钴铈复合氧化物催化氧化甲苯和丙烷性能研究
发布时间：2021-12-18 08:27
挥发性有机化合物（Volatile Organic Compounds:VOCs）作为常见的大气污染物之一,不仅对环境造成恶劣影响,而且对人体健康也有着极大的危害。因此,对VOCs的污染控制已经刻不容缓。催化氧化技术作为VOCs控制的主要技术之一,在近十年来得到了广泛的应用。而催化剂是催化氧化技术的核心,其性能优劣直接决定催化氧化效果的好坏,因此制备高效稳定的催化剂势在必行。本论文中,我们探索了小分子有机酸对溶胶凝胶法制备钴铈复合氧化物催化剂的影响;揭示了钴含量在采用金属有机骨架（Metal Organic Frameworks:MOFs）模板剂法制备形态可控的钴铈复合氧化物催化剂中扮演的作用;研究了MOFs模板剂法、溶胶凝胶法和共沉淀法对钴铈复合氧化物催化剂活性的影响。通过TG-DSC、XRD、N2吸附脱附、SEM-EDS、TEM、Raman、XPS、H2-TPR和O2-TPD等表征方法对催化剂的物相结构、比表面积和孔容、氧化还原性能和表面特性等进行了分析,并考察了催化剂的VOCs催化性能,初步阐明了催化剂的构效关系。...
【文章来源】：浙江工业大学浙江省
【文章页数】：91 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
国内（左）和国外（右）VOCs控制技术的现状图
随后，在 50℃下将流速为 30 mL/min 的 10 vol.% O2/N2通，以 10℃/min 的速率将样品从 50℃升至 900℃，以便在 He（3先前的吸附氧。剂评价催化剂催化活性系统统称为催化剂评价系统，其主要由产气配和检测系统组成，其装置流程图如图 2-1 所示。配气系统首先是通过质量流量计控制空气的流量大小，再通过气的流量大小，并以氮气为载气带出放在冰水浴条件下的甲苯的氮气和空气在气体瓶中混合均匀，形成均匀混合的气体。系统由石英管反应器，管式加热炉和程序控温装置组成，石英放催化剂样品，其内径为 6 mm，长 46 cm。管式加热炉则是用化剂提供不同温度点。程序控温装置与管式加热炉联合使用可同温度点的恒温环境以及控制升温的速度。
Ce-X 催化剂的 SEM 图：（a）CoCe-MA，（b）CoCe-CA，（c）CoCe-CoCe-TA4. SEM images of the CoCe-X catalysts: (a) CoCe-MA, (b) CoCe-CA, (c)and (d) CoCe-TA-2 总结了 CoCe-X 催化剂的元素含量。CoCe-X 催化剂主要由钴所有样品中，钴、氧和铈的质量百分比相似。剂的 XPS 结果获得 CoCe-X 催化剂的表面组成和原子状态的详细信息，进行果如图 3-5 所示。表 3-3 总结了 CoCe-X 催化剂的 XPS 分析结 3-5A 所示，O 1s 的 XPS 光谱被分解成两个峰。第一个位于 52格氧，Olat[54]。第二个在 531.4 eV 被分配给吸附氧，即 Oads，这氧物种有关[55, 56]。吸附氧的含量可以根据 Oads/Olat的峰面积比结了 CoCe-X 催化剂表面 Oads/Olat原子比值和结合能。结果表明表面 Oads/Olat原子比值最高，而其他催化剂依次为：CoCe-CA＞A。
【参考文献】：
期刊论文
[1]以金属有机骨架为牺牲模板制备MnOx-CeO2及其催化氧化甲苯性能[J]. 林雪婷,付名利,贺辉,吴军良,陈礼敏,叶代启,胡芸,王逸凡,WEN William. 物理化学学报. 2018(06)
[2]固定排放源VOCs在线监测系统简论[J]. 张明明,叶铖. 黑龙江科技信息. 2016(14)
[3]Enhanced CO oxidation activity of CuO/CeO2 catalyst prepared by surfactant-assisted impregnation method[J]. 孙帅帅,毛东森,俞俊. Journal of Rare Earths. 2015(12)
[4]制定挥发性有机化合物大气排放标准的方法研究[J]. 蒋燕,罗彬,王斌,尹元畅,王波. 环境科学与技术. 2015(08)
[5]催化燃烧法处理挥发性有机物的研究进展[J]. 孙浩程,赵朝成,陈亚男,王卓. 现代化工. 2015(06)
[6]沉淀剂对Cu-Mn-Ce复合氧化物催化剂结构和性能的影响[J]. 卢晗锋,黄金星,周瑛,朱秋莲,陈银飞. 化工学报. 2015(06)
[7]天然有机螯合剂对尖晶石型LiMn2O4性能的影响[J]. 郭光辉,陈珊,刘芳芳,张利玉. 化工新型材料. 2013(11)
[8]珠江三角洲典型过程VOCs的平均浓度与化学反应活性[J]. 邓雪娇,王新明,赵春生,冉靓,李菲,谭浩波,邓涛,吴兑,周秀骥. 中国环境科学. 2010(09)
[9]制备方法对LaMn0.8Mg0.2O3钙钛矿型氧化物催化甲烷燃烧反应性能的影响（英文）[J]. 朱琳琳,卢冠忠,王艳芹,郭耘,郭杨龙. 催化学报. 2010(08)
[10]制备方法对Ni-Mo氧化物催化剂晶相结构的影响[J]. 张惠民,赵震. 工业催化. 2008(09)
