有机磷在铁氧化物上的吸附/水解及其影响机制
发布时间：2021-12-11 21:44
有机磷是生物有效性磷库的重要组成部分,有机磷在不同界面的吸附和水解是影响其形态转化及再循环的关键机制与过程。本论文以针铁矿和赤铁矿两种结晶度不同的铁氧化物作为吸附剂,选取ATP、AMP、AEP、2NaG6P和NaG6P等5种不同相对分子质量的有机磷作为吸附质,描述了有机磷在铁氧化物表面的吸附动力学和热力学过程,探讨了低分子有机酸和微生物对有机磷在铁氧化物表面的吸附、铁氧化物溶解和有机磷水解的影响机制,重新理解了伴随吸附反应同时发生的有机磷的水解过程及影响机制,为深入理解磷-铁的界面行为机制,丰富营养元素再循环理论积累了大量基础数据。取得的主要结论如下:1.吸附动力学实验结果表明,有机磷在铁氧化物上的吸附包括快速和慢速两个阶段,有机磷在铁氧化物上的吸附量和吸附速率均随有机磷相对分子质量的增加而减小,随铁氧化物结晶度的升高而降低;热力学实验结果表明,不同有机磷在同种铁氧化物上的最大吸附量随有机磷相对分子质量的增加而减小,同种有机磷在不同铁氧化物上的最大吸附量随铁氧化物结晶度的升高而降低。2.低分子有机酸会通过有机酸根与磷酸基团之间的竞争吸附作用从而抑制有机磷的吸附,且低分子有机酸浓度越大,...
【文章来源】：内蒙古大学内蒙古自治区 211工程院校
【文章页数】：63 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
异化铁还原菌与铁矿之间的电子传递方式
图 3.1 有机磷在铁氧化物上的吸附动力学实验Figure3.1 Sorption kinetics of OP compounds on iron oxides不同分子大小和化学结构的有机磷在同一种铁氧化物上的吸附量和吸附速率不同。拟果表明，在快速吸附阶段中，ATP、AMP、AEP、2NaG6P 和 NaG6P 在针铁矿上的吸附分别为 13.21 μmol/g、16.3 μmol/g、29.93 μmol/g、17.91 μmol/g、23.25 μmol/g（AEP > Na2NaG6P >AMP >ATP），吸附速率分别为 0.28 μmol/g/min、0.36 μmol/g/min、0.53 μmol/g/m42 μmol/g/min、0.48 μmol/g/min（AEP > NaG6P > 2NaG6P > AMP > ATP）；在赤铁矿上的量 A1分别为 3.37 μmol/g、5.33 μmol/g、8.16 μmol/g、5.87 μmol/g、6.25 μmol/g（AEP > Na2NaG6P >AMP >ATP），吸附速率分别为 0.12 μmol/g/min、0.19 μmol/g/min、0.15 μmol/g/m12 μmol/g/min、0.12 μmol/g/min（AMP > AEP > NaG6P > 2NaG6P > ATP）。在慢速吸附阶，ATP、AMP、AEP、2NaG6P 和 NaG6P 在针铁矿上的吸附量 A2分别为 4.8 μmol/g、1ol/g、15.13 μmol/g、10.36 μmol/g、10.67 μmol/g（AEP >AMP > NaG6P > 2NaG6P >AT附速率分别为 0.0003 μmol/g/min、0.0026 μmol/g/min、0.0021 μmol/g/min、0.0009 μmol/g/m
