱硝性能的研究[D]. 张捷.南京理工大学 2014
[7]具有不饱和金属位点的MOFs材料的合成及其O2的吸附研究[D]. 王维科.太原理工大学 2013
本文编号：3484372
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