硕士论文
[1]金属有机框架—钴配合物主客体材料的合成与光催化产氢性能研究[D]. 李喆.中国科学技术大学 2017
[2]Au-Pd/meso-MOx（M=Co,Cr）的制备及其对典型挥发性有机物氧化的催化性能研究[D]. 吴志星.北京工业大学 2016
[3]河北省重点行业VOCs排放现状及减排潜力研究[D]. 成国庆.河北科技大学 2016
[4]苯甲腈选择性加氢制备苯甲胺的催化剂研究[D]. 朱舒雅.上海师范大学 2016
本文编号：3542013
【文章来源】：浙江工业大学浙江省
【文章页数】：91 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
国内（左）和国外（右）VOCs控制技术的现状图
随后，在 50℃下将流速为 30 mL/min 的 10 vol.% O2/N2通，以 10℃/min 的速率将样品从 50℃升至 900℃，以便在 He（3先前的吸附氧。剂评价催化剂催化活性系统统称为催化剂评价系统，其主要由产气配和检测系统组成，其装置流程图如图 2-1 所示。配气系统首先是通过质量流量计控制空气的流量大小，再通过气的流量大小，并以氮气为载气带出放在冰水浴条件下的甲苯的氮气和空气在气体瓶中混合均匀，形成均匀混合的气体。系统由石英管反应器，管式加热炉和程序控温装置组成，石英放催化剂样品，其内径为 6 mm，长 46 cm。管式加热炉则是用化剂提供不同温度点。程序控温装置与管式加热炉联合使用可同温度点的恒温环境以及控制升温的速度。
Ce-X 催化剂的 SEM 图：（a）CoCe-MA，（b）CoCe-CA，（c）CoCe-CoCe-TA4. SEM images of the CoCe-X catalysts: (a) CoCe-MA, (b) CoCe-CA, (c)and (d) CoCe-TA-2 总结了 CoCe-X 催化剂的元素含量。CoCe-X 催化剂主要由钴所有样品中，钴、氧和铈的质量百分比相似。剂的 XPS 结果获得 CoCe-X 催化剂的表面组成和原子状态的详细信息，进行果如图 3-5 所示。表 3-3 总结了 CoCe-X 催化剂的 XPS 分析结 3-5A 所示，O 1s 的 XPS 光谱被分解成两个峰。第一个位于 52格氧，Olat[54]。第二个在 531.4 eV 被分配给吸附氧，即 Oads，这氧物种有关[55, 56]。吸附氧的含量可以根据 Oads/Olat的峰面积比结了 CoCe-X 催化剂表面 Oads/Olat原子比值和结合能。结果表明表面 Oads/Olat原子比值最高，而其他催化剂依次为：CoCe-CA＞A。
【参考文献】：
期刊论文
[1]以金属有机骨架为牺牲模板制备MnOx-CeO2及其催化氧化甲苯性能[J]. 林雪婷,付名利,贺辉,吴军良,陈礼敏,叶代启,胡芸,王逸凡,WEN William. 物理化学学报. 2018(06)
[2]固定排放源VOCs在线监测系统简论[J]. 张明明,叶铖. 黑龙江科技信息. 2016(14)
[3]Enhanced CO oxidation activity of CuO/CeO2 catalyst prepared by surfactant-assisted impregnation method[J]. 孙帅帅,毛东森,俞俊. Journal of Rare Earths. 2015(12)
[4]制定挥发性有机化合物大气排放标准的方法研究[J]. 蒋燕,罗彬,王斌,尹元畅,王波. 环境科学与技术. 2015(08)
[5]催化燃烧法处理挥发性有机物的研究进展[J]. 孙浩程,赵朝成,陈亚男,王卓. 现代化工. 2015(06)
[6]沉淀剂对Cu-Mn-Ce复合氧化物催化剂结构和性能的影响[J]. 卢晗锋,黄金星,周瑛,朱秋莲,陈银飞. 化工学报. 2015(06)
[7]天然有机螯合剂对尖晶石型LiMn2O4性能的影响[J]. 郭光辉,陈珊,刘芳芳,张利玉. 化工新型材料. 2013(11)
[8]珠江三角洲典型过程VOCs的平均浓度与化学反应活性[J]. 邓雪娇,王新明,赵春生,冉靓,李菲,谭浩波,邓涛,吴兑,周秀骥. 中国环境科学. 2010(09)
[9]制备方法对LaMn0.8Mg0.2O3钙钛矿型氧化物催化甲烷燃烧反应性能的影响（英文）[J]. 朱琳琳,卢冠忠,王艳芹,郭耘,郭杨龙. 催化学报. 2010(08)
[10]制备方法对Ni-Mo氧化物催化剂晶相结构的影响[J]. 张惠民,赵震. 工业催化. 2008(09)
硕士论文
[1]金属有机框架—钴配合物主客体材料的合成与光催化产氢性能研究[D]. 李喆.中国科学技术大学 2017
[2]Au-Pd/meso-MOx（M=Co,Cr）的制备及其对典型挥发性有机物氧化的催化性能研究[D]. 吴志星.北京工业大学 2016
[3]河北省重点行业VOCs排放现状及减排潜力研究[D]. 成国庆.河北科技大学 2016
[4]苯甲腈选择性加氢制备苯甲胺的催化剂研究[D]. 朱舒雅.上海师范大学 2016
本文编号：3542013
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