17图 3.2 有机磷在铁氧化物上的等温吸附实验Figure3.2 Sorption isotherm of OP compounds on iron oxides为了进一步分析等温吸附的数据，我们采用 Langmuir 和 Freundlich 两种常用的吸附验数据进行拟合，Langmuir 方程公式如下：Q=KL·Qm·Ce/(1+KL·Ce) (3-2)ndlich 方程公式如下：Q=KF·Ce1/n(3-3)，Q (μmol/g)为磷的平衡吸附量；Qm(μmol/g)为拟合最大吸附量；Ce(μmol/L)为吸附液中的磷浓度；KL(L/μmol)和 KF(L/μmol)为吸附亲和力常数，能够反映吸附剂吸附小；n 为常数，1/n 能够粗略反映有机磷在铁氧化物表面的吸附强度[103]，其值越小
【参考文献】：
期刊论文
[1]外源低分子有机酸对南方红壤磷、铁、铝释放及相互关系的影响[J]. 庄正,王俊男,刘志刚,于洋洋,李艳娟,刘爱琴. 江苏农业科学. 2017(17)
[2]有机磷水解酶的挖掘、改造及应用[J]. 白云鹏,程欢,许建和. 微生物学报. 2017(08)
[3]土壤微生物铁循环及其环境意义[J]. 胡敏,李芳柏. 土壤学报. 2014(04)
[4]抚仙湖不同污染来源沉积物微生物解磷能力分析[J]. 苏争光,冯慕华,宋媛媛,金星,马彦华,李勇,李文朝. 湖泊科学. 2014(01)
[5]东北地区三种典型土壤磷组分的31P核磁共振研究及其与土壤磷酸酶活性的关系[J]. 张广娜,陈振华,陈利军,武志杰,魏锴,张艾明,张玉兰. 土壤通报. 2013(03)
[6]铁氧化物-胡敏酸复合物对磷的吸附[J]. 王慧,易珊,付庆灵,胡红青,朱俊,黄巧云. 植物营养与肥料学报. 2012(05)
[7]铁（氢）氧化物悬液中磷酸盐的吸附-解吸特性研究[J]. 王小明,孙世发,刘凡,谭文峰,胡红青,冯雄汉. 地球化学. 2012(01)
[8]羧基化核壳磁性纳米Fe3O4吸附剂的制备及对Cu2+吸附性能[J]. 郑群雄,刘煌,徐小强,杜美霞. 高等学校化学学报. 2012(01)
[9]水铁矿的结构、组成及环境地球化学行为[J]. 王小明,杨凯光,孙世发,徐剑,李耀光,刘凡,冯雄汉. 地学前缘. 2011(02)
[10]微生物对沉积物主要化学组分吸附重金属能力的影响[J]. 路永正,阎百兴. 中国环境科学. 2011(01)
博士论文
[1]溶解态磷酸酶与微生物活性在湖泊富营养化过程中的作用[D]. 宋春雷.中国科学院研究生院（水生生物研究所） 2005
硕士论文
[1]典型有机磷农药的水解行为研究[D]. 刘媛.中国地质大学 2016
[2]东海沉积物中铁（Ⅲ）-氧化物还原活性的动力学研究[D]. 范长清.中国海洋大学 2012
[3]磷胁迫下林木分泌的有机酸及对土壤磷的活化[D]. 余健.南京林业大学 2005
本文编号：3535453
【文章来源】：内蒙古大学内蒙古自治区 211工程院校
【文章页数】：63 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
异化铁还原菌与铁矿之间的电子传递方式
图 3.1 有机磷在铁氧化物上的吸附动力学实验Figure3.1 Sorption kinetics of OP compounds on iron oxides不同分子大小和化学结构的有机磷在同一种铁氧化物上的吸附量和吸附速率不同。拟果表明，在快速吸附阶段中，ATP、AMP、AEP、2NaG6P 和 NaG6P 在针铁矿上的吸附分别为 13.21 μmol/g、16.3 μmol/g、29.93 μmol/g、17.91 μmol/g、23.25 μmol/g（AEP > Na2NaG6P >AMP >ATP），吸附速率分别为 0.28 μmol/g/min、0.36 μmol/g/min、0.53 μmol/g/m42 μmol/g/min、0.48 μmol/g/min（AEP > NaG6P > 2NaG6P > AMP > ATP）；在赤铁矿上的量 A1分别为 3.37 μmol/g、5.33 μmol/g、8.16 μmol/g、5.87 μmol/g、6.25 μmol/g（AEP > Na2NaG6P >AMP >ATP），吸附速率分别为 0.12 μmol/g/min、0.19 μmol/g/min、0.15 μmol/g/m12 μmol/g/min、0.12 μmol/g/min（AMP > AEP > NaG6P > 2NaG6P > ATP）。在慢速吸附阶，ATP、AMP、AEP、2NaG6P 和 NaG6P 在针铁矿上的吸附量 A2分别为 4.8 μmol/g、1ol/g、15.13 μmol/g、10.36 μmol/g、10.67 μmol/g（AEP >AMP > NaG6P > 2NaG6P >AT附速率分别为 0.0003 μmol/g/min、0.0026 μmol/g/min、0.0021 μmol/g/min、0.0009 μmol/g/m
17图 3.2 有机磷在铁氧化物上的等温吸附实验Figure3.2 Sorption isotherm of OP compounds on iron oxides为了进一步分析等温吸附的数据，我们采用 Langmuir 和 Freundlich 两种常用的吸附验数据进行拟合，Langmuir 方程公式如下：Q=KL·Qm·Ce/(1+KL·Ce) (3-2)ndlich 方程公式如下：Q=KF·Ce1/n(3-3)，Q (μmol/g)为磷的平衡吸附量；Qm(μmol/g)为拟合最大吸附量；Ce(μmol/L)为吸附液中的磷浓度；KL(L/μmol)和 KF(L/μmol)为吸附亲和力常数，能够反映吸附剂吸附小；n 为常数，1/n 能够粗略反映有机磷在铁氧化物表面的吸附强度[103]，其值越小
【参考文献】：
期刊论文
[1]外源低分子有机酸对南方红壤磷、铁、铝释放及相互关系的影响[J]. 庄正,王俊男,刘志刚,于洋洋,李艳娟,刘爱琴. 江苏农业科学. 2017(17)
[2]有机磷水解酶的挖掘、改造及应用[J]. 白云鹏,程欢,许建和. 微生物学报. 2017(08)
[3]土壤微生物铁循环及其环境意义[J]. 胡敏,李芳柏. 土壤学报. 2014(04)
[4]抚仙湖不同污染来源沉积物微生物解磷能力分析[J]. 苏争光,冯慕华,宋媛媛,金星,马彦华,李勇,李文朝. 湖泊科学. 2014(01)
[5]东北地区三种典型土壤磷组分的31P核磁共振研究及其与土壤磷酸酶活性的关系[J]. 张广娜,陈振华,陈利军,武志杰,魏锴,张艾明,张玉兰. 土壤通报. 2013(03)
[6]铁氧化物-胡敏酸复合物对磷的吸附[J]. 王慧,易珊,付庆灵,胡红青,朱俊,黄巧云. 植物营养与肥料学报. 2012(05)
[7]铁（氢）氧化物悬液中磷酸盐的吸附-解吸特性研究[J]. 王小明,孙世发,刘凡,谭文峰,胡红青,冯雄汉. 地球化学. 2012(01)
[8]羧基化核壳磁性纳米Fe3O4吸附剂的制备及对Cu2+吸附性能[J]. 郑群雄,刘煌,徐小强,杜美霞. 高等学校化学学报. 2012(01)
[9]水铁矿的结构、组成及环境地球化学行为[J]. 王小明,杨凯光,孙世发,徐剑,李耀光,刘凡,冯雄汉. 地学前缘. 2011(02)
[10]微生物对沉积物主要化学组分吸附重金属能力的影响[J]. 路永正,阎百兴. 中国环境科学. 2011(01)
博士论文
[1]溶解态磷酸酶与微生物活性在湖泊富营养化过程中的作用[D]. 宋春雷.中国科学院研究生院（水生生物研究所） 2005
硕士论文
[1]典型有机磷农药的水解行为研究[D]. 刘媛.中国地质大学 2016
[2]东海沉积物中铁（Ⅲ）-氧化物还原活性的动力学研究[D]. 范长清.中国海洋大学 2012
[3]磷胁迫下林木分泌的有机酸及对土壤磷的活化[D]. 余健.南京林业大学 2005
本文编号：3535453
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